碘乙烷和三氯化碳的多光子電離解離研究

【摘要】：質(zhì)譜法是一種研究多光子電離-解離的一種有效方法,通過(guò)激光作用于有機(jī)物,增加了其吸收多光子發(fā)生躍遷的幾率,結(jié)合飛行時(shí)間質(zhì)譜法,由質(zhì)譜圖分析碎片離子,研究其解離通道,從而為有機(jī)物的研究開(kāi)發(fā)提供了一定的理論數(shù)據(jù)。多光子電離技術(shù)就是指分子或者原子吸收一個(gè)或者多個(gè)光子而激發(fā)到一個(gè)中間量子態(tài),然后再進(jìn)一步吸收一個(gè)光子或者多個(gè)光子而電離的過(guò)程。共振增強(qiáng)多光子電離(REMPI)是二十世紀(jì)七十年代末隨著激光器的發(fā)展而發(fā)展起來(lái)的一種激光光譜方法,它與飛行時(shí)間質(zhì)譜相結(jié)合在電離和探測(cè)過(guò)程中實(shí)現(xiàn)了光譜和質(zhì)譜的雙重選擇,具有靈敏度高、分辨率高、多組分探測(cè)等特點(diǎn),在環(huán)境污染檢測(cè)、物質(zhì)成分分析、分子結(jié)構(gòu)等方面發(fā)揮了重要作用,近年來(lái)它與多學(xué)科進(jìn)行交叉融合,取得了很多科研成果。本文主要研究了碘乙烷和三氯化碳在800 nm飛秒激光作用下的多光子電離一解離過(guò)程,結(jié)合飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù),研究了碎片離子的電離解離通道,并分析了解離過(guò)程的機(jī)理。 本論文共分為五章內(nèi)容：第一章主要是綜述,簡(jiǎn)述了質(zhì)譜,多光子電離的定義以及分類和特點(diǎn),飛行時(shí)間質(zhì)譜儀的原理和方法,Gaussian 03的研究方法以及理論基礎(chǔ)。第二章主要是實(shí)驗(yàn)部分的說(shuō)明,介紹了實(shí)驗(yàn)裝置和實(shí)驗(yàn)方法,說(shuō)明了本實(shí)驗(yàn)操作和采集的儀器及實(shí)驗(yàn)過(guò)程和實(shí)驗(yàn)方法。第三章主要在800 nm激光作用下對(duì)碘乙烷多光子電離解離進(jìn)行了研究,獲得了碘乙烷分子多光子電離飛行時(shí)間(MPI-TOF)質(zhì)譜,根據(jù)母體離子的光強(qiáng)指數(shù),得出了母體離子主要發(fā)生3+3共振增強(qiáng)多光子電離(REMPI)過(guò)程。結(jié)合母體離子和碎片離子的信號(hào)強(qiáng)度對(duì)激光強(qiáng)度的依賴關(guān)系,證明了C2H5I分子的多光子電離(MPI)是母體離子解離階梯模式,并分析了母體離子在該波長(zhǎng)下主要兩條解離通道,其中C-I鍵的斷裂為主要通道,應(yīng)用高斯03在B3LYP/3-21G方法上計(jì)算了兩條通道能量的變化,理論驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的合理性。第四章分析了三氯化碳的多光子解離-電離過(guò)程,討論了三氯化碳分子的多光子解離-電離通道和碎片離子的形成過(guò)程,結(jié)果表明三氯化碳的主要解離通道是分子先吸收三個(gè)光子到達(dá)分子的激發(fā)態(tài),分子到達(dá)激發(fā)態(tài)以后再進(jìn)一步吸收五個(gè)光子發(fā)生3+5共振增強(qiáng)多光子電離,產(chǎn)生的母體離子再進(jìn)一步吸收光子發(fā)生解離-電離,生成其它碎片離子。光強(qiáng)指數(shù)分析了三氯化碳的電離-解離過(guò)程中所吸收的光子數(shù)。同時(shí),通過(guò)改變激光的強(qiáng)度,得到了部分碎片離子占總離子信號(hào)的百分比對(duì)激光強(qiáng)度的依賴關(guān)系,根據(jù)Gedanken提出的激光與物質(zhì)的相互作用的三種機(jī)制,得出了三氯化碳的多光子電離過(guò)程主要是碎片離子階梯,并對(duì)碎片離子CHCl2+、CHCl+、CH+、Cl+的形成過(guò)程進(jìn)行了討論分析。第五章內(nèi)容為全文的總結(jié)。 【關(guān)鍵詞】：飛行時(shí)間質(zhì)譜 多光子電離 碘乙烷 三氯化碳 光強(qiáng)指數(shù)
【學(xué)位授予單位】：曲阜師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：O561
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第一章 綜述8-17
• 1.1 質(zhì)譜8-10
• 1.1.1 質(zhì)譜儀的種類8-9
• 1.1.2 飛行時(shí)間質(zhì)譜儀9-10
• 1.2 多光子電離10-12
• 1.2.1 多光子電離的特點(diǎn)11-12
• 1.3 Gaussian 03程序簡(jiǎn)介12-14
• 1.3.1 Gaussian 03程序的計(jì)算方法13-14
• 1.3.1.1 半經(jīng)驗(yàn)方法13
• 1.3.1.2 從頭算方法13-14
• 1.3.1.3 密度泛函方法14
• 1.3.2 基組14
• 1.4 課題回顧以及研究現(xiàn)狀14-17
• 第二章 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)方法17-20
• 2.1 實(shí)驗(yàn)裝置17-20
• 2.1.1 真空系統(tǒng)17
• 2.1.2 超聲分子束進(jìn)樣系統(tǒng)17-19
• 2.1.3 超短脈沖激光的產(chǎn)生和激光光源19-20
• 第三章 碘乙烷多光子電離質(zhì)譜及理論分析20-28
• 3.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程20
• 3.2 800nm飛秒激光作用下碘乙烷分子的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析20-24
• 3.2.1 光強(qiáng)指數(shù)分析23-24
• 3.3 理論分析碘乙烷分子的解離電離24-26
• 3.4 小結(jié)26-28
• 第四章 三氯化碳的多光子電離解離研究28-34
• 4.1 實(shí)驗(yàn)裝置和實(shí)驗(yàn)過(guò)程28
• 4.2 三氯化碳在800 nm飛秒激光作用下的電離質(zhì)譜分析28-33
• 4.3 小結(jié)33-34
• 第五章 全文總結(jié)34-35
• 參考文獻(xiàn)35-38
• 校內(nèi)期間所做的工作38-39
• 致謝39

