乙烷和二氧化碳氧化脫氫制乙烯的催化劑研究

【摘要】： 本文制備了一系列負(fù)載Cr基催化劑,結(jié)合XRD、DRS UV-Vis、XPS、TG-DTA、TPR、TPD和BET等多種表征手段對(duì)催化劑的組成結(jié)構(gòu)、表面酸性和氧化還原性質(zhì)等進(jìn)行了表征,全面考察了不同催化劑上乙烷二氧化碳氧化脫氫制乙烯的反應(yīng)性能,對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)與催化活性的關(guān)系進(jìn)行了關(guān)聯(lián),并對(duì)催化劑的活性中心性質(zhì)、反應(yīng)機(jī)理及失活原因等問(wèn)題進(jìn)行了初步探討。 合成了不同含量CoAl_2O_4調(diào)變的Cr-CoAl_2O_4/Al_2O_3催化劑,詳細(xì)考察了活性組分的負(fù)載量及助劑等對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和二氧化碳乙烷氧化脫氫制乙烯反應(yīng)催化性能的影響。結(jié)果表明,CoAl_2O_4修飾載體后,Cr和載體的作用力變?nèi)?使得Cr更容易被還原,n(Cr~(6+))/n(Cr~(3+))的比值變大,提高了催化劑的活性,14%Cr-4%CoAl_2O_4/Al_2O_3達(dá)到了一個(gè)最佳值。而且CoAl_2O_4的形成對(duì)積炭有一定的抑制作用。 對(duì)比考察了不同含量NiAl_2O_4調(diào)變的Cr-NiAl_2O_4/Al_2O_3催化劑,詳細(xì)考察了活性組分的負(fù)載量及助劑等對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和二氧化碳乙烷氧化脫氫制乙烯反應(yīng)催化性能的影響。加入Ni以后,乙烷和二氧化碳的催化活性都有提高。 【關(guān)鍵詞】：乙烷 二氧化碳 脫氫 乙烯 尖晶石
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：O643.32
【目錄】：

