水煤氣催化還原二氧化硫煙氣回收單質(zhì)硫的研究

【摘要】： SO2是危害最為嚴(yán)重的大氣污染物之一,是造成酸雨的元兇,對(duì)人類和生態(tài)環(huán)境的危害日益嚴(yán)重,減少和消除SO2的污染成為當(dāng)前亟需解決的問題。將排放氣中的SO2轉(zhuǎn)化為高質(zhì)量的單質(zhì)硫并回收,對(duì)于解決SO2所造成的污染問題具有特別的意義。本課題以水煤氣(CO≧38%,H2≧52%)為還原氣,在過渡金屬氧化物催化劑上還原冶煉煙氣中的SO2為單質(zhì)硫,研究出最佳的催化劑及最優(yōu)工藝條件,并探討相關(guān)反應(yīng)機(jī)理。 本文以條形Al2O3為載體,采用浸漬法制備出系列過渡金屬氧化物催化劑(Cu、Co、Fe、Ni),考察了不同活性組分、活性金屬含量、反應(yīng)溫度、空速、氣配比、預(yù)硫化處理及反應(yīng)時(shí)間對(duì)SO2轉(zhuǎn)化率和硫產(chǎn)率的影響。通過對(duì)Fe /Al2O3催化劑添加稀土元素(La、Ce、Sm、Gd、Dy、Y),考察了不同稀土元素、稀土含量及浸漬方式對(duì)Fe/Al2O3催化劑催化性能的影響。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Fe/Al2O3催化劑為最佳催化劑;催化劑中金屬Fe的最佳含量為14%,當(dāng)反應(yīng)溫度為400℃時(shí),硫產(chǎn)率為81.92%;SO2轉(zhuǎn)化率和硫產(chǎn)率均隨溫度的升高而增加,但溫度過高選擇性變差,導(dǎo)致硫產(chǎn)率下降;空速過大或過小都不利于反應(yīng)的進(jìn)行,溫度較高時(shí)空速的影響較小;氣配比對(duì)反應(yīng)的影響較大,SO2煙氣/水煤氣比值應(yīng)當(dāng)控制在1.7左右;不同稀土對(duì)Fe/Al2O3催化劑有不同的改性作用,Sm和Dy的加入大大提高了催化劑的活性,SmFe /Al2O3催化劑在360℃時(shí)的硫產(chǎn)率比同溫度下的Fe /Al2O3催化劑提高了40.5%,DyFe/Al2O3催化劑在400℃時(shí)的硫產(chǎn)率比同溫度下的Fe/Al2O3催化劑提高了26.4%;稀土在Fe/Al2O3催化劑中起著助劑的作用,對(duì)于SmFe/Al2O3催化劑,稀土Sm的最佳含量為1.0%;不同方式制備的稀土催化劑活性不同,對(duì)硫產(chǎn)率來說其大小順序?yàn)?釤鐵混浸催化劑﹥先浸釤后浸鐵催化劑﹥先浸鐵后浸釤催化劑;金屬硫化物是催化SO2還原的活性相,反應(yīng)的機(jī)理為中間產(chǎn)物機(jī)理。 【關(guān)鍵詞】：SO_2 催化還原 過渡金屬 稀土元素
【學(xué)位授予單位】：江西理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X701.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-18
• 1.1 課題背景9-10
• 1.1.1 SO_2污染現(xiàn)狀及危害9
• 1.1.2 硫磺的價(jià)值9-10
• 1.1.3 國內(nèi)SO_2處理現(xiàn)狀10
• 1.2 課題研究意義10
• 1.3 國內(nèi)外制取硫磺現(xiàn)狀10-13
• 1.3.1 克勞斯法11
• 1.3.2 克勞斯延伸類工藝11-12
• 1.3.3 常規(guī)克勞斯+還原吸收法尾氣處理12
• 1.3.4 液相直接氧化法12-13
• 1.3.5 氣相直接氧化法13
• 1.3.6 常規(guī)克勞斯+氧化吸收法尾氣處理13
• 1.4 催化還原SO_2為單質(zhì)S 的研究現(xiàn)狀13-17
• 1.4.1 氫氣還原法13-15
• 1.4.2 一氧化碳還原法15-16
• 1.4.3 炭還原法16
• 1.4.4 氨氣還原法16-17
• 1.4.5 甲烷還原法17
• 1.5 研究內(nèi)容17-18
• 第二章 催化劑的制備及實(shí)驗(yàn)方法18-28
• 2.1 催化劑的制備18-21
• 2.1.1 活性組分的選擇18-19
• 2.1.2 載體的制備19
• 2.1.3 催化劑的制備方法19-21
• 2.2 催化劑的表征方法21-22
• 2.2.1 超細(xì) γ-Al_2O_3的粒度分析21
• 2.2.2 掃描電鏡和能譜分析觀察催化劑的形貌和組成21
• 2.2.3 XRD 分析測定物相組分21
• 2.2.4 程序升溫還原（TPR）和程序升溫脫附（TPD）21-22
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法22-24
• 2.3.1 原料氣組成22
• 2.3.2 實(shí)驗(yàn)裝置22-23
• 2.3.3 試劑和主要設(shè)備23-24
• 2.3.4 催化劑的活性評(píng)定24
• 2.4 氣相色譜儀尾氣檢測24-28
• 2.4.1 氣相色譜儀的工作原理24-25
• 2.4.2 氣相色譜儀的主要結(jié)構(gòu)25-26
• 2.4.3 氣相色譜儀的使用操作26
• 2.4.4 常見問題及解決方法26-28
• 第三章 過渡金屬氧化物催化劑的研究28-45
• 3.1 過渡金屬氧化物催化性能比較28-30
• 3.2 金屬Fe 含量對(duì)催化劑活性的影響30-33
• 3.3 反應(yīng)工藝的優(yōu)化33-42
• 3.3.1 空速對(duì)催化劑性能的影響33-38
• 3.3.2 氣配比對(duì)催化劑性能的影響38
• 3.3.3 催化劑連續(xù)使用時(shí)間對(duì)催化劑性能的影響38-39
• 3.3.4 硫化處理對(duì)催化劑性能的影響39-42
• 3.4 產(chǎn)品表征42-43
• 3.5 反應(yīng)機(jī)理探討43-44
• 3.6 結(jié)論44-45
• 第四章 稀土元素對(duì)催化劑性能的影響45-53
• 4.1 不同稀土對(duì)催化劑性能的影響45-47
• 4.2 稀土Sm 含量對(duì)催化劑性能的影響47-48
• 4.3 稀土催化劑浸漬方式對(duì)催化劑性能的影響48-50
• 4.4 SmFe/Al_2O_3催化劑的能譜分析及XRD 表征50-52
• 4.5 結(jié)論52-53
• 第五章 全文總結(jié)53-55
• 參考文獻(xiàn)55-58
• 致謝58-59
• 個(gè)人簡歷59
• 發(fā)表論文59
• 研究成果59

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