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來(lái)了解更多相關(guān)內(nèi)容

185nm紫外光/氧化協(xié)同降解水體中微量三氯甲烷的研究    高睿君;朱承駐;彭書傳;

多光子電離質(zhì)譜研究方法簡(jiǎn)介    錢誼樂(lè),方黎,李書濤,鄭海洋,吳存愷

碘代烷烴在532nm激光作用下多光子電離解離機(jī)理    章蓮蒂,魏杰,方黎,姜蕓蕓,張樹(shù)東,郭文躍,張柏林,張冰,蔡繼業(yè)

High-resolution photofragment translational spectro- scopy for the UV photodissociation of C_2H_5I    

C_2H_5I的多光子電離質(zhì)量分辨譜——經(jīng)A態(tài)和D態(tài)的解離電離過(guò)程    周游,丁傳凡,楊達(dá)林,趙煒,朱起鶴,孔繁敖

碘乙烷分子共振增強(qiáng)多光子電離飛行時(shí)間的質(zhì)譜研究    章蓮蒂,魏杰,方黎,張樹(shù)東,郭文躍,張冰,蔡繼業(yè)

多光子過(guò)程的光強(qiáng)指數(shù)研究    郭文躍,魏杰,張冰,方黎,蔡繼業(yè)

碘乙烷激光裂解反應(yīng)通道及產(chǎn)物的能量分布    曹建如,溫曄,張建明,顧好剛,鐘憲,方萬(wàn)全,段素香,武小軍,朱起鶴

飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)中的原子、分子——非微擾現(xiàn)象研究    葉地發(fā);劉杰;

碘乙烷在532nm激光作用下多光子電離解離機(jī)理    章蓮蒂,魏杰,方黎,姜蕓蕓,張樹(shù)東,郭文躍,張柏林,張冰,蔡繼業(yè)

改性蒙脫石吸附水溶液中磷酸鹽的動(dòng)力學(xué)研究    費(fèi)家倉(cāng);劉元璐;高軍;李柯;袁守軍;胡真虎;

