等離子煤氣化動力學研究

【摘要】： 電弧等離子體屬低溫等離子體中的熱等離子體，這種等離子體內(nèi)部的電子與重粒子溫度幾乎相等，均達到10~3K～10~4K，因此，不僅溫度高，而且含有大量高能活性的粒子，等離子體輔助煤氣化過程是一以多種自由基參與為特征的復雜反應體系。為在由清華大學、大連理工大學和我校共同研制開發(fā)的、具有中試工業(yè)規(guī)模的反應裝置上研究等離子體輔助煤氣化過程的特點，本文從等離子體煤氣化影響因素、產(chǎn)物隨溫度和時間的變化以及不同添加物對產(chǎn)物分布的影響等方面進行了實驗。在實驗基礎(chǔ)上對該過程進行了動力學分析。為了揭示反應器內(nèi)的溫度分布、煤粒的運動特點及反應過程機理和動力學特征，本文進行了計算機模擬。 本文對等離子體輔助煤氣化的影響因素進行實驗研究，探索出該工藝的最佳工藝參數(shù)：供粉速率為150g/min、供氣量為18Nm~3/h、等離子體發(fā)生器輸出功率為100kW、水蒸汽出口壓力為0.3MPa。 運用經(jīng)典的動力學研究方法，首先確定了該過程的基元反應，其次引入線性代數(shù)方法——求取系數(shù)矩陣的最大線性無關(guān) 太原理工大學碩士學位論文 組，用線性無關(guān)向量來表示線性相關(guān)向量，確定了基元反應中線 性獨立部分，最后對線性獨立部分運用穩(wěn)態(tài)近似法對這一反應體 系進行了簡化。在上述分析和近似基礎(chǔ)上，推導了該過程主要產(chǎn) 物的速率方程式。 通過對反應器的熱量計算，對反應器內(nèi)難以用常規(guī)測溫元件 檢測的一段反應器內(nèi)的溫度進行了推算;應用office 2000中的 最小二乘法函數(shù)L刀，EsT(known‘y，s，knownJ，s，eonst，stats)對實 驗數(shù)據(jù)進行了線性擬合，求得了主要產(chǎn)物總反應的速率方程和速 率常數(shù);同時求得了主要產(chǎn)物的生成活化能，玩為68.42kJ/mol， CO為48.482kJ/mol，CO:為14.38kJ/m 01，和常規(guī)煤氣化報道的 相關(guān)數(shù)據(jù)相比偏小，說明了等離子體的介入降低了反應活化能促 進了煤氣化反應的發(fā)生。 由于等離子體煤氣化反應的速率方程組是非線性的，本論文 應用吉爾算法對這一體系進行了計算機程序模擬，得到了主要產(chǎn) 物及其相關(guān)自由基的相對含量隨時間的變化規(guī)律;并且和實驗所 得結(jié)果進行了對比，發(fā)現(xiàn)它們能夠較好的吻合。 另外，本論文經(jīng)過外加CaCO3和Cao的實驗考查了無機物 (礦物質(zhì))對煤氣化的影響。發(fā)現(xiàn)在等離子體輔助煤氣化工藝中 也應當是CaO起催化作用為主，CO:還原為輔。 【關(guān)鍵詞】：煤 等離子體 氣化 動力學 計算機模擬
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2003
【分類號】：TQ541
【目錄】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-6
• 目錄6-9
• 符號說明9-11
• 第一章 文獻綜述11-26
• 1.1 等離子體的分類11-15
• 1.1.1 等離子體簡介11-12
• 1.1.2 等離子體的分類12-13
• 1.1.3 等離子體的產(chǎn)生13-15
• 1.2 等離子體化學反應的特點15-16
• 1.3 常規(guī)煤氣化16-18
• 1.4 等離子體輔助煤氣化18-23
• 1.4.1 等離子煤氣化研究歷史與現(xiàn)狀21-23
• 1.4.1.1 低溫熱等離子體研究概況21-22
• 1.4.1.2 低溫冷等離子體研究概況22-23
• 1.4.2 等離子煤氣化反應機理和動力學研究發(fā)展概況23
• 1.5 等離子煤氣化與常規(guī)煤氣化的對比23-24
• 1.6 選題的主要研究目的24-26
• 第二章 等離子體輔助煤氣化工藝26-34
• 2.1 實驗裝置26-29
• 2.1.1 等離子體電源控制系統(tǒng)26-27
