硫酸根對(duì)零價(jià)鐵降解1，1，1-三氯乙烷的影響

【摘要】： 大部分有機(jī)氯化物具有生物毒性和難降解性,環(huán)境危害性大。大量的研究證明了零價(jià)鐵(Fe~0)對(duì)有機(jī)氯化物的有效降解性,這種有效性取決于零價(jià)鐵的活性,而水中的電解質(zhì)陰離子對(duì)零價(jià)鐵的活性有顯著影響。無論是滲透鐵墻(PRB)原位修復(fù)地下水還是零價(jià)鐵處理工業(yè)廢水,硫酸根都是一種常見的電解質(zhì)陰離子,但是硫酸根對(duì)零價(jià)鐵降解有機(jī)氯化物的影響并不清楚。 本文以1,1,1-三氯乙烷(TCA)為目標(biāo)污染物,研究零價(jià)鐵對(duì)水溶液中TCA的降解效果,討論TCA的降解機(jī)理和動(dòng)力學(xué);對(duì)比研究硫酸根對(duì)水溶液中零價(jià)鐵降解TCA速率的影響,分析其作用機(jī)理。主要研究結(jié)果如下: (1)零價(jià)鐵在中性水溶液中降解TCA較快;初始pH 6.0時(shí),0.1 mM的TCA被80 g/L的零價(jià)鐵降解420 min后去除率達(dá)到99.4%。TCA降解過程中,溶液中Cl~-濃度不斷增加,溶解態(tài)鐵濃度逐漸升高到2.5 mg/L。初始pH 10.0時(shí),隨著TCA的去除,溶液pH逐漸降低到9.1;當(dāng)初始pH為6.0時(shí),溶液pH穩(wěn)定在6.6,表明TCA通過以脫氯化氫為主、還原脫氯為次的方式降解。 (2)零價(jià)鐵在中性水溶液中降解TCA的動(dòng)力學(xué)符合假一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。硫酸根對(duì)零價(jià)鐵降解TCA具有抑制作用,50 mM的Na_2SO_4使TCA降解的假一級(jí)速率系數(shù)K_1由9.0×10~(-3) min~(-1)減小到1.0×10~(-3) min~(-1)。 (3)硫酸根存在時(shí),零價(jià)鐵降解TCA過程中溶液pH由6.0迅速升高到9.5,溶解態(tài)鐵濃度僅為0.07 mg/L。脈沖實(shí)驗(yàn)表明,一旦加入Na_2SO_4,TCA降解速率立即降低、溶液pH由6.6快速上升到9.5、溶解態(tài)鐵濃度迅速降低到0.07 mg/L,說明硫酸根抑制TCA脫氯化氫。XPS和XRF分析表明硫酸根被吸附或嵌入到鐵表面。 (4)沒有硫酸根的情況下,TCA通過氫鍵與Fe(OH)_(ads)結(jié)合從而被降解。而有硫酸根存在的情況下,SO_4~(2-)置換鐵溶解中間產(chǎn)物Fe(OH)_(ads)中的OH~-,生成Fe_2(SO_4)_(ads),而Fe_2(SO_4)_(ads)不利于TCA在鐵表面的吸附,從而抑制TCA降解。 【關(guān)鍵詞】：硫酸根 零價(jià)鐵 1 1 1-三氯乙烷 還原脫氯 降解
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X703.1
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-7
• ABSTRACT7-9
• 插圖和附表清單9-11
• 插圖清單9-10
• 附表清單10-11
• 目次11-14
• 1 緒論14-16
• 1.1 課題背景14-15
• 1.2 立題依據(jù)15-16
• 1.2.1 課題來源15
• 1.2.2 課題意義15-16
• 2 文獻(xiàn)綜述16-24
• 2.1 零價(jià)鐵降解有機(jī)氯化物的機(jī)理16-17
• 2.2 零價(jià)鐵降解有機(jī)氯化物的影響因素17-19
• 2.2.1 有機(jī)氯化物的結(jié)構(gòu)17
• 2.2.2 溶液pH17-18
• 2.2.3 零價(jià)鐵的種類18
• 2.2.4 零價(jià)鐵和有機(jī)氯化物的濃度18-19
• 2.2.5 溶解氧19
• 2.3 零價(jià)鐵降解有機(jī)氯化物的動(dòng)力學(xué)19-20
• 2.4 陰離子對(duì)零價(jià)鐵降解有機(jī)氯化物的影響20-23
• 2.4.1 簡(jiǎn)單陰離子的影響20-21
• 2.4.2 含氧酸根離子的影響21-23
• 2.5 本章小結(jié)23-24
• 3 實(shí)驗(yàn)部分24-29
• 3.1 研究目標(biāo)24
• 3.2 研究?jī)?nèi)容24
• 3.3 實(shí)驗(yàn)材料與設(shè)備24-25
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)材料24-25
• 3.3.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備25
• 3.4 實(shí)驗(yàn)方法25-26
• 3.5 分析方法26-29
• 4 零價(jià)鐵降解1,1,1-三氯乙烷29-41
• 4.1 主要工藝條件研究29-34
• 4.1.1 酸洗預(yù)處理29-30
• 4.1.2 零價(jià)鐵用量30-31
• 4.1.3 反應(yīng)時(shí)間31
• 4.1.4 污染物初始濃度31-32
• 4.1.5 溶液初始pH32-34
• 4.2 降解機(jī)理研究34-38
• 4.2.1 溶液中氯離子濃度的變化34
• 4.2.2 溶液pH的變化34-35
• 4.2.3 溶解態(tài)鐵濃度的變化35-36
• 4.2.4 機(jī)理分析36-38
• 4.3 降解動(dòng)力學(xué)研究38-39
• 4.4 本章小結(jié)39-41
• 5 硫酸根對(duì)零價(jià)鐵降解1,1,1-三氯乙烷的影響41-55
• 5.1 硫酸根影響零價(jià)鐵降解1,1,1-三氯乙烷41-44
• 5.1.1 硫酸根對(duì)1,1,1-三氯乙烷降解動(dòng)力學(xué)的影響41-42
• 5.1.2 溶液pH的變化42-43
• 5.1.3 溶解態(tài)鐵濃度的變化43-44
• 5.2 硫酸根抑制零價(jià)鐵降解1,1,1-三氯乙烷的機(jī)理44-53
• 5.2.1 溶液中硫酸根濃度的變化44-45
• 5.2.2 零價(jià)鐵表面組分分析45-48
• 5.2.3 硫酸根對(duì)零價(jià)鐵溶解的影響48-49
• 5.2.4 硫酸根抑制TCA降解的機(jī)理49-53
• 5.3 本章小結(jié)53-55
• 6 結(jié)論與展望55-57
• 6.1 結(jié)論55
• 6.2 問題55-56
• 6.3 展望56
• 6.4 創(chuàng)新點(diǎn)56-57
• 參考文獻(xiàn)57-64
• 作者簡(jiǎn)歷及在學(xué)期間所取得的科研成果64
• 作者簡(jiǎn)歷64
• 攻讀碩士學(xué)位期間的科研成果64

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