多孔介質(zhì)中天然氣水合物動態(tài)聚散過程的熱物性響應(yīng)及熱分析應(yīng)用研究

【摘要】：近年來，我國在陸域和海域都已獲得天然氣水合物實物樣品，研究分析指出我國的水合物資源儲量非常豐富，有著巨大的應(yīng)用潛力。若天然氣水合物資源轉(zhuǎn)入商業(yè)性開發(fā)，必將緩解我國能源緊張局勢和油氣供需矛盾。此外，水合物技術(shù)在工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域也有廣闊的發(fā)展前景。氣體水合物具有強大的儲氣能力，以水合物為核心的新型儲運技術(shù)以及由此研發(fā)的相關(guān)能源供給技術(shù)有著巨大的應(yīng)用前景。水合物與其它常規(guī)能源的不同之處在于它的穩(wěn)定賦存需要特殊的高壓低溫熱力學條件，其動態(tài)聚散過程也伴隨強烈的熱交換現(xiàn)象。因此，本研究以天然氣水合物為研究對象，選取其中的熱物理參數(shù)為重點關(guān)注的科學問題，將水合物的動態(tài)聚散過程作為重要背景條件開展一系列實驗研究?；谘芯恐薪⒌募夹g(shù)方法和分析手段進一步開展與水合物熱特性相關(guān)的科學研究。 研究中通過改變氣相-液相-固相反應(yīng)材料的成分，開展一系列水合物合成與分解的模擬實驗。利用高壓差示掃描量熱儀結(jié)合激光拉曼等光譜分析手段測定水合物摩爾分解熱；通過自主研制的水合物熱物性模擬實驗裝置探索含水合物沉積物熱導率與飽和度相關(guān)關(guān)系；通過自主研制的水合物熱擴散效應(yīng)實驗裝置，利用電加熱等水合物分解手段討論分解過程中含水合物多孔介質(zhì)溫度梯度受熱源距離、加熱時間的影響，闡明水合物熱擴散特征。 通過研究建立高壓差示掃描量熱儀在水合物動態(tài)聚散過程的熱流曲線分析技術(shù)、水合物熱導率測定技術(shù)和水合物熱激發(fā)分解模擬實驗方法并結(jié)合相應(yīng)的理論模型指導，進一步開展水合物熱力學、動力學相關(guān)問題應(yīng)用研究。其中包括不同條件下水合物相平衡分析技術(shù)、水合物亞穩(wěn)態(tài)規(guī)律研究、水合物生成過程的質(zhì)量傳遞研究以及水合物熱激發(fā)分解過程與試開采效率研究等。 研究主要成果包括：（1）通過模擬實驗方法闡明了水合物分解熱、熱導率、熱擴散能力及相平衡條件等一系列熱物性參數(shù)在不同條件下的變化特征；（2）證實了水合物亞穩(wěn)定現(xiàn)象并指出冰的存在不是水合物亞穩(wěn)定存在的必要條件；（3）實驗研究了水合物合成過程物質(zhì)傳遞特征，指出氣體向水合物膜移動是反應(yīng)過程中的主要物質(zhì)傳遞方式；（4）通過對不同條件下水合物動態(tài)聚散實驗過程分析，推斷溫度和壓力這兩個控制水合物反應(yīng)的主要驅(qū)動力對水合反應(yīng)的作用方式不同：溫度偏重影響水合反應(yīng)的誘導時間，而壓力則更能決定水合物的飽和度。 【關(guān)鍵詞】：天然氣水合物 熱物性參數(shù) 熱分析技術(shù) 動態(tài)聚散過程
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：P744.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0. 前言12-18
• 0.1 選題依據(jù)12-13
• 0.2 研究意義13-14
• 0.3 研究內(nèi)容14-16
• 0.4 技術(shù)路線16
• 0.5 創(chuàng)新點16-18
• 1. 天然然氣水合物物概述18-28
• 1.1 天然氣水合物基本性質(zhì)18-23
• 1.1.1 天然氣水合物的組成18
• 1.1.2 天然氣水合物的結(jié)構(gòu)特征18-20
