天然氣-二氧化碳-水蒸氣-氧轉(zhuǎn)化制合成氣的研究——稀土助劑的作用

【摘要】：研究了稀土氧化物 (CeO2 和La2 O3)改性的鎳基催化劑中助劑的作用 ,并考察了催化劑對天然氣 二氧化碳 水蒸氣 氧轉(zhuǎn)化制合成氣反應(yīng)的活性 .結(jié)果表明 ,La2 O3 改性的鎳基催化劑具有較高的CH4 轉(zhuǎn)化率和H2 選擇性 ;經(jīng)CeO2 改性的鎳基催化劑具有較高的CO選擇性 .量子化學(xué)計(jì)算和XRD研究結(jié)果表明 ,La2 O3 助劑的加入 ,可使還原后催化劑表面Ni(111)晶面衍射峰的強(qiáng)度減小 ,較好地符合吸附活化CH4 分子的“尺寸效應(yīng)”和能量要求 .添加CeO2 助劑的催化劑 ,其Ni(111)晶面衍射峰強(qiáng)度較大 ,而Ni(110 )晶面含量最小 ,不利于CH4 的離解 .同時(shí) ,助劑RE2 O3(尤其是CeO2 )和MgO提高了Ni的d電子密度 ,因而一定程度上加強(qiáng)了Nid電子向CO2 空反鍵π軌道的遷移 ,促進(jìn)CO2 分子的活化 ,提高其消碳活性 【作者單位】： 哈爾濱工業(yè)大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 哈爾濱師范大學(xué)化學(xué)系 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 哈爾濱師范大學(xué)化學(xué)系 哈爾濱工業(yè)大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系
【關(guān)鍵詞】： 鎳基催化劑 稀土助劑 甲烷 活化 吸附 合成氣
【基金】：黑龍江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目 (B970 7)
【分類號】：O643.3
【正文快照】： 催化劑體系基礎(chǔ)科學(xué)研究的目的是要在原子水平上了解它們是怎樣起作用的 .其目標(biāo)之一是確定發(fā)生鍵斷裂和重排的活性位置 ,并檢測形成的表面中間物 ,旨在確定原子表面結(jié)構(gòu)和表面組成如何決定催化劑的活性和選擇性 .一旦得到了原子水平的知識就能夠設(shè)計(jì)出活性和選擇性更好的催

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La_2O_3對NiCu/MgSiO催化劑的甲烷部分氧化制氫反應(yīng)性能的影響    王愛菊,鐘順和

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XPS法研究稀土對浸漬和溶膠-凝膠法制備催化劑的影響    黎先財(cái);楊沂鳳;賴志華;何琲;

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CH_4與CO_2重整制合成氣研究進(jìn)展    吳俊榮

生物質(zhì)裂解氣中焦油轉(zhuǎn)化催化劑的研究現(xiàn)狀    段華超,李增喜,劉源

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甲烷臨氧催化轉(zhuǎn)化制合成氣研究進(jìn)展    井強(qiáng)山;方林霞;樓輝;鄭小明;

二氧化碳的化學(xué)利用及催化體系的研究進(jìn)展    陳紅萍;梁英華;王奔;

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銠基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應(yīng)的研究    錢林平

流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣鎳系催化劑研究    井強(qiáng)山

SiO_2和Al_2O_3負(fù)載的Rh、Ru、Ir催化劑上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)機(jī)理研究    羅春容

低Ni載量六鋁酸鹽催化劑上甲烷和二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)研究    張軻

RE/Ni_3V_2O_8的制備表征及丙烷氧化脫氫制丙烯催化性能的研究    趙麗麗

新型磷化鉬催化劑的合成、表征及在重整中的應(yīng)用    楊愛軍

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應(yīng)用甲烷重整技術(shù)的燃?xì)廨啓C(jī)新循環(huán)的熱力學(xué)特性    張曉琴

