有機無機雜化鈣鈦礦成膜前的界面修飾及其器件光伏特性

【摘要】：有機無機雜化鈣鈦礦太陽能電池是近些年發(fā)展迅速的一類新型太陽能電池,具有光電轉(zhuǎn)換效率高,生產(chǎn)成本低,可濕法制備等優(yōu)點。界面修飾是提高電子的有效注入和抑制電子反向復(fù)合進而提高電池效率和穩(wěn)定性的有效途徑。本論文針對鈣鈦礦成膜前界面上電荷注入、反向復(fù)合、能級匹配等相關(guān)的關(guān)鍵科學(xué)問題,開展了鈣鈦礦成膜前的界面修飾及其器件光伏特性的研究,重點研究了碳酸銫(Cs_2CO_3),聚氧化乙烯(PEO)和氨基酸分子作為界面修飾材料,對TiO2多孔薄膜和TiOx致密層界面上電子過程的影響及其作用機制。主要研究成果如下:(1)研究了Cs_2CO_3界面修飾層對TiO2多孔薄膜的界面修飾作用。XPS結(jié)果表明,Cs_2CO_3物理包覆在TiO2多孔薄膜表面,形成界面修飾層。優(yōu)化條件下制備的鈣鈦礦太陽能電池同空白器件相比開路電壓和短路電流都有提高,光電轉(zhuǎn)換效率從11.9%提高到了14.2%。暗電流曲線、交流阻抗譜研究結(jié)果表明,Cs_2CO_3界面修飾層起到阻擋層的作用,增加了電池的反向復(fù)合電阻,有效減小了電池內(nèi)鈣鈦礦成膜前界面上的反向復(fù)合電流,從而提高鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率。(2)研究了高分子聚合物PEO作為界面修飾材料對TiOx致密層的界面修飾效果。XPS結(jié)果表明,PEO和TiOx在界面上存在一定的電荷共享或轉(zhuǎn)移,從而有利于電子穿過PEO界面修飾層向TiOx致密層的注入。UPS結(jié)果表明,PEO修飾后TiOx的功函減小了0.9 eV,這可以歸因于表面上偶極層的形成。PEO修飾的電池器件短路電流提升明顯,平均值從17.1 mA/cm2提高到19.0 mA/cm2。暗電流曲線、交流阻抗譜分析表明,短路電流的提高是因為PEO界面修飾后抑制了電池內(nèi)的反向電流,增加了電池的復(fù)合電阻,有效提高了電池內(nèi)部的電荷收集效率。(3)研究了氨基酸分子自組裝對TiOx致密層的界面修飾效果。幾種水溶性氨基酸中,丙氨酸界面修飾效果最為明顯。UPS結(jié)果表明,丙氨酸修飾使TiOx電子傳輸層功函減小了約0.2 eV,同鈣鈦礦層的能級更加匹配。穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)光致發(fā)光光譜結(jié)果表明,丙氨酸修飾有利于電子的正向注入,使得電池的短路電流顯著增加,從而提高電池器件的光電轉(zhuǎn)換效率。丙氨酸分子上氨基對于界面修飾效果有重要影響,相比α-丙氨酸,β-丙氨酸修飾的TiOx致密層的功函與鈣鈦礦層LUMO更加接近,而且氨基可能與鈣鈦礦層相互作用,這都有利于界面上電荷的正向注入。 【關(guān)鍵詞】：有機無機雜化鈣鈦礦 太陽能電池 界面修飾 反向復(fù)合
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 主要符號對照表9-10
• 第1章 引言10-35
• 1.1 鈣鈦礦太陽能電池10-27
• 1.1.1 太陽能電池概述10-15
• 1.1.2 鈣鈦礦太陽能電池的發(fā)展15-17
• 1.1.3 鈣鈦礦太陽能電池的器件結(jié)構(gòu)17-21
• 1.1.4 鈣鈦礦層的制備方法21-23
• 1.1.5 鈣鈦礦材料的晶體結(jié)構(gòu)，半導(dǎo)體特性23-24
• 1.1.6 鈣鈦礦太陽能電池的工作原理24-27
• 1.2 鈣鈦礦太陽能電池中的界面問題研究現(xiàn)狀27-34
• 1.2.1 鈣鈦礦成膜前界面上關(guān)鍵科學(xué)問題及界面修飾28-32
• 1.2.2 鈣鈦礦成膜后界面上關(guān)鍵科學(xué)問題及界面修飾32-34
• 1.3 論文的研究思路及主要內(nèi)容34-35
• 第2章 實驗方法35-44
• 2.1 試劑與儀器35-38
• 2.1.1 主要試劑35-36
• 2.1.2 主要儀器36-38
• 2.2 材料的選擇和制備38-39
• 2.2.1 FTO玻璃的刻蝕及清洗38
• 2.2.2 碘化甲胺的合成38-39
