高溫煤氣脫硫劑La（Sm）MeO_x/SBA-15的研制與性能研究

【摘要】： 隨著環(huán)境保護(hù)要求的提高,煤炭的清潔高效利用越來(lái)越重要。以煤氣化為基礎(chǔ)的能源及化工系統(tǒng)能較好地解決煤炭使用過程中提高效率和降低污染物的問題。但是煤在氣化過程中,產(chǎn)生的H_2S等含硫化合物,不僅會(huì)引起設(shè)備的腐蝕,更對(duì)環(huán)境造成了很大的危害。煤氣脫硫主要有常溫脫硫和高溫脫硫兩種。常溫煤氣脫硫需將熱煤氣冷卻至室溫,進(jìn)行H_2S的脫除,然后再將煤氣加熱利用,這樣勢(shì)必造成熱煤氣的大部分顯熱和潛熱損失。高溫煤氣脫硫是將粗煤氣在較高溫度下脫硫,這在一定程度上提高了煤的利用率。高溫煤氣脫硫劑一般由金屬氧化物組成,它們是典型的脆性材料,雖然有很好的脫硫效率和高的硫容,但因其在高溫使用過程中易燒結(jié)、易粉化和穩(wěn)定性差等問題,嚴(yán)重影響了脫硫劑的脫硫性能和循環(huán)使用性。將氧化物負(fù)載到惰性材料上,可以克服這些缺點(diǎn)。 本文將La_2O_3和Sm_2O_3添加到以Zn、Co、Fe為活性組分,SBA-15為載體的脫硫劑體系中,制備了一系列負(fù)載型脫硫劑。通過對(duì)脫硫劑進(jìn)行脫硫性能的測(cè)試,La(Sm)FeO_3/SBA-15具有比La(Sm)2CoO4/SBA-15和La(Sm)_2ZnO_4/SBA-15更好的脫硫性能。硫化反應(yīng)前后脫硫劑的BET、XRD、TEM表征結(jié)果顯示,脫硫劑中的載體SBA-15結(jié)構(gòu)沒有遭到嚴(yán)重破壞。經(jīng)過多次脫硫-再生循環(huán)后,La(Sm)FeO_3/SBA-15呈現(xiàn)較好的脫硫性能和再生穩(wěn)定性。 【關(guān)鍵詞】：高溫煤氣 脫硫劑 SBA-15 稀土氧化物 再生
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：TQ546.5
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文獻(xiàn)綜述7-18
• 1.1 引言7-8
• 1.2 煤氣脫硫8-13
• 1.2.1 常溫濕法脫硫8-9
• 1.2.2 常溫干法脫硫9-10
• 1.2.3 高溫煤氣脫硫10-13
• 1.2.3.1 鋅基脫硫劑10-12
• 1.2.3.2 鐵基脫硫劑12-13
• 1.3 稀土元素13-14
• 1.3.1 稀土元素的特性13
• 1.3.2 稀土元素的用途13-14
• 1.4 載體14-15
• 1.5 溶膠－凝膠法15-18
• 1.5.1 溶膠－凝膠法的應(yīng)用15-16
• 1.5.2 溶膠－凝膠法的優(yōu)缺點(diǎn)16-18
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分18-27
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與藥品18-19
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑18
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器18-19
• 2.2 脫硫劑的制備19-20
• 2.2.1 載體SBA-15 的制備19
• 2.2.2 各系列脫硫劑的合成19-20
• 2.3 脫硫劑的表征20-22
• 2.3.1 BET 表征20-21
• 2.3.2 XRD、XPS 和TEM 表征21-22
• 2.3.3 程序升溫表征22
• 2.4 脫硫劑的活性測(cè)試22-27
• 2.4.1 實(shí)驗(yàn)中所用溶液的配制24
• 2.4.2 H_2S 的濃度分析24-25
• 2.4.3 結(jié)果計(jì)算25-27
• 第三章 結(jié)果與討論27-58
• 3.1 鑭系列脫硫劑的表征分析27-40
• 3.1.1 BET 表征27-29
• 3.1.2 XRD 表征29-31
• 3.1.3 脫硫劑的XPS 表征31-37
• 3.1.3.1 C 15 的XPS 譜圖32
• 3.1.3.2 La 3d 的XPS 譜圖32-33
• 3.1.3.3 Zn、Co 和Fe 的2p XPS 譜圖33-35
• 3.1.3.4 Si 25 和 S 2p 的XPS 譜圖35-36
• 3.1.3.5 鑭系列脫硫劑的表面組成分析36-37
• 3.1.4 TEM 表征37-40
• 3.2 釤系列脫硫劑的表征40-45
• 3.2.1 BET 表征40-42
• 3.2.2 H_2程序升溫還原（H_2-TPR）分析42-45
• 3.2.3 C0_2程序升溫脫附（C0_2-TPD）45
• 3.3 鑭系列脫硫劑的活性測(cè)試45-50
• 3.3.1 溫度對(duì)脫硫活性的影響45-46
• 3.3.2 不同氣體組分對(duì)脫硫活性的影響46-48
• 3.3.3 LaFe0_3/SBA-15 的硫化－再生測(cè)試48-50
• 3.4 釤系列脫硫劑的活性測(cè)試50-58
• 3.4.1 空速對(duì)脫硫活性的影響50-51
• 3.4.2 C0_2濃度對(duì)脫硫活性的影響51
• 3.4.3 氣體成分對(duì)脫硫活性的影響51-52
• 3.4.4 載體對(duì)脫硫劑性能的影響52-54
• 3.4.5 再生方式對(duì)脫硫活性的影響54-58
• 第四章 全文總結(jié)58-59
• 參考文獻(xiàn)59-63
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明63-64
• 致謝64

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