擔(dān)載金屬Co,Pd和Cu催化劑活化CH_4研究    于麗花

納米Ni/ZrO_2催化劑上甲烷水蒸汽重整反應(yīng)的研究    胡捷

甲烷催化轉(zhuǎn)化制合成氣鎳基催化劑的研究    邱業(yè)君

稀土助劑及鐵助劑對苯胺和乙二醇一步合成吲哚的Ag/SiO_2-ZnO催化劑的作用初探    宋巍

Ni-Co雙金屬催化劑的制備及其在CO_2重整CH_4反應(yīng)中的催化性能研究    陳娟榮

甲烷二氧化碳重整制合成氣催化劑的制備及反應(yīng)性能的研究    張美麗

CO_2與CH_4催化反應(yīng)合成氣研究    余長春,丁雪加,沈師孔

CH_4、CO_2與O_2制合成氣的研究 Ⅰ.催化劑的篩選    姬濤,林維明

擔(dān)載型鈷金屬催化劑上甲烷與二氧化碳轉(zhuǎn)化制合成氣    路勇，鄧存，丁雪加，沈師孔

負(fù)載型鎳金屬催化劑上甲烷與二氧化碳重整制合成氣    路勇,余長春,丁雪加,沈師孔,鄧存,福建寧德師專化學(xué)系

載體對鎳基催化劑CH_4/CO_2重整制合成氣性能的影響    李基濤,陳明旦,張偉德,嚴(yán)前古,萬惠霖

高穩(wěn)定度CH_4/CO_2重整Ni/MgO催化劑的研究    李基濤,陳明旦,嚴(yán)前古,萬惠霖,蔡啟瑞

CH_4-CO_2催化重整制合成氣的研究進(jìn)展    王志

甲烷和二氧化碳催化重整制合成氣的研究進(jìn)展    紀(jì)紅兵,林維明

CH_4-CO_2反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究 Ⅰ.內(nèi)外擴(kuò)散影響的消除    王艷華 ,沙雪清 ,劉桂宇 ,高楊 ,史克英

甲烷催化二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)研究進(jìn)展    徐占林,畢穎麗,甄開吉

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甲烷蒸汽二氧化碳轉(zhuǎn)化制甲醇合成氣催化劑的評選研究    楊燕;

甲烷二氧化碳氧化重整制合成氣Ni/SiO_2基催化劑的研究    何素芳;吳紅苗;徐羽展;莫流業(yè);費(fèi)金華;樓輝;鄭小明;

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低Ni載量六鋁酸鹽催化劑上甲烷和二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)研究    張軻

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焙燒條件對新型磷化鎢催化劑加氫活性的影響    宋亞娟;李翠清;孫桂大;黃順賢;

稀土元素?fù)诫s對TiO_2相組成和光催化性能的影響    于向陽,程繼健,杜永娟

沼氣發(fā)酵處理城市生活垃圾試驗(yàn)    蔣楠

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重稀土助劑改善甲烷水蒸汽轉(zhuǎn)化催化劑抗析炭性能的機(jī)理研究    劉光明,邱發(fā)禮,郭慎獨(dú)

氧化鈰在非貴金屬氧化物催化劑中的作用——Ⅰ.銅和鈰負(fù)載型氧化物中的氧的性能    盧冠忠,汪仁

La_2O_3對天然氣蒸汽轉(zhuǎn)化Ni/α-Al_2O_3催化劑性能的影響    胡澤善,張量渠,郭慎獨(dú)

丙烷在負(fù)載型催化劑上脫氫反應(yīng)的研究 Ⅴ.丙烷在PtSn/Al_2O_3催化劑上的脫氫反應(yīng)模型    楊維慎,吳榮安,林勵(lì)吾

CeY涂層負(fù)載Pd整體式催化劑的研究    金凌云;何邁;謝冠群;羅孟飛;

丙烷氧化脫氫Co-V-O催化劑的制備與表征    徐愛菊;薩嘎拉;李淑榮;孫玚;照日格圖;林勤;

    于猛■點(diǎn)評人 中國地質(zhì)調(diào)查局總工程師 張洪濤

丙烷氧化脫氫制丙烯納米催化劑的制備、表征及應(yīng)用    劉永梅

復(fù)合氧化物負(fù)載的鎳基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應(yīng)及其機(jī)理研究    郭建軍

甲烷二氧化碳重整制合成氣負(fù)載鈷催化劑的研究    黃傳敬

CH_4/CO_2重整反應(yīng)中Rh基催化劑上CeO_2的助劑作用研究    王銳

等離子體法制備甲烷轉(zhuǎn)化高效催化劑的表征    程黨國

丙烷氧化脫氫制丙烯和直接法制過氧化氫催化劑的制備及表征    馮偉樑

鎳基催化劑上甲烷臨氧二氧化碳重整制合成氣及其反應(yīng)機(jī)理的研究    郭建忠

氬氣輝光放電等離子體室溫下還原貴重金屬催化劑研究    趙瑜

等離子體處理對甲烷轉(zhuǎn)化催化劑的影響    祝新利

介質(zhì)阻擋放電法分解制備銅系催化劑    蒯平宇

CH_4-CO_2低溫轉(zhuǎn)化合成含氧有機(jī)物的研究    王曉紅

新型催化材料——磷化鎢的合成、表征及催化性能的研究    王洪學(xué)

