Me/AC催化劑的制備與三氟二氯乙烷催化氧化工藝的研究

【摘要】： 三氟乙酰氯是一種新型的含氟中間體,廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、氟材料等領(lǐng)域。研究三氟乙酰氯合成所用的催化劑具有重要意義。本文以常用的商品活性炭為載體,負載常用的非貴金屬元素Me,考察了催化劑的三氟二氯乙烷催化活性。[1]通過對三種商品活性炭的物理和化學(xué)性質(zhì)以及以這些活性炭為載體制備的Me/AC催化劑的性能進行研究,選出了性能優(yōu)異的活性炭。[2]在硝酸濃度30%,預(yù)處理溫度100℃,焙燒溫度300℃,Me負載量5%的條件下,催化劑活性最好；上述反應(yīng)的最佳工藝條件：反應(yīng)溫度255℃,HCFC-123/O2的進料摩爾比值為1：1.15,空速0.45h-1,催化劑裝填量17g,此條件下反應(yīng)5h,三氟乙酰氯選擇性為68.54%,三氟乙酰氯收率為46.00%。車間制備的催化劑完全有工業(yè)化生產(chǎn)的可行性。[3]通過BET、TPD-MS、Boehm滴定法對活性炭進行表征,結(jié)果表明：比表面、孔結(jié)構(gòu)、表面含氧官能團對催化劑的活性有影響,催化劑表面較多的內(nèi)酯基和酸酐有利于催化劑活性的提高。 【關(guān)鍵詞】：三氟乙酰氯 活性炭 催化氧化 Me/AC
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：TQ222.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 文獻綜述10-21
• 1.1 氟化工發(fā)展概況10
• 1.2 三氟乙酰氯的物化性質(zhì)及應(yīng)用10-14
• 1.2.1 三氟乙酰氯的物化性質(zhì)10
• 1.2.2 三氟乙酰氯的應(yīng)用10-14
• 1.3 三氟乙酰氯的市場與產(chǎn)能14
• 1.4 三氟乙酰氯的合成方法14-15
• 1.4.1 CFC-113a(CF_3CCl_3)的SO_3氧化法14
• 1.4.2 CCl_3COCl的HF氣相氟化法14
• 1.4.3 光輻射法14
• 1.4.4 金屬氧化物氧化法14
• 1.4.5 CF_3CHO的催化氯化法14
• 1.4.6 以炭分子篩作催化劑的催化氧化14-15
• 1.4.7 光催化氧化法15
• 1.4.8 水作催化劑的催化氧化法15
• 1.5 活性炭的特點15-16
• 1.5.1 活性炭的化學(xué)組成15
• 1.5.2 活性炭的結(jié)構(gòu)及其性能15-16
• 1.5.3 活性炭的特性16
• 1.6 活性炭作為催化劑和催化劑載體的研究現(xiàn)狀16-17
• 1.6.1 國內(nèi)研究現(xiàn)狀16
• 1.6.2 國外研究現(xiàn)狀16-17
• 1.7 活性炭改性的研究進展17-19
• 1.7.1 表面氧化改性17
• 1.7.2 表面還原改性17
• 1.7.3 表面酸堿改性17-18
• 1.7.4 負載雜原子和化合物改性18
• 1.7.5 表面負載金屬改性18-19
• 1.8 三氟二氯乙烷催化氧化反應(yīng)機理的研究及副反應(yīng)分析19-20
• 1.8.1 三氟二氯乙烷催化氧化反應(yīng)機理的推測19
• 1.8.2 三氟二氯乙烷催化氧化副反應(yīng)的分析19-20
• 1.9 論文的研究目的及思路20-21
• 第2章 實驗部分21-27
• 2.1 實驗試劑與設(shè)備21
• 2.1.1 實驗試劑21
• 2.1.2 實驗器材21
• 2.2 實驗方法21-25
• 2.2.1 實驗流程及操作步驟21-22
• 2.2.2 催化劑的制備22
• 2.2.3 產(chǎn)物分析22-25
• 2.3 本文的工藝參數(shù)25
• 2.4 催化劑的表征25-27
• 2.4.1 比表面積測定25
• 2.4.2 TPD-MS測定25-26
• 2.4.3 表面形貌分析26
• 2.4.4 X射線衍射分析26
• 2.4.5 元素分析26
• 2.4.6 紅外光譜分析26
• 2.4.7 活性炭表面含氧基團的Boehm法滴定26
• 2.4.8 活性炭灰分的測定26
• 2.4.9 活性炭表面pH的測定26-27
• 第3章 Me/AC催化劑載體的篩選27-33
• 3.1 Me/AC催化劑的制備27
• 3.2 實驗結(jié)果與討論27-32
• 3.2.1 活性炭的物理性質(zhì)對催化性能的影響28-29
• 3.2.2 活性炭的pH和灰分對催化性能的影響29-31
• 3.2.3 活性炭表面基團對催化活性的影響31-32
• 3.3 本章小結(jié)32-33
• 第4章 三氟二氯乙烷催化氧化反應(yīng)工藝條件優(yōu)化的研究33-41
• 4.1 反應(yīng)溫度對反應(yīng)結(jié)果的影響33-34
• 4.2 空速對反應(yīng)結(jié)果的影響34-35
• 4.3 原料配比對反應(yīng)結(jié)果的影響35-36
• 4.4 催化劑用量對催化活性的影響36-37
• 4.5 最優(yōu)反應(yīng)條件下的重復(fù)實驗37-38
• 4.6 Me/AC催化劑的穩(wěn)定性研究38-40
• 4.6.1 催化劑的穩(wěn)定性38-39
• 4.6.2 催化劑耗損研究39-40
• 4.7 本章小結(jié)40-41
• 第5章 Me/AC催化劑制備條件對催化性能的影響41-51
• 5.1 活性炭載體預(yù)處理對Me/AC催化劑活性的影響41-46
• 5.1.1 不同濃度HNO_3處理活性炭對Me/AC催化活性的影響41-42
• 5.1.2 不同溫度HNO_3處理活性炭對Me/AC催化活性的影響42-43
• 5.1.3 催化劑表面物理化學(xué)性質(zhì)的研究43-46
• 5.2 Me負載量對催化活性的影響46-47
• 5.3 焙燒溫度對Me/AC催化活性的影響47-49
• 5.4 Me/AC焙燒時間對催化活性的影響49-50
• 5.5 本章小結(jié)50-51
• 第6章 Me/AC催化劑制備的工業(yè)生產(chǎn)試運行概況51-58
• 6.1 引言51
• 6.2 催化劑放大試驗的研究51-52
• 6.3 工業(yè)生產(chǎn)工藝流程52-53
• 6.4 工業(yè)生產(chǎn)催化劑結(jié)果評價53-56
• 6.5 三氟乙酰氯項目的經(jīng)濟效益分析56-57
• 6.6 本章小結(jié)57-58
• 第7章 總結(jié)58-59
• 參考文獻59-62
• 附錄162-63
• 附錄263-64
• 致謝64-65

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