Pt~+(~2D)催化H_2O和CH_4制取水煤氣循環(huán)反應(yīng)的理論探究

【摘要】：采用密度泛函理論(DFT)B3LYP方法和非迭代三激發(fā)電子相關(guān)耦合簇CCSD(T)方法研究了二重態(tài)和四重態(tài)勢(shì)能面上由Pt+(2D,4F)催化H2O和CH4產(chǎn)生水煤氣的循環(huán)反應(yīng).采用分子軌道(MO)理論和自然鍵軌道(NBO)理論對(duì)最低能量路徑的反應(yīng)勢(shì)能面作了詳細(xì)的分析說明.應(yīng)用Kozuch撰寫的能量跨度模型(energetic span model)確定了決定循環(huán)反應(yīng)速率的決速過渡態(tài)(TDTS)和決速中間體(TDI),最后計(jì)算了催化劑的轉(zhuǎn)化頻率(TOF)以評(píng)價(jià)催化劑的性能. 【作者單位】： 西北師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 密度泛函理論(DFT) C-H O-H鍵的活化 轉(zhuǎn)化頻率(TOF)
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(20873102,21263023)資助
【分類號(hào)】：TQ541
【正文快照】： 1引言作為天然氣主要成分的甲烷(CH4)已成為一種重要的化工原料.近十多年來尋找活化甲烷C–H鍵催化劑的研究工作處于熾熱狀態(tài),為此化學(xué)家采用過渡金屬原子或離子作了大量活化甲烷的實(shí)驗(yàn)和理論研究工作[1~5].前人的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究表明[6~10],Pt+催化CH4主要生成Pt(CH2)+和H2,

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來了解更多相關(guān)內(nèi)容

由原子化反應(yīng)法求算高能化合物的生成熱    邱麗美;貢雪東;鄭劍;肖鶴鳴;

氮雜類杯[6]芳烴與HMX分子間相互作用的理論研究    張文艷;曹端林;侯素青;王晶;史永文;李科三;劉美峰;谷永龍;

2,6,8,12-四硝基-2,4,6,8,10,12-六氮雜異伍茲烷的合成及量子化學(xué)研究    李玉川;祁才;孫成輝;龐思平;趙信岐;

高氯酸·四氨·雙(5-硝基四唑)合鈷(Ⅲ)分子和晶體結(jié)構(gòu)與性能的理論研究    尚靜;張建國(guó);舒遠(yuǎn)杰;殷明;張同來;周遵寧;楊利;