天然氣初期裂解過程的同位素分餾模型:反應(yīng)動力學(xué)探討

【摘要】：已有一些模型把~(13)CH_4和~(12)CH_4的生成當(dāng)作初期裂解的一系列平行初級反應(yīng)來計算天然氣(甲烷)穩(wěn)定碳同位素組成的變化。本項研究的目的是把同位素分餾的類型和已建立的天然氣生成的動力學(xué)模型結(jié)合起來。沉積有機(jī)物形成的甲烷穩(wěn)定碳同位素比值取決于有機(jī)質(zhì)中甲烷母質(zhì)的初始碳同位素比值和來自相應(yīng)母質(zhì)中~(12)C和~(13)C甲烷之間活化能的內(nèi)在差異。在開放體系的裂解實驗中,新模型對于δ~(13)C觀察值的變化能給予理論解釋和數(shù)學(xué)描述,能模擬出任何地溫下熱成因氣中甲烷的碳同位素值。對西伯利亞西北部的Pokur組中的2個含煤巖樣進(jìn)行模擬實驗,得到了與Pokur組氣藏天然氣接近的甲烷碳同位素值(δ~(13)C_1=-42‰～-54‰)。這一發(fā)現(xiàn)支持了在成熟階段早期的天然氣熱解成因。 【作者單位】： 德國
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 天然氣 同位素分餾 反應(yīng)動力學(xué) 西伯利亞西部 Pokur組
【分類號】：P618.13
【正文快照】： 1引言 近年來,烴氣生成動力學(xué)和同位素分餾過程研究的發(fā)展為用機(jī)理研究方法逐漸取代經(jīng)驗研究提供了依據(jù)。許多學(xué)者應(yīng)用瑞利分餾公式來計算天然氣組分的同位素分餾過程。動力學(xué)同位素效應(yīng)(KIE)定義為輕同位素反應(yīng)速率系數(shù).klZC與重同位素反應(yīng)速率系數(shù)klsC之比,即從一叭 一一 E

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