• 1.1.3 天然氣水合物熱物理性質(zhì)20-21
• 1.1.4 天然氣水合物形成及分布21-23
• 1.2 天然氣水合物熱物理性質(zhì)研究現(xiàn)狀23-28
• 1.2.1 水合物熱導率研究23-25
• 1.2.2 天然氣水合物熱擴散研究25-26
• 1.2.3 水合物分解熱研究26
• 1.2.4 水合物熱激發(fā)開采研究26-28
• 2. 實驗裝置與實驗技術(shù)28-39
• 2.1 高壓差示掃描量熱儀28-31
• 2.1.1 HP DSC 測量原理與設(shè)備介紹28-30
• 2.1.2 HP DSC 實驗操作流程30-31
• 2.2 天然氣水合物熱導率測量裝置31-36
• 2.2.1 天然氣水合物熱導率模擬實驗裝置簡介31-34
• 2.2.2 熱脈沖技術(shù)測量原理34-36
• 2.2.3 實驗步驟與方法36
• 2.3 天然氣水合物熱擴散效應(yīng)模擬實驗裝置36-39
• 2.3.1 天然氣水合物熱擴散效應(yīng)模擬實驗裝置簡介36-37
• 2.3.2 天然氣水合物熱擴散效應(yīng)實測技術(shù)37-39
• 3. 天然氣水合物熱物理性質(zhì)研究39-69
• 3.1 天然氣水合物分解熱39-54
• 3.1.1 基于 HP DSC 技術(shù)的水合物分解熱測量方法39-42
• 3.1.2 甲烷水合物分解熱初步實驗結(jié)果42-48
• 3.1.3 甲烷水合物水合指數(shù)研究48-51
• 3.1.4 基于熱力學理論的天然氣水合物分解熱推導51-54
• 3.1.5 小結(jié)54
• 3.2 天然氣水合物熱導率實驗研究54-62
• 3.2.1 水合物合成過程溫度場變化特征55-57
• 3.2.2 基于時域反射技術(shù)的水合物飽和度測量57-58
• 3.2.3 水合物生成過程熱導率變化規(guī)律58-59
• 3.2.4 南海沉積物中水合物熱導率與飽和度相關(guān)關(guān)系研究59-62
• 3.2.5 小結(jié)62
• 3.3 天然氣水合物熱擴散效應(yīng)研究62-69
• 3.3.1 甲烷水合物合成過程63-65
• 3.3.2 甲烷水合物加熱分解65-68
• 3.3.3 小結(jié)68-69
• 4. 天然氣水合物熱分析技術(shù)應(yīng)用研究69-96
• 4.1 多種條件下水合物相平衡研究69-80
• 4.1.1 HP DSC 相平衡研究中熱流曲線的分析處理方法71-74
• 4.1.2 不同反應(yīng)體系中水合物相平衡數(shù)據(jù)及理論模型分析研究74-80
• 4.1.3 小結(jié)80
• 4.2 水合物亞穩(wěn)定狀態(tài)研究80-85
• 4.2.1 冰點以下水合物常壓保存的亞穩(wěn)態(tài)研究80-83
• 4.2.2 冰對水合物亞穩(wěn)態(tài)的作用83-85
• 4.2.3 小結(jié)85
• 4.3 天然氣水合物生成過程的傳質(zhì)特征研究85-91
• 4.3.1 實驗設(shè)計及關(guān)鍵參數(shù)獲取86-87
• 4.3.2 甲烷水合物合成階段的物質(zhì)傳遞過程87-90
• 4.3.3 小結(jié)90-91
• 4.4 熱激發(fā)作用下的水合物分解及試開采效率評估91-96
• 4.4.1 受熱過程中水合物分解模擬實驗研究91-93
• 4.4.2 電加熱法水合物試開采實驗93-95
• 4.4.3 小結(jié)95-96
• 5. 結(jié)論96-98
• 參考文獻98-109
• 致謝109-110
• 個人簡歷110
• 學術(shù)論文和研究成果110-112

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