染料敏化太陽(yáng)能電池炭基對(duì)電極的制備與性能研究

【摘要】：染料敏化太陽(yáng)能電池(Dye-sensitized solar cells,簡(jiǎn)稱(chēng)DSSC)是根據(jù)光生伏特原理,將太陽(yáng)能直接轉(zhuǎn)化成電能的一種半導(dǎo)體光電器件。與傳統(tǒng)的硅太陽(yáng)能電池相比較,其主要的優(yōu)點(diǎn)是成本低廉、制作工藝簡(jiǎn)單和性能穩(wěn)定。傳統(tǒng)的DSSC對(duì)電極(counter electrode, CE)采用的是貴金屬Pt作為催化劑,導(dǎo)電玻璃作為基底。近年來(lái),為了降低DSSC的制作成本,炭材料在DSSC對(duì)電極的應(yīng)用越來(lái)越受到關(guān)注。大多數(shù)文獻(xiàn)中報(bào)導(dǎo)將合成并炭化后的催化劑涂覆在導(dǎo)電玻璃基底表面制備炭對(duì)電極。這種工藝制備的對(duì)電極催化層導(dǎo)電性和催化活性都比較差,同時(shí)導(dǎo)致催化層附著性問(wèn)題。本論文針對(duì)炭對(duì)電極制備中存在的問(wèn)題,設(shè)計(jì)一種新型的結(jié)構(gòu)一體化的炭基對(duì)電極,并進(jìn)行了系統(tǒng)地研究。 本論文采用自制的煤基炭CE同時(shí)代替FTO導(dǎo)電玻璃和Pt催化層組裝DSSC進(jìn)行了性能表征和測(cè)試。煤基炭CE具有無(wú)定形碳的結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出良好的導(dǎo)電性和對(duì)I3-還原反應(yīng)良好的催化活性,其中氣煤基炭CE組裝的DSSC經(jīng)過(guò)封裝測(cè)試其光電轉(zhuǎn)化效率達(dá)到了相同實(shí)驗(yàn)條件下傳統(tǒng)Pt電極的89%,表現(xiàn)出良好的光電性能；經(jīng)過(guò)浸漬處理的氣煤基炭CE,在不改變其效率的前提下,結(jié)構(gòu)得到了改良,形成了底層致密表面多孔的結(jié)構(gòu)；同時(shí)還對(duì)氣煤基炭CE進(jìn)行了表面修飾,結(jié)果顯示表面修飾后的光電性能得到大幅度提高,其光電轉(zhuǎn)化效率達(dá)到了7.16%與傳統(tǒng)Pt電極的效率(7.21%)相當(dāng),超過(guò)了石墨電極電池效率30%。 本論文自制的純炭CE表面的有序介孔炭(ordered mesoporous carbon, OMC)催化層具有高度有序、緊密排列的碳骨架結(jié)構(gòu),DSSC電解質(zhì)中的I3-和I-在有機(jī)電解液中尺寸大約為0.5和0.22nm,明顯小于介孔的孔徑(6-8nm),這有利于I3-快速進(jìn)入介孔孔內(nèi)發(fā)生還原反應(yīng),同時(shí)生成的I-也能快速的從孔內(nèi)擴(kuò)散到電解液中,揭示了具有OMC催化層的純炭CE具有更高光電性能的原因。同時(shí)考察了OMC催化層不同炭化溫度對(duì)純炭CE光電性能的影響,不同炭化溫度主要影響OMC催化層的碳骨架結(jié)構(gòu)和催化層的比表面積,OMC催化層800℃炭化時(shí)具有最大的比表面積832.46m2/g,具有最好的光電性能。其電池效率達(dá)到了8.73%,稍高于傳統(tǒng)Pt電極的電池效率(8.64%)?？疾炝瞬煌榭捉Y(jié)構(gòu)對(duì)純炭CE性能的影響,與WMC催化層比較,OMC催化層表面高度有序的介孔結(jié)構(gòu)能為有利于I3-擴(kuò)散進(jìn)入介孔內(nèi)發(fā)生還原反應(yīng),同時(shí)有利于生成的I-從孔中向外擴(kuò)散,OMC催化層純炭CE具有更好的電池效率。與此同時(shí)在基底中分別摻雜了石墨和炭黑顆粒,考察了不同基底對(duì)純炭CE光電性能的影響,當(dāng)對(duì)電極催化活性欠佳時(shí),提高對(duì)電極導(dǎo)電性可以在一定程度上提高電池效率；當(dāng)對(duì)電極表面催化層對(duì)于I3-還原反應(yīng)能提供良好催化活性時(shí),對(duì)電極導(dǎo)電性改善不能進(jìn)一步提高電池的效率 純炭CE和煤基炭CE表面含有一定數(shù)量和比例的含氧官能團(tuán),即-C-OH、O=C-O-和-COOH。當(dāng)兩種對(duì)電極表面含氧官能團(tuán)數(shù)量發(fā)生變化時(shí),會(huì)引起對(duì)電極的光電性能發(fā)生不同程度的變化,電子在對(duì)電極/電解質(zhì)界面的傳遞過(guò)程中阻力發(fā)生變化,電池效率也會(huì)隨之發(fā)生變化。 【關(guān)鍵詞】：對(duì)電極 煤基炭 有序介孔炭 含氧官能團(tuán) 染料敏化太陽(yáng)能電池
