LiCl/SO_4~(2-)ZrO_2催化劑上乙烷氧化脫氫制乙烯

【摘要】：用輔以回流處理的兩步法制備硫酸化氧化鋯(SO2-4ZrO2),再用浸漬法制備Li質(zhì)量含量為0.5%～15%的LiCl/SO2-4ZrO2催化劑.650℃時(shí),在Li含量為15%的催化劑上,獲得了90.6%的乙烷轉(zhuǎn)化率、85.9%的乙烯選擇性和77.8%的乙烯收率,在24h的實(shí)驗(yàn)考察中,乙烯的收率一直保持在71%以上.采用X射線粉末衍射、低溫N2吸附、程序升溫脫附和X射線光電子能譜等對(duì)催化劑的體相結(jié)構(gòu)、比表面積、表面酸堿性和表面元素組成等進(jìn)行了表征.結(jié)果表明,LiCl的添加使催化劑中四方相ZrO2的含量降低,比表面積減小,表面酸性減弱,乙烷氧化脫氫催化性能明顯提高,但ZrO2的體相結(jié)構(gòu)對(duì)其催化性能沒有明顯影響.隨著反應(yīng)時(shí)間的延長,LiCl慢慢流失,催化劑的乙烯選擇性逐漸下降.與未經(jīng)回流處理制得的硫酸化二氧化鋯相比,采用回流處理后的ZrO2制得的SO2-4ZrO2具有較大的比表面積,單位質(zhì)量的樣品可負(fù)載更多的LiCl,有利于延緩催化劑活性因LiCl流失而下降. 【作者單位】： 廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 氯化鋰 硫酸化氧化鋯 負(fù)載型催化劑 乙烷 氧化脫氫 乙烯
【基金】：國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(2005CB221408) 福建省科技重大專項(xiàng)(2005HZ013) 國家自然科學(xué)基金(20433030,20021002,20423002)資助項(xiàng)目.
【分類號(hào)】：O643.32
【正文快照】： 乙烷氧化脫氫(ODHE)制乙烯是一條低能耗和有效利用乙烷資源的途徑.早在1949年,McCul lough等[1]即在Shell105脫氫催化劑上,以O(shè)2為氧化劑進(jìn)行了ODHE研究.經(jīng)過半個(gè)多世紀(jì),乙烷氧化脫氫的研究已取得了長足的進(jìn)展[2～4],采用了O2、N2O、CO2和空氣等多種氧化劑,開發(fā)了種類繁多的催

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