• 提要4-9
• 第一章 緒論9-30
• 1.1 課題的研究背景和意義9-12
• 1.2 乙烷CO_2氧化脫氫制乙烯的研究現(xiàn)狀12-18
• 1.2.1 CO_2 氧化乙烷脫氫制乙烯反應(yīng)的催化劑體系12-18
• 1.2.1.1 簡(jiǎn)單氧化物催化劑12-13
• 1.2.1.2 復(fù)合氧化物催化劑13
• 1.2.1.3 過(guò)渡金屬氧化物催化劑13-16
• 1.2.1.4 貴金屬氧化物催化劑16
• 1.2.1.5 金屬碳化物催化劑16
• 1.2.1.6 稀土金屬氧化物催化劑16-17
• 1.2.1.7 膜反應(yīng)器上的催化反應(yīng)17
• 1.2.1.8 脈沖電暈等離子體條件下的催化反應(yīng)17-18
• 1.3 乙烷CO_2氧化脫氫制乙烯的反應(yīng)機(jī)理18-22
• 1.3.1 反應(yīng)耦合機(jī)理18-20
• 1.3.2 氧化還原機(jī)理20-22
• 1.4 本論文研究的目的及內(nèi)容22-23
• 參考文獻(xiàn)23-30
• 第二章 催化劑制備及研究方法30-34
• 2.1 主要試劑和原料30
• 2.2 催化劑的制備30
• 2.3 催化反應(yīng)評(píng)價(jià)30-32
• 2.4 樣品的主要表征手段32-33
• 2.4.1 X 射線粉末衍射(XRD)表征32
• 2.4.2 紫外-可見(jiàn)漫反射光譜(DRS UV-Vis)表征32
• 2.4.3 X 射線光電子能譜(XPS)表征32
• 2.4.4 低溫N_2 吸附表征32
• 2.4.5 差熱及熱失重(DTA-TGA)分析32-33
• 2.4.6 程序升溫脫附(TPD)分析33
• 2.4.7 程序升溫還原(TPR)分析33
• 參考文獻(xiàn)33-34
• 第三章 Cr-CoAl_2O_4//Al_2O_3催化劑上 CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯反應(yīng)的研究34-55
• 3.1 引言34-35
• 3.2 催化劑的制備35
• 3.3 催化劑表征35-46
• 3.3.1 XRD 表征結(jié)果35-37
• 3.3.2 紫外－可見(jiàn)漫反射光譜(DRS UV-Vis)表征37-39
• 3.3.3 程序升溫還原(TPR)表征39-41
• 3.3.4 NH_3-TPD41-42
• 3.3.5 X 射線光電子能譜（XPS）表征42-43
• 3.3.6 BET分析43-45
• 3.3.7 催化劑的積碳分析結(jié)果45-46
• 3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論46-49
• 3.4.1 不同載體對(duì)反應(yīng)性能的影響46-47
• 3.4.2 Cr/Al_2O_3 催化劑中Cr 的含量對(duì)反應(yīng)性能的影響47-48
• 3.4.3 Cr-Co/Al_2O_3 催化劑中Co 的含量對(duì)反應(yīng)性能的影響48
• 3.4.4 反應(yīng)溫度對(duì)催化性能的影響48-49
• 3.5 反應(yīng)機(jī)理49-50
• 3.6 小論50-51
• 參考文獻(xiàn)51-55
• 第四章 Cr-NiAl_2O_4/Al_2O_3催化劑上乙烷 CO_2氧化脫氫制乙烯反應(yīng)的研究55-70
• 4.1 引言55
• 4.2 催化劑的制備55-56
• 4.3 催化劑的表征56-65
• 4.3.1 XRD 表征56-58
• 4.3.2 程序升溫還原(TPR)表征58-59
• 4.3.3 紫外－可見(jiàn)漫反射光譜(DRS UV-Vis)表征59-60
• 4.3.4 BET 分析60-62
• 4.3.5 X 射線光電子能譜（XPS）表征62-63
• 4.3.6 CO_2程序升溫脫附（TPD）表征63-64
• 4.3.7 催化劑的積碳分析結(jié)果64-65
• 4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論65-67
• 4.4.1 Ni 含量的變化對(duì)催化性能的影響65-66
• 4.4.2 溫度對(duì)催化性能的影響66-67
• 4.5 小結(jié)67-68
• 參考文獻(xiàn)68-70
• 作者簡(jiǎn)歷70-71
• 致謝71-72
• 中文摘要72-74
• 英文摘要74-75

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來(lái)了解更多相關(guān)內(nèi)容

烷烴二氧化碳氧化脫氫的反應(yīng)平衡和熱匹配工藝分析    劉亮,劉輝,李成岳,季生福

鎂鋁尖晶石的制備及在催化反應(yīng)中的應(yīng)用    姜瑞霞,謝在庫(kù),張成芳,陳慶齡

二氧化碳還原技術(shù)的研究進(jìn)展    徐用軍,陳福明,朱明陽(yáng)

溫室效應(yīng)與二氧化碳的控制    李春鞠,顧國(guó)維

逆水煤氣變換耦合乙烷脫氫制備乙烯反應(yīng)的研究    葛欣,沈儉一

甲烷、二氧化碳重整制合成氣催化劑的研究──ⅠNi－Al_2O_3間的相互作用對(duì)    任杰，陳仰光，吳東，范文浩，馮大明

負(fù)載型Co-Cr氧化物催化劑上CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯反應(yīng)的研究    郭曉紅;李亞男;周廣棟;劉杰;程鐵欣;甄開(kāi)吉;

Cr/C催化劑的催化性能與表面酸性的微量吸附熱技術(shù)分析    胡勝華,葛欣,沈儉一

Ni-Al_2O_3催化劑上丙烷選擇性還原NO    張淑娟,李蘭冬,章福祥,薛斌,關(guān)乃佳

CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯膜催化反應(yīng)的研究    李青,鐘順和

SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的結(jié)構(gòu)表征    林強(qiáng),范麗娟

電化學(xué)生成臭氧的研究進(jìn)展    魏守強(qiáng),劉瑛,邵忠財(cái)

CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯膜催化反應(yīng)的研究    李青,鐘順和

聚苯胺膜電極在苯胺單體聚合反應(yīng)中的電催化性能    李星瑋,李曉宣,居明,趙寶昌

甲烷部分氧化制合成氣載體及助劑對(duì)Ni系催化劑活性的影響    余林,袁書(shū)華,田久英,王升,儲(chǔ)偉

Ni與Al_2O_3相互作用對(duì)甲烷部分氧化制合成氣Ni/Al_2O_3催化劑上積炭性能的影響    吳廷華,李少斌,嚴(yán)前古

Mo/La-Co-O催化劑上甲烷選擇氧化制甲醇反應(yīng)    張昕,賀德華,張啟儉,葉青,徐柏慶,朱起明

CO_2氧化丙烷脫氫制丙烯用Pd-Cu/V_2O_5-SiO_2催化劑的研究    邵懷啟,鐘順和,郭俊寶

Pd-La/γ-Al_2O_3和Pd-La/MgAl_2O_4對(duì)2,6-二異丙基苯酚氣相胺化反應(yīng)的催化性能    姜瑞霞,謝在庫(kù),張成芳,陳慶齡,孫京華

CeO_2-TiO_2混合氧化物及Pd/CeO_2-TiO_2催化劑的氧化還原性能    朱華青,秦張峰,王建國(guó)

納米二氧化錳對(duì)甲醛去除效率的影響    褚秀娟;張華;

含鈰復(fù)合氧化物催化劑催化異丁烯選擇性氧化制甲基丙烯醛    趙祥芳;金杏妹;

納米金屬鎳催化機(jī)理研究    李茸;劉祥萱;王煊軍;

CO_2催化合成研究新進(jìn)展    王志;李速延;

納米Cr_2O_3粉體制備方法的研究進(jìn)展    徐延慶;

Cr/MgAl_2O_4/Al_2O_3對(duì)CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯催化性能的研究    張軻;高華春;周廣棟;鄭欣;雷斌;程鐵欣;

Cr_2O_3納米粉體的合成及性能研究    周立群;王弛偉;楊念華;梁永光;袁良杰;李明;程錦國(guó);孫聚堂;

CO_2氣氛中Cr-Mn／SiO_2催化劑對(duì)乙烷脫氫反應(yīng)活性影響的研究    葛欣;沈儉一;

CO_2氧化乙烷制乙烯Cr基催化劑及其反應(yīng)性能的研究    李寧;季生福;史雪君;王開(kāi);李成岳;

常規(guī)水蒸汽熱裂解乙烷脫氫制乙烯與Cr_2O_3納米催化劑CO_2氧化劑乙烷氧化脫氫制乙烯的比較    何琨;

V-Mg-O催化劑上丁烷氧化脫氫及惰性無(wú)機(jī)膜反應(yīng)器中低碳烴類選擇氧化的研究    葛善海

固體氧化物燃料電池復(fù)合摻雜陰極材料的研究    馬文會(huì)

二氧化碳氧化乙烷—低溫Cr系催化劑和反應(yīng)過(guò)程的研究    楊宏

Ce-Ag-Mo-P-O催化劑上丙烷選擇氧化制丙烯醛反應(yīng)研究    張昕

催化熱裂解催化材料的探索及相應(yīng)微反評(píng)價(jià)裝置的建立    劉鴻洲

納米TiO_2光催化劑的制備、改性及其應(yīng)用研究    陳建軍

鈦基改性含鉑電催化涂層對(duì)甲醇的電氧化及其人工智能模擬    陳曉春

納米TiO_2復(fù)合物的合成、表征及其處理難降解有機(jī)污染物的研究    孫振世

等離子體催化共活化CH_4-CO_2制C_2烴反應(yīng)研究    張秀玲

活性炭光再生技術(shù)與TiO_2--活性炭協(xié)同作用機(jī)制研究    劉守新

Ⅰ.含鎂復(fù)合氧化物催化劑催化甲烷燃燒性能的研究 Ⅱ.甲烷熱燃燒機(jī)理的理論研究    郭玉華

輕稀土氧化物（La_2O_3，CeO_2）對(duì)高能球磨制備納米Co基催化材料的影響研究    張泉

TiO_2（ZnO）/共軛高分子復(fù)合材料的合成、結(jié)構(gòu)表征及其光催化性能研究    馬占營(yíng)

