過渡金屬氧化物上1,2-二氯乙烷催化燃燒的研究

【摘要】：1,2-二氯乙烷(1,2-dichloroethane,簡寫1,2-DCE)是含氯揮發(fā)性有機物中的典型代表。催化燃燒是目前含氯揮發(fā)性有機物凈化技術(shù)中的研究熱點。本論文嘗試合成出一種催化活性高的過渡金屬氧化物作為1,2-DCE催化燃燒的催化劑,從催化活性、選擇性和穩(wěn)定性等多方面進行了系統(tǒng)考察。 論文采用氧化沉淀法(OP)、共沉淀法(CP)和微乳法(ME)三種方法合成了一系列不同Mn/Ce比的MnO_x-CeO_2復合氧化物催化劑。三種方法分別合成的MnO_x-CeO_2復合氧化物在1,2-DCE催化燃燒中均具有比純MnO_x和純CeO_2更佳的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。此外,氧化沉淀法合成的0.5MnO_x-CeO_2-OP樣品比共沉淀法和微乳法合成的同比例樣品的活性更高,1,2-DCE轉(zhuǎn)化率為50%的溫度(T50)為350℃,T90溫度為425℃,對副產(chǎn)物氯乙烯的選擇性在反應(yīng)升溫過程中始終低于6.2%。該方法合成的樣品中MnO_x主要以MnO_2的物相出現(xiàn),具有比其他兩種方法合成的樣品更多的Mn4+錳物種,說明高氧化態(tài)錳物種有利于1,2-DCE的催化燃燒。 此外,還考察了以TiO_2,Al_2O_3和ZrO_2為載體的負載型MnO_x-CeO_2-OP催化劑的活性,均表現(xiàn)出優(yōu)于非負載型MnO_x-CeO_2-OP復合氧化物的高溫催化性能。其中,以TiO_2為載體的MnO_x-CeO_2-OP復合氧化物催化劑在1,2-DCE催化燃燒中具有極佳的催化燃燒活性。 Cr_2O_3、TiO_2、CeO_2、ZrO_2和MnO_x這五種金屬氧化物催化劑的1,2-DCE催化燃燒T90溫度依次為375℃,385℃,425℃,440℃和460℃。TiO_2具有與已知高催化活性的Cr_2O_3相當?shù)?,2-DCE催化燃燒活性,優(yōu)于CeO_2、ZrO_2和MnO_x。在TiO_2上進行1,2-DCE的催化燃燒,只產(chǎn)生了氯乙烯、氯氣兩種含氯副產(chǎn)物,且選擇性始終低于5.5%和3%,優(yōu)于其他幾種催化劑,并且穩(wěn)定性良好。30%Cr_2O_3/TiO_2催化劑具有比其他Cr_2O_3負載量催化劑更優(yōu)異的催化活性和選擇性。在空速為10000h-1~100000h-1范圍內(nèi),TiO_2受空速影響很大;當空速為10000h-1時,1,2-DCE完全轉(zhuǎn)化的溫度為300℃。 【關(guān)鍵詞】：含氯揮發(fā)性有機物 催化燃燒 1 2-二氯乙烷 二氧化鈦 錳鈰復合氧化物催化劑
【學位授予單位】：清華大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2009
【分類號】：O643.3
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 引言9-18
• 1.1 課題目的和意義9
• 1.2 CVOCs 的凈化技術(shù)9-11
• 1.2.1 生物滴濾法10
• 1.2.2 光催化氧化10-11
• 1.2.3 催化加氫脫氯11
• 1.2.4 直接燃燒11
• 1.2.5 催化燃燒11
• 1.3 催化燃燒技術(shù)的研究進展11-17
• 1.3.1 CVOCs 催化燃燒原理12
• 1.3.2 貴金屬催化劑12-13
• 1.3.3 固體酸催化劑13-14
• 1.3.4 過渡金屬氧化物催化劑14-17
• 1.4 論文各部分的主要內(nèi)容17-18
• 第2章 實驗部分18-25
• 2.1 催化劑的制備方法18-20
• 2.1.1 MnO_x-CeO_2 復合氧化物粒子的制備18-19
• 2.1.2 負載型MnO_x-CeO_2 復合氧化物催化劑的制備19
• 2.1.3 TiO_2 催化劑的制備19-20
• 2.1.4 化學試劑表20
• 2.2 催化劑的表征20-22
• 2.2.1 比表面積20-21
• 2.2.2 X-射線衍射（XRD）21
• 2.2.3 掃描電鏡（SEM）21
• 2.2.4 X-射線光電子能譜（XPS）21-22
• 2.3 催化劑的活性評價22-25
• 2.3.1 催化劑評價裝置22-23
• 2.3.2 評價指標23-25
• 第3章 在MnO_x-CeO_2 復合氧化物上的催化燃燒25-54
• 3.1 氧化沉淀法MnO_x-CeO_2 復合氧化物催化劑活性評價25-34
• 3.1.1 活性評價25-28
• 3.1.2 選擇性評價28-33
• 3.1.3 穩(wěn)定性評價33-34
• 3.2 共沉淀法MnO_x-CeO_2 復合氧化物催化劑活性評價34-37
• 3.3 微乳法MnO_x-CeO_2 復合氧化物催化劑活性評價37-38
• 3.4 制備方法對催化劑催化活性的影響38-44
• 3.5 負載型MnO_x-CeO_2-OP 催化劑的催化活性44-49
• 3.5.1 負載型MnO_x-CeO_2-OP 催化劑44-46
• 3.5.2 純載體的比較46-47
• 3.5.3 以TiO_2 為載體的MnO_x-CeO_2-OP 催化劑的催化活性47-49
• 3.6 反應(yīng)條件對MnO_x-CeO_2-OP 催化劑活性的影響49-52
• 3.6.1 催化燃燒與直接燃燒的對比49-51
• 3.6.2 空速51-52
• 3.7 小結(jié)52-54
• 第4章 在TiO_2 催化劑上的催化燃燒54-67
• 4.1 TiO_2 催化劑對1,2-DCE 催化燃燒的活性評價54-58
• 4.1.1 活性評價55
• 4.1.2 選擇性評價55-58
• 4.1.3 穩(wěn)定性評價58
• 4.2 TiO_2 催化劑對其他VOCs 催化燃燒的活性評價58-60
• 4.3 以TiO_2 為載體的催化劑的活性評價60-62
• 4.4 酸改性TiO_262-63
• 4.5 反應(yīng)條件對TiO_2 催化劑活性的影響63-66
• 4.5.1 空速63-65
• 4.5.2 水蒸汽的影響65-66
• 4.6 小結(jié)66-67
• 第5章 結(jié)論和建議67-69
• 5.1 結(jié)論67-68
• 5.2 建議68-69
• 參考文獻69-73
• 致謝73-74
• 個人簡歷、在學期間發(fā)表的學術(shù)論文與研究成果74

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