森林棕壤及其腐殖酸吸附Hg（Ⅱ）機(jī)制和暖溫帶櫟屬森林凋落物腐殖化過程研究

【摘要】：汞是一種具有持久性、生物累積毒性的全球性的環(huán)境污染物。汞可以在大氣層中進(jìn)行長距離的遷移,那些具有低汞排放量、低人口密度的國家和地區(qū)也會(huì)受到汞污染的侵害；同時(shí)由于環(huán)境中的無機(jī)態(tài)汞可以轉(zhuǎn)化成各種毒性更大的有機(jī)態(tài)汞,并且通過食物鏈最終危害到人類的健康和安全,因此,環(huán)境中汞的背景值的問題已經(jīng)越來越受到人類的關(guān)注。在過去的幾十年內(nèi),亞洲地區(qū),特別是中國,由于經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和工業(yè)化進(jìn)程的加速,已經(jīng)成為大氣中汞重要的排放地區(qū)之一。大氣中的汞可以被氧化成離子態(tài)沉降到地面并被釋放到水體和陸地生態(tài)系統(tǒng)中,森林生態(tài)系統(tǒng)是陸地生態(tài)系統(tǒng)的重要組成成分,沉降到森林中的汞大部分都滯留在表層森林土壤中,危害森林周圍水源地的安全。山東省是工業(yè)大省,采礦業(yè),氯堿工業(yè)發(fā)達(dá)。而這些工業(yè)都是重要的大氣汞人為污染源。泰山,嶗山,房干是山東省重要林區(qū),這些林區(qū)周圍均有重要的飲用水源地,因此研究這些地區(qū)森林土壤對于Hg(Ⅱ)的吸附/解吸過程對于了解汞在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化過程有重要的意義。 暖溫帶是我國文明的發(fā)源地之一,生物資源十分豐富。近代以來,伴隨著環(huán)境問題的加劇該地區(qū)山區(qū)的自然植被遭到了前所未有的破壞,導(dǎo)致本地區(qū)生物多樣性降低,生物資源匱乏。殼斗科的櫟屬在暖溫帶森林資源中占有極為重要的作用,是該地區(qū)重要的森林群落優(yōu)勢種和建群種。土壤腐殖化過程在森林植被恢復(fù)過程中起著重要的作用：胡敏酸有助于土壤養(yǎng)分的保持及土壤結(jié)構(gòu)的形成；富里酸對促進(jìn)礦物的分解和養(yǎng)分的釋放具有重要作用。因此,研究暖溫帶櫟類植被凋落物的腐殖化過程對于重建暖溫帶森林植被群落有重要的理論意義。 本實(shí)驗(yàn)研究了Hg(Ⅱ)在山東泰山、嶗山、房干地區(qū)三種典型棕壤上的吸附解吸特性及機(jī)理,以及嶗山地區(qū)典型的暖溫帶櫟類植被下的森林土壤的腐殖化過程,結(jié)果如下： (1)Hg(Ⅱ)在三種山東森林棕壤上的等溫吸附數(shù)均能很好地被Langmuir和Freundlich方程擬合。雖然泰山棕壤具有較大的潛在吸附量,但是卻具有較低的吸附反應(yīng)強(qiáng)度。三種森林棕壤的解吸率都小于0.6%,這表明Hg(Ⅱ)與土壤具有較強(qiáng)的結(jié)合能力。泰山土樣與嶗山土樣和房干土樣相比,具有較高的解吸率,表明由大氣沉降到泰山土樣上的汞容易通過徑流而釋放到水體中。傅立葉紅外光譜的研究表明,三種土樣具有相似的官能團(tuán)結(jié)構(gòu),相對吸光度的研究表明,Hg(Ⅱ)的吸附主要發(fā)生在O-H、C-O和C=O基團(tuán)上。 (2)Hg(Ⅱ)在六種源自山東森林棕壤的腐殖酸上的等溫吸附數(shù)均能很好地被Langmuir和Freundlich方程擬合。胡敏酸與富里酸相比具有較大的吸附反應(yīng)強(qiáng)度和實(shí)際吸附量。所有的腐殖酸對于Hg(Ⅱ)的解吸率均小于2.6%,表明腐殖酸對于Hg(Ⅱ)具有較大的吸附作用力。由于與富里酸相比,胡敏酸對于Hg(Ⅱ)具有較大的吸附強(qiáng)度和較低的解吸率,因此胡敏酸在土壤對于Hg(Ⅱ)的吸附/解吸過程中具有重要的作用。傅立葉紅外光譜顯示,這六種腐殖酸具有相似的光能團(tuán)結(jié)構(gòu)。Hg(Ⅱ)在腐殖酸上的吸附不僅包含有離子交換作用,在高汞濃度條件下,Hg(Ⅱ)在腐殖酸上的吸附與巰基基團(tuán)結(jié)合飽和后,還與C=O、COO-、O-H和C-O等官能團(tuán)上的氫鍵結(jié)合。 (3)通過自然條件下不同土層的森林土壤樣本的傅立葉紅外光譜表征及傅立葉紅外光譜的相對吸光度(relative absorbances/rA)來研究森林土壤的腐殖化過程。結(jié)果表明,隨著腐殖化過程的進(jìn)行,土樣中的羧羥基或者醇羥基經(jīng)歷了一個(gè)先分解后又重新生成的過程,同時(shí)隨著土層深度的增加土壤中羧基化合物的相對含量出現(xiàn)了上升的趨勢。盡管在腐殖化過程中芳香基團(tuán)及含氮基團(tuán)出現(xiàn)了降解,絕對含量下降,相對含量卻保持了相對的穩(wěn)定。C-O基團(tuán)隨著多聚糖和類多聚糖結(jié)構(gòu)的分解,相對含量降低。腐殖質(zhì)層的腐殖化過程已經(jīng)趨于穩(wěn)定,形成的腐殖酸已較為成熟。腐殖質(zhì)層富里酸的形成過程可能存在著羧基化合物的先消耗后合成和具有C-O結(jié)構(gòu)的多聚物的先合成再消耗的過程。 【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：X53
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-13
• 第一章 緒論13-24
• 1.1 腐殖質(zhì)概述13-17
• 1.1.1 腐殖質(zhì)的定義,組分13-14
• 1.1.2 腐殖質(zhì)的來源(腐殖化過程)和環(huán)境學(xué)意義14-15
• 1.1.3 腐殖質(zhì)的化學(xué)結(jié)構(gòu)特征15-17
• 1.2 汞污染概述17-20
• 1.2.1 汞的基本性質(zhì)及其環(huán)境學(xué)特性17-18
• 1.2.2 汞污染的危害18-19
• 1.2.3 汞的全球控制和預(yù)防19-20
• 1.3 土壤中汞污染的遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制20-23
• 1.3.1 土壤汞的遷移機(jī)制20-22
• 1.3.2 土壤汞的轉(zhuǎn)化機(jī)制22-23
• 1.4 研究的背景、內(nèi)容和意義23-24
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料、儀器和方法24-39
• 2.1 材料與儀器24-28
• 2.1.1 供試土壤樣品的采集和處理24-25
• 2.1.2 供試土壤腐殖質(zhì)樣品的提取和純化25-27
• 2.1.3 測試儀器27-28
• 2.1.4 測試試劑28
• 2.2 研究方法28-39
• 2.2.1 土壤基本性質(zhì)的測定28-35
• 2.2.2 汞的等溫吸附實(shí)驗(yàn)35-37
• 2.2.3 土壤/腐殖酸及絡(luò)合物的傅立葉紅外光譜表征37
• 2.2.4 暖溫帶櫟屬森林凋落物的腐殖化過程研究37-39
• 第三章 三種森林棕壤及其腐殖質(zhì)對Hg(Ⅱ)的吸附解吸特性研究39-60
• 3.1 引言39
• 3.2 等溫吸附39-42
• 3.3 線性方程的擬合42-49
• 3.3.1 三種森林土壤對Hg(Ⅱ)的等溫吸附數(shù)據(jù)的線性方程擬合42-44
• 3.3.2 六種腐殖酸對Hg(Ⅱ)的等溫吸附數(shù)據(jù)的線性方程擬合44-49
• 3.4 吸附量-解吸量關(guān)系49-51
• 3.5 土壤樣品和土壤-汞樣品的紅外光譜表征51-55
• 3.6 腐殖酸樣品和腐殖酸-汞樣品的紅外光譜表征55-58
• 3.7 本章小結(jié)58-60
• 第四章 嶗山地區(qū)櫟類植被下森林土壤的腐殖化過程研究60-72
• 4.1 引言60
• 4.2 不同土層的傅立葉紅外光譜表征60-65
• 4.3 腐殖質(zhì)層的腐殖酸的傅立葉紅外光譜表征65-71
• 4.4 本章小結(jié)71-72
• 第五章 結(jié)論及其創(chuàng)新點(diǎn)72-74
• 參考文獻(xiàn)74-81
• 致謝81-82
• 碩士期間發(fā)表的論文82-83
• 學(xué)位論文評閱及答辯情況表83

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