氧空位濃度對(duì)鈣鈦石型催化劑性能的影響    周克斌

多元羧酸鹽作為BTCA防皺整理系統(tǒng)催化劑的研究    羅燕

等離子體——催化分解脫除NO_X的研究    張琳

二氧化錳吸附劑脫硫技術(shù)研究    馮亞娜

聚甲基丙烯酸甲酯/蒙脫土納米復(fù)合材料的研究    官同華

糖醛臨氫脫羰制呋喃催化反應(yīng)研究    張美

磁性鎂鋁水滑石的合成及其催化性能研究    張海永

負(fù)載型Co-Cr氧化物催化劑上CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯反應(yīng)的研究    郭曉紅;李亞男;周廣棟;劉杰;程鐵欣;甄開(kāi)吉;

Cr沸石在環(huán)己烷氧化反應(yīng)中的催化性能    宋明綱;范彬彬;晉春;李瑞豐;

摻雜過(guò)渡金屬的MCM-41介孔分子篩的制備、表征及其對(duì)CO_2乙烷氧化脫氫制乙烯的研究    李亞男

用XPS和EPR研究載Ni絲光沸石的還原態(tài)    徐金光,孟中岳,陳文峰,陳頌哲

二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反應(yīng)的研究 鉻鎂鋁復(fù)合氧化物催化劑的制備、表面微量吸附量熱及催化性能    上官榮昌,葛欣,鄒琥,李康,張維光,沈儉一

甲烷部分氧化制合成氣的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化劑    張兆斌,余長(zhǎng)春,沈師孔

CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯膜催化反應(yīng)的研究    李青,鐘順和

吸附量熱技術(shù)和金屬氧化物催化劑的表面酸堿性    沈儉一

Pd/ZnO和Ag/ZnO復(fù)合納米粒子的制備、表征及光催化活性    井立強(qiáng),蔡偉民,孫曉君,侯海鴿,徐自力,杜堯國(guó)

Cr_2O_3-Co_3O_4/SiO_2對(duì)十八醇氧化生成十八酸反應(yīng)的催化性能    莊紅,畢穎麗,程鐵欣,劉延,周廣棟,李文興,甄開(kāi)吉

制備方法對(duì)新型錫鋯固溶體催化劑結(jié)構(gòu)及其選擇催化一氧化氮還原性能的影響    尉繼英,朱月香,謝有暢

氧化鋁基表層鎂鋁尖晶石的研究──Ⅰ．表層鎂鋁尖晶石的相結(jié)構(gòu)、孔結(jié)構(gòu)、表面酸性及負(fù)載鈀的化學(xué)狀態(tài)    劉希堯，王淑菊，郭俐聰

無(wú)機(jī)膜反應(yīng)器中丙烷脫氫制丙烯的數(shù)學(xué)模型    吳澤彪,楊惟慎,李吳義,林勵(lì)吾

利用蝦蟹殼生產(chǎn)水溶性甲殼質(zhì)的研究    蘇秀榕,李太武,鐘耀閣

大型貯油罐制造與安裝工程中二氧化碳?xì)怏w保護(hù)自動(dòng)焊接    

以石灰碳化煤球?yàn)樵习迸c二氧化碳平衡問(wèn)題的討論    李導(dǎo)武

關(guān)于氨平衡的探討    符英奎;

用二氧化碳代替己烷提取豆油    董魁林

實(shí)驗(yàn)室制取碳酸鈉    高增尊

用振動(dòng)針-盤(pán)試驗(yàn)裝置研究貴金屬電接觸合金中硫的表面集聚    R.W.Vook ,劉立余

渤海灣盆地CO_2氣藏成因探討    張林曄;

二氧化碳在食品工業(yè)上的應(yīng)用    翁凱江

變壓吸附脫碳工藝運(yùn)行小結(jié)    魏君婷,梁開(kāi)太,梁志永

乙烷CO_2氧化脫氫Cr-基催化劑的制備及性能研究    史雪君;季生福;李寧;王開(kāi);李成岳;

冷媒填充量對(duì)二氧化碳熱泵系統(tǒng)性能影響之研究    陳加偉;郭誠(chéng)恕;楊建裕;趙令裕;胡耀祖;

