SO_2-O_2協(xié)同作用下氧化鈰高溫煤氣脫硫劑的再生行為

【摘要】：煤炭資源作為我國能源供給的主要形式,其潔凈轉(zhuǎn)化利用非常必要。研究與開發(fā)的煤炭潔凈轉(zhuǎn)化利用技術(shù),如整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)(IGCC)發(fā)電、燃料電池(FC)發(fā)電、煤基多聯(lián)產(chǎn)(CPG)等,煤炭轉(zhuǎn)化利用過程中硫的有效脫除并資源化利用非常重要。而脫硫劑再生過程是脫硫/再生循環(huán)使用和硫資源化回收的關(guān)鍵步驟之一。這就要求脫硫劑除了具有良好的脫硫性能外還需具有良好的再生性能,保證脫硫劑硫化/再生循環(huán)的穩(wěn)定性。再生過程中的操作條件以及再生氣氛對脫硫劑的硫化再生性能以及硫的資源化回收有直接的影響。論文選用CeO2高溫煤氣脫硫劑作為研究對象,在微分固定床和積分固定床上,分別在O2氣氛、SO2氣氛以及SO2-O2混合氣氛下考查了溫度、再生氣濃度、空速對脫硫劑再生行為的影響。并通過XRD、XPS、SEM等表征手段,分析了脫硫劑再生前后的物相組成、元素分布和脫硫劑的表面微觀結(jié)構(gòu)的變化,并推斷了不同氣氛下脫硫劑的再生機理。實驗結(jié)果表明：含O2氣氛下再生時,CeO2高溫煤氣脫硫劑再生產(chǎn)物主要為CeO2和SO2以及少量的單質(zhì)硫。升高再生溫度,脫硫劑的增重率降低,再生率升高,單質(zhì)硫選擇性升高。O2濃度對微分床上脫硫劑再生行為影響不大,但提高O2濃度可以提高積分床上脫硫劑再生反應(yīng)的速率,以及單質(zhì)硫的選擇性,O2含量為8%時,單質(zhì)硫的選擇性最高；提高空速可以加快再生反應(yīng)的進行,縮短再生時間,提高再生率及單質(zhì)硫的選擇性,當(dāng)空速為6000h-1時,單質(zhì)硫的選擇性最高。再生后的脫硫劑,表面孔徑較大,在積分床上經(jīng)4次硫化-再生循環(huán)后仍具有良好的脫硫活性。含SO2氣氛下再生時,CeO2高溫煤氣脫硫劑再生產(chǎn)物主要為CeO2和單質(zhì)硫。800℃下CeO2高溫煤氣脫硫劑再生率和單質(zhì)硫選擇性最大。SO2濃度對微分床上脫硫劑再生行為影響不大,但提高SO：濃度可以縮短積分床上脫硫劑再生時間,提高單質(zhì)硫的選擇性,SO：含量為4.5%時,單質(zhì)硫的選擇性最高；當(dāng)空速為6000h-1時,消除了再生反應(yīng)的內(nèi)擴散,此時單質(zhì)硫的選擇性最高。在含SO2-O2混合氣氛下再生時,CeO：高溫煤氣脫硫劑再生產(chǎn)物主要為CeO2、SO2和單質(zhì)硫。在混合氣氛中O：的存在促使硫酸鹽的生成,當(dāng)溫度升高到800℃時生成的硫酸鹽分解,提高了再生率。再生氣濃度對微分固定床上脫硫劑的再生行為影響不大,單質(zhì)硫選擇性最高時的再生溫度為800℃。升高再生溫度,升高SO2/O2值以及增大空速,可使積分固定床上脫硫劑再生單質(zhì)硫的選擇性增加,有利于硫的資源化回收。 【關(guān)鍵詞】：高溫煤氣脫硫 CeO_2脫硫劑 再生行為 硫資源回收 二氧化硫
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X701.3
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-12
• 第一章 文獻綜述12-32
• 1.1 課題的研究背景12
• 1.2 H_2S脫除的研究概況12-14
• 1.2.1 H_2S脫除的研究意義12-13