冷等離子體裂解甲烷制C_2烴的實(shí)驗(yàn)研究及動(dòng)力學(xué)模擬    何方方

固定二氧化鈦薄膜的制備及其光催化降解甲醛的研究    鄧噸英

燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室燃燒流場的數(shù)值模擬    張順利

鈣鈦礦型復(fù)合氧化物前驅(qū)體催化劑上甲烷/二氧化碳重整制合成氣的研究    趙虹

Ni-Co雙金屬催化劑的制備及其在CO_2重整CH_4反應(yīng)中的催化性能研究    陳娟榮

大氣壓反常輝光放電下CH_4/CO_2制合成氣的數(shù)值模擬分析    代偉

金屬載體的活性氧化鋁涂層工藝研究    黃瑩

甲烷二氧化碳重整催化劑制備及反應(yīng)性能研究    陶凱

納米ZrO_2/Al_2O_3復(fù)合載體及Ni/ZrO_2/Al_2O_3催化劑的性能研究    李凝,羅來濤,歐陽燕

NiO-MgO固溶體的形成對Ni/MgO-AN催化CO_2重整CH_4反應(yīng)活性和穩(wěn)定性的影響    王玉和;劉紅梅;徐柏慶;

Pd修飾的選擇分離氫的負(fù)載型PI-SiO_2雜化膜的制備及應(yīng)用    顧永建;鐘順和;

焙燒氣氛對Ru/Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)性能的影響    鄭好轉(zhuǎn);王梅柳;華衛(wèi)琦;翁維正;伊?xí)詵|;黃傳敬;萬惠霖;

太陽能驅(qū)動(dòng)高溫熔融碳酸鹽電解電勢的理論分析    王寶輝;苑丹丹;吳紅軍;隋欣;

富含甲烷的可再生資源重整制氫的研究進(jìn)展    張鑒達(dá);申哲民;孟祥明;馬晶;雷陽明;

NiO/La_2O_3催化劑上甲烷催化部分氧化制合成氣的研究    楊繼海;王一平;郭翠梨;李韡;

碳制氫過程的比較及直接制氫分析    喬春珍,肖云漢

等離子體催化耦合重整生物質(zhì)燃?xì)庋芯?nbsp;   王晨光;王鐵軍;馬隆龍;高妍;張琦;吳創(chuàng)之;

甲烷二氧化碳重整反應(yīng)鎳基催化劑的研究    欒超;由長福;

利用木質(zhì)剩余物和二氧化碳制備一氧化碳    李光祿;王育紅;王林山;

二氧化碳催化加氫合成低碳醇研究進(jìn)展    李尚貴;郭海軍;熊蓮;張海榮;羅彩容;丁飛;陳新德;

流化床中甲烷臨氧自然重整的鎳基催化劑及反應(yīng)機(jī)理研究（附：甘油選擇性催化氧化初探）    高靜

漿態(tài)相催化劑的直接制備及其漿態(tài)相催化反應(yīng)中的溶劑效應(yīng)及TiO_2相變規(guī)律的理論研究    左志軍

Ni基催化劑上甲烷二氧化碳重整制合成氣的研究    張安杰

透氧膜反應(yīng)器焦?fàn)t煤氣重整制氫催化劑研究    楊志彬

生物質(zhì)炭催化重整熱解焦油技術(shù)研究    尤占平

吸附法濃縮煤層氣甲烷研究    劉聰敏

硅酸鹽催化劑制備及其催化臭氧氧化水中氯代硝基苯    劉玥

等離子體轉(zhuǎn)化甲烷之實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論研究    王建國

合成氣催化轉(zhuǎn)化制低碳醇用新型催化劑研究    黃利宏

以ZSM-5分子篩為載體的新型丙烷脫氫催化劑的研究    張一衛(wèi)

合成氣制天然氣鎳基催化劑的研究    胡賢輝

二甲醚重整制氫系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究    鄒衛(wèi)兵

滑動(dòng)弧放電等離子體重整甲烷制氫的研究    鐘犁

二氧化碳加氫直接合成二甲醚中雙功能催化劑的制備及活性研究    別良偉

苯催化加氫制備環(huán)已烷工藝及催化劑改性研究    孔祥鵬

介質(zhì)阻擋放電等離子體法制備甲烷二氧化碳重整反應(yīng)Ni/SiO_2催化劑的研究    肖超

DIR-MCFC用甲烷水蒸汽重整催化劑研究    李廣龍

甲烷重整鎳基催化劑制備及催化性能研究    潘秉榮

Ni（Co）/SiO_2復(fù)合氣凝膠催化劑的制備及性能研究    黃歡

BiVO_4系光催化劑的合成及其輕質(zhì)油脫氮性能研究    李慧

CH_4/CO_2轉(zhuǎn)化制合成氣(CO/H_2)Ni/Al_2O_3系列催化劑活性的研究    蘇玉,徐恒泳,董國君

沸石吸附劑的制備及應(yīng)用    胡艷海,王繼庫

煤焦油瀝青基纖維狀活性炭的吸附性能    劉春林,凌立成,劉朗

KOH活化法制備PAN基活性碳纖維的研究    李全明,王浩

活性碳纖維的制備及性能表征    李全明,萬雅波,陳東生

富納米孔炭質(zhì)吸附劑的制備及其吸附天然氣的性能研究    李興存,陳進(jìn)富,褚衍秋,李術(shù)元,張忠智

磷酸活化制備PAN基活性炭纖維的研究    李全明,王浩

CO在某些過渡金屬表面吸附活化的DFT研究    江凌,王貴昌,關(guān)乃佳,吳楊,蔡遵生,潘蔭明,趙學(xué)莊,黃偉,李永旺,孫予罕,鐘炳

高嶺土活化試制吸附脫色劑研究    許志軍,楊柳,趙時(shí)仁,廖學(xué)權(quán)