高活性鋅-鈷雙金屬氰化絡(luò)合物催化二氧化碳、氧化環(huán)己烯和馬來(lái)酸酐三元共聚合成高交替結(jié)構(gòu)聚(酯-碳酸酯)    孫學(xué)科;張興宏;周波軒;王齊;傅智盛;范志強(qiáng);戚國(guó)榮;

在線粘度計(jì)監(jiān)測(cè)二氧化碳與環(huán)氧丙烷的共聚反應(yīng)    閔加棟;張文彬;張亞明;王獻(xiàn)紅;趙曉江;王佛松;

提高二氧化碳熱泵性能的途徑    周子成;

離子液體功能化高交聯(lián)度聚合物的制備和應(yīng)用    胡寶垍;吳天斌;韓布興;

脫除二氧化碳的工藝技術(shù)    張永軍;苑慧敏;杜海;曾群英;白玉潔;楊春吉;

以環(huán)氧化物與二氧化碳為原料“一步法”合成碳酸二甲酯    田杰生;趙元;王金泉;何良年;

堿催化二氧化碳和正丁胺合成N,N’-二丁脲反應(yīng)的研究    黃世勇;劉水剛;李軍平;趙寧;魏偉;孫予罕;

二氧化碳注射溶脂療法的進(jìn)展與應(yīng)用    鄭孝勤;

二氧化碳埋地下,也埋下隱患？    張釗

怎樣實(shí)現(xiàn)二氧化碳的資源化？    本報(bào)記者 顧陽(yáng)

我國(guó)成功實(shí)施二氧化碳收集與埋存    記者 趙鳳華

全省最大二氧化碳精制項(xiàng)目年內(nèi)投產(chǎn)    記者 冉曉利

倒裝煙囪 把二氧化碳深埋地底    本報(bào)首席記者 任荃

20年內(nèi),汽車改“吸”二氧化碳    首席記者 楊帆

萬(wàn)年桑拿    微軟亞洲研究院副院長(zhǎng) 張崢

一年少排12萬(wàn)噸二氧化碳    本報(bào)記者 陳繼軍

科技能否還我們白云藍(lán)天？    本報(bào)記者 馮衛(wèi)東

李小春：專心為地球“降溫”    本報(bào)記者 徐玢

低Ni載量六鋁酸鹽催化劑上甲烷和二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)研究    張軻

特超稠油油藏復(fù)合驅(qū)替機(jī)理研究    郭龍

以二氧化碳為合成子形成C-N鍵的方法學(xué)    孔德林

二氧化碳封存儲(chǔ)層影響因素分析—效果預(yù)測(cè)以及4D地震監(jiān)測(cè)可行性分析    劉燁

二氧化碳的活化及環(huán)碳酸酯的合成    柏東升

水稻幼苗響應(yīng)高濃度二氧化碳的差異蛋白質(zhì)組學(xué)研究    賽里默

二氧化碳與氮?dú)饣蚣淄榛旌衔锏奈椒蛛x    薛全民

基于可生物降解的脂肪族聚碳酸酯的功能化改性及分子模擬    盧凌彬

大氣CO_2濃度升高對(duì)稻—麥輪作農(nóng)田溫室氣體排放影響的研究    徐仲均

二氧化碳氧化乙烷—低溫Cr系催化劑和反應(yīng)過(guò)程的研究    楊宏

CO_2選擇性氧化乙烷脫氫制乙烯負(fù)載型釩基催化劑研究    侯婧

CO_2氣腹對(duì)人宮頸癌CaSki細(xì)胞ERK_（1/2）和PI3K/Akt信號(hào)轉(zhuǎn)導(dǎo)通路活性影響的研究    李剛

文留油田二氧化碳吞吐采油方案研究    唐錫元

活性炭吸附法脫除低濃度苯系物的研究    白洪亮

超臨界二氧化碳水平管內(nèi)傳熱的實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬    秦娜

碳酸酯型季銨離子液體的設(shè)計(jì)、合成與性能研究    趙彬

CO_2對(duì)油井水泥的腐蝕規(guī)律及應(yīng)用研究    朱健軍

利用電石渣制備納米碳酸鈣的研究    王曉芳

注CO_2提高煤層氣采收率項(xiàng)目的環(huán)境效益評(píng)價(jià)研究    張婷婷

CO_2共聚反應(yīng)中季銨鹽助催化劑陰離子研究    趙文佳