助劑前體ZnSO_4濃度對(duì)苯選擇加氫制環(huán)己烯Ru-Zn催化劑性能的影響

【摘要】：共沉淀法制備了Ru-Zn催化劑,在ZrO_2作分散劑下考察了助劑前體ZnSO_4濃度對(duì)苯選擇加氫制環(huán)己烯Ru-Zn催化劑性能的影響.并用X-射線(xiàn)衍射(XRD)、X-射線(xiàn)熒光光譜(XRF)、N_2-物理吸附、透射電鏡(TEM)和X-射線(xiàn)光電子能譜(XPS)等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征.結(jié)果表明,當(dāng)ZnSO_4前體濃度低于0.10 mol/L時(shí),Ru-Zn催化劑中Zn以ZnO形式存在,在加氫過(guò)程中ZnO可以與反應(yīng)修飾劑ZnSO_4反應(yīng)生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_3鹽.繼續(xù)增加ZnSO_4前體濃度,催化劑中Zn以ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O鹽存在,在加氫過(guò)程中ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O鹽可以與反應(yīng)修飾劑ZnSO_4反應(yīng)生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_5.(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x(x=3或5)鹽的Zn~(2+)可以轉(zhuǎn)移金屬Ru的部分電子.因此,隨ZnSO_4前體濃度的增加,(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x的量逐漸增加,金屬Ru失電子越多,催化劑活性越低,環(huán)己烯選擇性越高.0.08 mol/L ZnSO_4前體制備Ru-Zn催化劑給出了59.1%的環(huán)己烯收率,而且該催化劑具有良好的重復(fù)使用性能和穩(wěn)定性. 【作者單位】： 鄭州師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院環(huán)境與催化工程研究所;河南化工職業(yè)學(xué)院;鄭州大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 苯 選擇加氫 環(huán)己烯 釕 鋅 助劑前體
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(21273205,U1304204) 河南省科技攻關(guān)項(xiàng)目(162102210333) 河南省高校重點(diǎn)科研項(xiàng)目(16A150025)~~
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ231.2
【正文快照】： 環(huán)己烯是生產(chǎn)尼龍-6、尼龍-66、聚酰胺和聚酯等的重要化工原料.苯選擇加氫制環(huán)己烯具有原料來(lái)源廣泛、原子經(jīng)濟(jì)、反應(yīng)條件溫和、三廢排放近零等突出優(yōu)點(diǎn),日益為人們所青睞[1-2].然而,熱力學(xué)并不利于苯選擇加氫制環(huán)己烯[3].因此,高活性高選擇性催化劑的研發(fā)是該技術(shù)的核心.助劑

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