氫鍵對(duì)有機(jī)物酸堿性的影響    沈玲

5,5′-氧化偶氮雙(4-硝基-1,2,3-三唑-1-)氧化呋咱的理論研究與性能預(yù)估    來(lái)蔚鵬;廉鵬;常海波;尉濤;呂劍;薛永強(qiáng);

2,2-二羥甲基丁醛的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的理論研究    江南;楊儒;邱瑾;李敏;

衣康酸酐的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的理論研究    李樹(shù)英;楊守?zé)?張書文;秦大偉;段洪東;

脫漆劑脫漆速度的主要影響因素分析    周雅;許海東;劉佳慧;謝春英;文慶杰;

團(tuán)簇理論在研究催化反應(yīng)中的應(yīng)用    馬瑞進(jìn);龍翔云;

千兆赫低切率微濃連續(xù)輻照下雙酚A合成研究    張志斌,張明,詹鼎

乙二醇形成何種氫鍵    楊旭東

E2反應(yīng)中的反式共平面構(gòu)象    廖德仲;何節(jié)玉;

環(huán)氧樹(shù)脂在甲苯中溶解性能的探討    吳勁松;于小洋;盧宏志;

原子分子在δ-Pu上的吸附、離解與擴(kuò)散過(guò)程研究    魏洪源

雙鴨山礦區(qū)煤的自燃特性及預(yù)防技術(shù)基礎(chǔ)研究    陳啟文

煤活性基團(tuán)與Ca~（2+）形成配合物的結(jié)構(gòu)與表征    王雪峰

CuCl/Schiff base配合物在液相氧化羰化反應(yīng)中的催化活性、壽命及腐蝕性研究    熊輝

降低卷煙主流煙氣中羰基化合物和一氧化氮研究    舒俊生

二惡英從頭合成機(jī)理以及硫基抑制機(jī)理研究    邵科

臭氧在煙氣中氧化降解多種污染物的機(jī)理研究    溫正城

紅柱石的浮選分離技術(shù)及機(jī)理研究    周靈初

關(guān)于溶劑效應(yīng)對(duì)若干反應(yīng)影響的實(shí)驗(yàn)和理論研究    樊繼彩

生物非鍵模體    周鵬

用于飛機(jī)的水性脫漆劑的研究    許海東

多元縮合生成新型巴比妥酸鹽衍生物反應(yīng)機(jī)理的理論研究    孫東貞

烷氧基硅烷和一氧化硅還原體系的量子化學(xué)計(jì)算研究    余秋雁

離子交換型Mazzite及Levyne沸石儲(chǔ)氫性能的理論研究    梁建明

CO_2在La_2O_3(001)表面的解離    丁方園

氨基酸離子液體的結(jié)構(gòu)和陰陽(yáng)離子間相互作用的理論研究    張營(yíng)

CO_2吸附分離過(guò)程的分子模擬    李保瑞

稀土摻雜氮化鎵納米粉溶膠—凝膠制備及發(fā)光機(jī)理研究    張璐

SCF程序的并行化和過(guò)渡金屬小分子IrO光譜的研究    王樣強(qiáng)

FOX-7氨基閉環(huán)衍生物的合成、結(jié)構(gòu)性質(zhì)研究    羅金安

電化學(xué)氧化處理生物難降解有機(jī)廢水的研究進(jìn)展    施國(guó)鍵;喬俊蓮;鄭廣宏;王國(guó)強(qiáng);閆麗;楊健;

水相中CCl_4和CHCl_3的紫外光解機(jī)理    朱承駐,于勇,潘循皙,董文博,侯惠奇

多光子過(guò)程光強(qiáng)指數(shù)的新應(yīng)用——激發(fā)截面估計(jì)    冉琴,陳旸,張立敏,戴靜華,馬興孝

CH_3I分子束激光裂解產(chǎn)物的分布    朱起鶴;黃壽令;

碘乙烷激光裂解反應(yīng)通道及產(chǎn)物的能量分布    曹建如,溫曄,張建明,顧好剛,鐘憲,方萬(wàn)全,段素香,武小軍,朱起鶴

碘甲烷通過(guò)A態(tài)和C態(tài)的多光子電離    楊達(dá)林,凌云,丁傳凡,周游,朱起鶴

甲胺分子多光子電離質(zhì)譜研究    柳曉軍,張冰,方黎,郭文躍,周金剛,蔡繼業(yè),路軼群,周士康

SO_2在308nm的多光子電離飛行時(shí)間質(zhì)譜研究    錢誼樂(lè),李昭臨,劉厚祥,李書濤,吳存愷

355nm激光作用下CH_3I分子的多光子電離解離    李麗;孔祥和;張樹(shù)東;劉存海;孫志青;劉建蘋;張良芳;喬光;