活性碳纖維的制備及性能研究    高首山,孫家軍,劉文川

脫硫用煤基吸附劑的試驗(yàn)研究    吳來貴,蔡崧,蘇適,邵力為

燃煤煙氣中重金屬汞的去除新方法研究    羅津晶;羅錦英;黃華偉;

脫氧雪腐鐮刀菌烯醇的生物降解研究進(jìn)展    程波財(cái);馬倩;熊凱華;葉若松;魏華;

共聚甲基丙烯酸酯系吸附功能纖維制備及其性能研究    肖長發(fā);安樹林;徐乃庫;宋喆;封嚴(yán);

殼聚糖-鋁氧化物復(fù)合材料的制備及吸附性能研究    謝光勇;杜傳青;

作為地下處置庫回填材料的無機(jī)吸附劑的應(yīng)用(英文)    徐國慶;顧綺芳;杜志超;范選林;

明膠水溶液在低濃度區(qū)的流變行為研究    李藝;程镕時(shí);

好氧顆粒污泥培養(yǎng)的影響因素及其應(yīng)用    陳光;張穎;郝延強(qiáng);

Cd(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)離子在金紅石(110)面上化學(xué)吸附的密度泛函研究    鐘炳偉;夏樹偉;

溶解性有機(jī)質(zhì)對黑碳吸附敵稗的抑制作用    肖小雨;邱宇平;盛光遙;

氨水—納米炭黑納米流體的穩(wěn)定性研究    程波;杜塏;張小松;牛曉峰;

資金源泉活化是西部大開發(fā)的關(guān)鍵    田清旺 陳巍

活用房地產(chǎn)資源    通訊員 李雨田

注意老科技人員的“知識活化”    段南生

以資本運(yùn)作活化城市資源    

銀行搭鵲橋 企業(yè)聯(lián)姻親    陳廣洛

我國二氧化氯消毒劑生產(chǎn)和消費(fèi)狀況市場調(diào)查    尹長春

農(nóng)行襄城支行 激活地方經(jīng)濟(jì)    申天順

變“檔案工資”為“活化工資”    通訊員 張思玉 汪智杰

從“要我”到“我要”    楊立川 來明善

喜看大慶油田新變化    章力

海泡石的礦物學(xué)研究與其在環(huán)境治理中的應(yīng)用    梁凱

負(fù)載型碳化鉬催化劑的制備、表征和選擇加氫反應(yīng)性能的研究    吳維成

植物對VA菌根的依賴性差異及菌根活化難溶性磷酸鹽的機(jī)理研究    姚青

若干與吸附相關(guān)的表面問題的第一原理研究    楊宇

由玉米浸漬水制取肌醇的方法研究    戴傳波

海水—沙灘界面石油污染與凈化過程研究    夏文香

超聲波活化堿木質(zhì)素及多效堿木質(zhì)素水處理劑合成與應(yīng)用研究    任世學(xué)

金黃地鼠體細(xì)胞核移植及相關(guān)問題的研究    王凌燕

化學(xué)氣相催化裂解法制備納米碳管及其應(yīng)用研究    劉云芳

納米—亞微米級復(fù)合材料性能及土壤植物營養(yǎng)效應(yīng)    劉秀梅

凹凸棒石吸附水溶性染料的性能及機(jī)理研究    王詩生

自然水體生物膜吸附酚類化合物的特性研究    鄭娜

金屬微粉無結(jié)晶形成鍍層機(jī)理研究    章全奎

稀土冶煉酸性廢水除氟試驗(yàn)研究    馮俊生

磺胺二甲嘧啶及其主要代謝產(chǎn)物在砂質(zhì)壤土中轉(zhuǎn)歸的研究    段麗麗

功能化有機(jī)-無機(jī)介孔材料的合成、表征及應(yīng)用研究    劉健

柱撐酸化膨潤土的制備及其在染料廢水處理中的應(yīng)用    李志維

改性陶粒的制備及其強(qiáng)化過濾的試驗(yàn)研究    高桂青

影響環(huán)丁砜質(zhì)量因素的分析及新工藝的研究與開發(fā)    何鐵石

殼聚糖的制備、改性和吸附性能研究    居紅芳