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類(lèi)號(hào)】：TM914.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 引言10-11
• 1 文獻(xiàn)綜述11-28
• 1.1 太陽(yáng)能電池研究的歷史進(jìn)展11-13
• 1.1.1 太陽(yáng)能電池的產(chǎn)生11-12
• 1.1.2 硅太陽(yáng)能電池12
• 1.1.3 多元化合物薄膜太陽(yáng)能電池12-13
• 1.1.4 聚合物多級(jí)修飾電極型太陽(yáng)能電池13
• 1.1.5 有機(jī)太陽(yáng)能電池13
• 1.1.6 納米晶染料敏化太陽(yáng)能電池13
• 1.2 染料敏化太陽(yáng)能電池13-25
• 1.2.1 染料敏化太陽(yáng)能電池的發(fā)展歷史13-14
• 1.2.2 染料敏化太陽(yáng)能電池(DSSC)的結(jié)構(gòu)14-15
• 1.2.3 DSSC的工作機(jī)理15-16
• 1.2.4 DSSC的工作參數(shù)16-19
• 1.2.5 DSSC各組成部分對(duì)其性能的影響19-21
• 1.2.6 DSSC對(duì)電極的制備方法21-23
• 1.2.7 DSSC對(duì)電極的研究進(jìn)展23-25
• 1.3 煤基炭材料在電化學(xué)方面的應(yīng)用25-26
• 1.4 選題的依據(jù)和研究?jī)?nèi)容26-28
• 2 實(shí)驗(yàn)原料與方法28-35
• 2.1 煤基炭CE的制備28
• 2.2 純炭CE的制備28-30
• 2.3 煤基炭CE和純炭CE的表面氧化處理30
• 2.4 DSSC的制備30-31
• 2.4.1 實(shí)驗(yàn)原料30
• 2.4.2 光陽(yáng)極的制備30-31
• 2.4.3 傳統(tǒng)Pt對(duì)電極的制備31
• 2.4.4 DSSC的組裝31
• 2.5 表征與測(cè)試方法31-35
• 2.5.1 結(jié)構(gòu)性能表征31-32
• 2.5.2 光電性能表征32-33
• 2.5.3 表面性質(zhì)分析33-35
• 3 煤基炭CE的制備以及性能表征35-44
• 3.1 預(yù)氧化對(duì)煤基炭CE性能的影響35-37
• 3.2 不同煤粉制備的煤基炭對(duì)電極37-38
• 3.3 不同煤基炭CE的光電性能比較38-40
• 3.4 浸漬對(duì)煤基炭CE結(jié)構(gòu)性能的影響40-41
• 3.5 表面修飾對(duì)煤基炭CE性能的影響41-44
• 4 純炭CE的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以及性能表征44-63
• 4.1 純炭CE的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與制備44-48
• 4.2 純炭CE的光電性能表征48-50
• 4.2.1 I-V曲線(xiàn)48-49
• 4.2.2 EIS 分析49-50
• 4.3 OMC催化層不同炭化溫度對(duì)純炭CE性能的影響50-55
• 4.4 催化層不同介孔結(jié)構(gòu)對(duì)純炭CE性能的影響55-59
• 4.5 不同基底對(duì)純炭CE性能的影響59-63
• 5 表面含氧官能團(tuán)對(duì)炭基CE光電性能的影響63-80
• 5.1 XPS分析63-72
• 5.1.1 樣品表面XPS全掃面譜圖分析63-65
• 5.1.2 樣品表面XPS分峰的C譜和O譜分析65-72
• 5.2 光電轉(zhuǎn)化性能和Boehm滴定分析72-80
• 6 結(jié)論80-82
• 參考文獻(xiàn)82-88
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況88-89
• 致謝89-90

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