有序Cr_2O_3納米棒的合成及其在1,1,1-三氟-2-氯乙烷氣相氟化反應(yīng)中性能的研究

【摘要】：有序Cr_2O_3納米棒是一種非常重要的納米材料,近年來廣泛應(yīng)用于催化劑、鋰離子電池材料和敏感元器件等領(lǐng)域。與常規(guī)Cr_2O_3納米粒子相比,有序Cr_2O_3納米棒因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、規(guī)整的暴露晶面以及介孔限域效應(yīng)產(chǎn)生的晶格畸變使晶胞內(nèi)應(yīng)力增大等特性,在1,1,1-三氟-2-氯乙烷(HCFC-133a)氣相氟化合成1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)反應(yīng)中表現(xiàn)出更優(yōu)良的催化性能。本文以二維有序介孔分子篩SBA-15為模板劑,Cr(NO_3)_3·9H_2O為鉻源,采用超聲輔助[1]下的真空浸漬法[2]制備了有序Cr_2O_3納米棒,并對(duì)其進(jìn)行表征和催化性能的考察。FEM圖觀察到Cr_2O_3納米棒的微觀結(jié)構(gòu),是一組通過納米橋連接的有序納米棒。經(jīng)測(cè)量得到該納米棒的直徑約為8 nm,略小于SBA-15模板劑的孔徑(9 nn),這是由于孔道的不完全填充以及焙燒過程中Cr_2O_3的收縮所造成。對(duì)比Cr_2O_3納米棒和Cr_2O_3納米粒子的FEM圖可以發(fā)現(xiàn),Cr_2O_3納米棒較好地反向復(fù)制了SBA-15模板劑的介孔結(jié)構(gòu),且結(jié)構(gòu)高度有序,而Cr_2O_3納米粒子則分布較為無序。從廣角XRD圖可以看出,兩種催化劑中均出現(xiàn)歸屬于晶相Cr_2O_3的特征衍射峰,但從小角XRD圖中僅觀察到Cr_2O_3納米棒在2θ=1°處存在較強(qiáng)的衍射峰,表明該催化劑中存在介孔結(jié)構(gòu),而Cr_2O_3納米粒子則沒有出現(xiàn)介孔結(jié)構(gòu)的衍射峰。比較Cr_2O_3納米棒和Cr_2O_3納米粒子催化氟化HFC-133a的性能發(fā)現(xiàn),Cr_2O_3納米棒催化氟化HFC-133a的活性明顯高于Cr_2O_3納米粒子:Cr_2O_3納米棒上HCFC-133a的轉(zhuǎn)化率約穩(wěn)定在24%,最高達(dá)到26.9%,而Cr_2O_3納米粒子上HCFC-133a的轉(zhuǎn)化率最高僅為18.5%。說明在HCFC-133a氣相氟化合成HFC-134a反應(yīng)中,相比于Cr_2O_3納米粒子,Cr_2O_3納米棒具有更高的催化活性,這可能與有序Cr_2O_3納米棒中規(guī)整的暴露晶面以及晶胞內(nèi)應(yīng)力的存在有關(guān)。 【作者單位】：浙江師范大學(xué)物理化學(xué)研究所,浙江省固體表面反應(yīng)化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】：SBA-模板劑 Cr_O_納米棒 氣相氟化
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(21373186)資助項(xiàng)目
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1
【正文快照】： 有序Cr_2O_3納米棒的合成及其在1,1,1-三氟-2-氯乙烷氣相氟化反應(yīng)中性能的研究@張文霞$浙江師范大學(xué)物理化學(xué)研究所,浙江省固體表面反應(yīng)化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!浙江金華321004 @王月娟$浙江師范大學(xué)物理化學(xué)研究所,浙江省固體表面反應(yīng)化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!浙江金華321004 @羅孟飛$浙江

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