355nm激光作用下Si(CH_3)_4分子的MPI質(zhì)譜研究    劉玉芳,施德恒,孫金鋒

266nm激光作用下對(duì)溴甲苯多光子電離質(zhì)譜的研究    宋寶;孔祥和;柳玉梅;郎濟(jì)剛;宿光勇;張樹(shù)東;

355nm激光作用下間甲苯酚的多光子電離質(zhì)譜研究    李曉明;孔祥和;張樹(shù)東;卜文峰;趙永煥;劉在國(guó);

410～355nm內(nèi)四甲基硅的多光子解離和電離研究    施德恒,劉玉芳

碘乙烷分子共振增強(qiáng)多光子電離飛行時(shí)間的質(zhì)譜研究    章蓮蒂,魏杰,方黎,張樹(shù)東,郭文躍,張冰,蔡繼業(yè)

碘乙烷在532nm激光作用下多光子電離解離機(jī)理    章蓮蒂,魏杰,方黎,姜蕓蕓,張樹(shù)東,郭文躍,張柏林,張冰,蔡繼業(yè)

BDN染料的鎖模特性    謝梓銘,陳紹和,王偉,林麗芬,楊射水

532nm及355nm丁酮多光子電離質(zhì)譜研究    張良芳;孔祥和;孫志青;劉建蘋;

硫醚分子的多光子電離解離機(jī)理的研究    姚關(guān)心;汪小麗;張先燚;鄭賢鋒;季學(xué)韓;崔執(zhí)鳳;

碘乙烷的紫外光解動(dòng)力學(xué)研究    畢渭濱;徐西玲;朱起鶴;

二元合金團(tuán)簇Ag_nTl~(0,+1)(n=1-8)的結(jié)構(gòu)與電子特性的理論研究    劉鳳麗;孫普男;

萘啶酸的合成與表征    楊廷海;夏明珠;雷武;周志高;王風(fēng)云;

溫和條件下離子液體電催化CO_2合成氨基甲酸酯    張海鋼;李治;楊向民;章衛(wèi)東;

阿達(dá)帕林的合成    王宏雁;夏萍;孫沖;

鹵代烷烴分子飛秒光場(chǎng)電離解離過(guò)程的研究    楊巖

乙醇常壓氣相羰基化Ni-Zn/C催化劑研究    彭峰

飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)中小分子的電離和解離研究    張盛

基于同步輻射的CCl_3H、CF_2Cl_2和CFCl_3分子的正負(fù)離子對(duì)解離動(dòng)力學(xué)研究    陳劉利

分子在強(qiáng)飛秒激光場(chǎng)中的光電子動(dòng)量譜及解離性電離研究    王春成

CO_2~+的光激發(fā)和光解離動(dòng)力學(xué)研究    楊茂萍

原子及小分子強(qiáng)激光場(chǎng)動(dòng)力學(xué)理論研究    楊迪

離子切片成像技術(shù)研究CS_2~+和H_2S~+光解動(dòng)力學(xué)    李加林

若干硝基、亞硝基化合物光解動(dòng)力學(xué)研究    李亞民

鹵代烴光解動(dòng)力學(xué)研究和取向分子光解實(shí)驗(yàn)裝置    谷希斌

碘乙烷和三氯化碳的多光子電離解離研究    李文娟

丁酮和甲基異丙基酮的多光子電離解離研究    劉妮

3-甲基吡啶和吡啶分子的多光子電離質(zhì)譜研究    孔真真

苯甲醚和四氯甲烷的多光子電離質(zhì)譜    楊建春

三（二亞芐基丙酮）二鈀催化的三氟碘乙烷與硼酸酯的交叉偶聯(lián)反應(yīng)    劉東峰

三乙胺分子多光子電離質(zhì)譜研究    程起元

基于速度成像方法的強(qiáng)場(chǎng)光電離研究    馬驍

二元合金團(tuán)簇Ag_nTl（n=1-8）的勢(shì)能函數(shù)、結(jié)構(gòu)與穩(wěn)定性的研究    張影

一些酯類的同步輻射光電離解離研究    杜琦

S_6分子的結(jié)構(gòu)和解離途徑的理論研究    田傳進(jìn)