固載化N-羥基鄰苯二甲酰亞胺在分子氧氧化二苯甲醇為二苯甲酮反應(yīng)過程中的催化特性

【摘要】：采用簡捷高效的方法在交聯(lián)聚苯乙烯(CPS)微球表面同步合成與固載了N-羥基鄰苯二甲酰亞胺(NHPI),制備了非均相催化劑CPS-NHPI微球,我們將其用于分子氧對二苯甲醇的氧化過程,探索研究了其催化性能與催化氧化機(jī)理,并考察了主要因素對其催化性能的影響.研究結(jié)果表明,將固體催化劑微球CPS-NHPI與過渡金屬鹽組合形成復(fù)合催化劑,可有效地催化分子氧對二苯甲醇的氧化過程.在幾種過渡金屬鹽中,助催化效果的順序是VO(acac)2Co(OAc)2Co Cl2Mn(OAc)2.顯然,乙酰丙酮氧釩鹽的助催化效果最好.共催化體系CPS-NHPI+VO(acac)2可在溫和條件(75℃、常壓的氧氣)下高效地將二苯甲醇催化氧化轉(zhuǎn)變?yōu)槎郊淄?二苯甲醇轉(zhuǎn)化率為35.8%,且二苯甲酮是唯一產(chǎn)物),顯示出良好的催化活性與優(yōu)良的催化選擇性,催化氧化反應(yīng)遵循自由基鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的機(jī)理.體積比為7∶3的乙腈與乙酸乙酯的混合液為適宜的反應(yīng)溶劑;VO(acac)2與固載NHPI的摩爾比為1∶15時(shí),助催化劑的投加量較為適宜.固體催化劑CPS-NHPI還具有良好的再循環(huán)使用性能. 【作者單位】： 中北大學(xué)化學(xué)工程系;
【關(guān)鍵詞】： N-羥基鄰苯二甲酰亞胺 非均相催化劑 二苯甲醇 分子氧氧化 催化氧化
【基金】：國家青年科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21404093)~~
【分類號】：TQ244.2
【正文快照】： 將一級醇及二級醇選擇性地氧化為相應(yīng)的羰基化合物,在現(xiàn)代有機(jī)合成與醫(yī)藥工業(yè)中占有非常重要的地位[1-3].傳統(tǒng)的氧化反應(yīng)大多采用鉻酸鹽、高錳酸鹽、有機(jī)過氧酸等氧化劑,但這些氧化劑原子利用率低且環(huán)境污染嚴(yán)重[4-5].為適應(yīng)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的要求,采用高效的催化劑,使用分子氧

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