• 2.1.2 等離子體發(fā)生器27
• 2.1.3 供料系統(tǒng)27-29
• 2.1.4 取樣系統(tǒng)29
• 2.2 檢測、表征和計算方法29-33
• 2.2.1 供粉器的計量29-30
• 2.2.2 色譜分析系統(tǒng)30-31
• 2.2.3 色譜分析計算原理31
• 2.2.4 各物質(zhì)的相對校正因子及色譜的工作條件31-32
• 2.2.5 氣化產(chǎn)品氣中各組分的定量計算32-33
• 2.3 實驗誤差及數(shù)據(jù)校準33
• 2.4 小結(jié)33-34
• 第三章 實驗及結(jié)果34-47
• 3.1 發(fā)生器工作電流和工作電壓的關(guān)系34-35
• 3.2 實驗用煤的工業(yè)分析和元素分析35
• 3.3 影響產(chǎn)品氣的因素35-43
• 3.3.1 供氣量對于產(chǎn)物氣的影響36-37
• 3.3.2 供粉速率對產(chǎn)物的影響37-38
• 3.3.3 功率對反應速率的影響38-39
• 3.3.4 停留時間對產(chǎn)物的影響39-41
• 3.3.5 水蒸氣的量對產(chǎn)物的影響41-42
• 3.3.6 溫度的影響42-43
• 3.4 添加物對等離子煤氣化過程的影響43-46
• 3.4.1 CaCO_3的影響44-45
• 3.4.2 CaO的影響45-46
• 3.5 小結(jié)46-47
• 第四章 數(shù)值模擬47-65
• 4.1 反應器內(nèi)的熱量傳遞47-51
• 4.1.1 邊界條件的求取48-50
• 4.1.2 計算結(jié)果50-51
• 4.2 顆粒在管道內(nèi)的運動速度51-53
• 4.2.1 顆粒的分類51
• 4.2.2 實驗過程中顆粒在管道中的運動速率51-53
• 4.3 輸送管道空氣流速的計算53-54
• 4.4 動力學模型的數(shù)學基礎(chǔ)54-57
• 4.4.1 剛性微分方程55-56
• 4.4.1.1 剛性方程的定義55-56
• 4.4.1.2 剛性方程的判定方法56
• 4.4.2 吉爾算法56-57
• 4.5 程序及結(jié)構(gòu)模塊57-62
• 4.5.1 形參說明58-59
• 4.5.1.1 程序中的形參58
• 4.5.1.2 包含的子程序58-59
• 4.5.2 輸入與輸出59-61
• 4.5.3 流程圖61-62
• 4.6 計算模擬結(jié)果62-64
• 4.6.1 自由基隨時間的變化62-63
• 4.6.2 主要產(chǎn)物的濃度隨時間的變化63-64
• 4.7 本章小結(jié)64-65
• 第五章 等離子體輔助煤氣化的動力學分析65-87
• 5.1 化學反應動力學基本原理65-67
• 5.2 化學反應動力學基本近似法67-72
• 5.2.1 穩(wěn)態(tài)法分析68-69
• 5.2.2 松弛法分析69-72
• 5.3 化學反應動力學的線性代數(shù)分析72-75
• 5.3.1 化學計量矩陣72-73
• 5.3.2 化學平衡體系中的化學計量矩陣73-74
• 5.3.3 化學計量矩陣在煤氣化動力學中的應用74-75
• 5.4 高溫煤氣化基元反應75-77
• 5.5 基本動力學方程的建立77-78
• 5.5.1 基元反應的速率方程77
• 5.5.2 主要產(chǎn)物的生成速率方程77-78
• 5.6 實驗結(jié)果78-84
• 5.6.1 各個反應組分在反應器中的相互關(guān)系79-80
• 5.6.2 速率方程的確定80-82
• 5.6.3 反應活化能的確定82-84
• 5.7 實驗動力學數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果比較84-86
• 5.8 本章小結(jié)86-87
• 第六章 結(jié)論與建議87-92
• 6.1 主要結(jié)論87-88
• 6.2 建議88-92
• 致謝92-93
• 論文發(fā)表情況93

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