• 2.3 鈣鈦礦太陽能電池器件的制備39-42
• 2.3.1 二氧化鈦致密層的制備39-40
• 2.3.2 二氧化鈦多孔薄膜的制備40
• 2.3.3 二步法制備CH_3NH_3PbI_3鈣鈦礦層40-41
• 2.3.4 三氧化二鋁多孔薄膜的制備41
• 2.3.5 一步法制備CH_3NH_3PbI_(3-x)Cl_x鈣鈦礦薄膜41
• 2.3.6 空穴傳輸材料的制備及對電極蒸鍍41-42
• 2.4 鈣鈦礦薄膜太陽能電池的基本表征方法42-44
• 2.4.1 I-V曲線的測試42
• 2.4.2 暗電流曲線的測試42
• 2.4.3 單色光光電轉(zhuǎn)換效率(IPCE)的測試42-43
• 2.4.4 電化學(xué)交流阻抗譜的測試43
• 2.4.5 X射線光電子能譜（XPS）和紫外光電子能譜（UPS）43-44
• 第3章 鈣鈦礦成膜前Cs_2CO_3的界面修飾及其器件光伏特性44-55
• 3.1 TiO2納米多孔薄膜上CS_2CO_3修飾層的制備及表征44-46
• 3.1.1 Cs_2CO_3界面修飾層的制備44-45
• 3.1.2 Cs_2CO_3界面修飾層XPS表征結(jié)果45-46
• 3.1.3 Cs_2CO_3界面修飾對多孔薄膜透光性的影響46
• 3.2 CS_2CO_3界面修飾對鈣鈦礦層成膜的影響46-49
• 3.3 鈣鈦礦成膜前CS_2CO_3界面修飾對器件光伏特性的影響49-52
• 3.4 鈣鈦礦成膜前CS_2CO_3界面修飾對反向復(fù)合反應(yīng)的影響52-54
• 3.5 本章小結(jié)54-55
• 第4章 鈣鈦礦成膜前PEO的界面修飾及其器件光伏特性55-69
• 4.1 PEO界面修飾過程55-57
• 4.2 PEO界面修飾對TIOX致密層的影響57-61
• 4.3 PEO界面修飾對電池器件光伏特性的影響61-64
• 4.4 PEO界面修飾對電池器件電荷正向傳輸和反向復(fù)合的影響64-67
• 4.5 本章小結(jié)67-69
• 第5章 氨基酸分子自組裝的界面修飾及其器件光伏特性69-81
• 5.1 氨基酸分子自組裝的制備及表征70-71
• 5.2 氨基酸分子界面修飾后器件的光伏特性71-72
• 5.3 丙氨酸分子界面修飾對TIOX致密層和鈣鈦礦層的影響72-76
• 5.4 丙氨酸分子自組裝修飾對鈣鈦礦層電子注入的影響76-78
• 5.5 氨基對器件光伏性能的影響78-79
• 5.6 本章小結(jié)79-81
• 第6章 其它相關(guān)工作：ZnO微納復(fù)合結(jié)構(gòu)光陽極的研究81-97
• 6.1 ZnO納米紡錘體的可控合成及其光伏特性82-87
• 6.1.1 ZnO納米紡錘體的合成83
• 6.1.2 反應(yīng)條件對ZnO納米紡錘體尺寸大小，分布的影響83-84
• 6.1.3 不同尺寸納米紡錘體制備光陽極及表征84-86
• 6.1.4 基于不同尺寸ZnO復(fù)合光陽極的制備86-87
• 6.2 納米棒-納米顆粒復(fù)合光陽極的制備及其光電特性87-91
• 6.2.1 納米棒-納米顆粒復(fù)合光陽極的制備過程88-89
• 6.2.2 反應(yīng)條件對產(chǎn)物形貌的影響89-90
• 6.2.3 光陽極敏化后光吸收和電子傳輸結(jié)果90-91
• 6.2.4 基于納米棒和復(fù)合光陽極的電池器件光伏特性91
• 6.3 用Zn(OH)42-直接構(gòu)建納米片球簇復(fù)合結(jié)構(gòu)91-95
• 6.3.1 納米片簇復(fù)合結(jié)構(gòu)制備過程92
• 6.3.2 反應(yīng)條件對產(chǎn)物形貌的影響92-94
• 6.3.3 不同溫度下產(chǎn)物的光散射特性和比表面積94-95
• 6.3.4 不同溫度下產(chǎn)物的光伏特性95
• 6.4 本章小結(jié)95-97
• 第7章 結(jié)論97-99
• 7.1 主要結(jié)論97-98
• 7.2 展望98-99
• 參考文獻99-111
• 致謝111-113
• 個人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果113-114

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