• 1.2.2 脫硫方法13-14
• 1.3 高溫煤氣脫硫劑的研究現(xiàn)狀14-19
• 1.3.1 單一金屬氧化物15-17
• 1.3.2 復(fù)合金屬氧化物17-19
• 1.4 常用脫硫劑的制備方法19-20
• 1.5 高溫煤氣脫硫劑的再生20-27
• 1.5.1 再生溫度20-22
• 1.5.2 再生空速22-23
• 1.5.3 再生氣氛23-26
• 1.5.4 小結(jié)26-27
• 1.6 硫資源化回收27-29
• 1.6.1 SO_2的資源化回收27-28
• 1.6.2 H_2S的資源化回收28
• 1.6.3 單質(zhì)硫的資源化回收28-29
• 1.7 高溫煤氣脫硫劑再生過程中存在的主要問題29
• 1.8 課題的選擇及實驗方案29-32
• 第二章 氧化鈰高溫煤氣脫硫劑的制備、評價與表征方法32-38
• 2.1 高溫脫硫劑的制備32-33
• 2.1.1 微分床脫硫劑制備32
• 2.1.2 積分床脫硫劑制備32-33
• 2.2 實驗裝置33-34
• 2.2.1 氣體的配置33
• 2.2.2 硫化裝置33-34
• 2.3 SO_2氣體的分析34-35
• 2.4 脫硫劑的表征方法35
• 2.4.1 XRD35
• 2.4.2 XPS35
• 2.4.3 SEM35
• 2.5 脫硫劑再生評價指標(biāo)35-38
• 2.5.1 再生率35-36
• 2.5.2 增重率36
• 2.5.3 單質(zhì)硫的選擇性36-38
• 第三章 含氧氣氛下氧化鈰高溫煤氣脫硫劑的再生行為38-66
• 3.1 再生裝置38-39
• 3.2 微分床脫硫劑再生行為的評價39-51
• 3.2.1 再生條件39
• 3.2.2 溫度對脫硫劑再生性能的影響39-42
• 3.2.3 氧氣濃度對脫硫劑再生性能的影響42-45
• 3.2.4 氧氣氛再生的反應(yīng)機理探討45-50
• 3.2.5 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)形貌變化50-51
• 3.3 積分床脫硫劑再生行為的評價51-64
• 3.3.1 再生條件51-52
• 3.3.2 溫度對脫硫劑再生性能的影響52-55
• 3.3.3 氧氣濃度對脫硫劑再生性能的影響55-58
• 3.3.4 空速對脫硫劑再生性能的影響58-61
• 3.3.5 脫硫劑再生前后的XRD譜圖61-62
• 3.3.6 硫化再生循環(huán)62-63
• 3.3.7 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)形貌變化63-64
• 3.4 小結(jié)64-66
• 第四章 SO_2氣氛下氧化鈰高溫煤氣脫硫劑的再生行為66-92
• 4.1 再生裝置66
• 4.2 微分床脫硫劑再生行為的評價66-78
• 4.2.1 再生條件66-67
• 4.2.2 溫度對脫硫劑再生性能的影響67-69
• 4.2.3 SO_2濃度對脫硫劑再生性能的影響69-72
• 4.2.4 SO_2氣氛再生的反應(yīng)機理探討72-77
• 4.2.5 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)形貌變化77-78
• 4.3 積分床脫硫劑再生行為的評價78-90
• 4.3.1 再生條件78-79
• 4.3.2 溫度對脫硫劑再生性能的影響79-81
• 4.3.3 SO_2濃度對脫硫劑再生性能的影響81-84
• 4.3.4 空速對脫硫劑再生性能的影響84-87
• 4.3.5 脫硫劑再生前后的XRD譜圖87-88
• 4.3.6 硫化再生循環(huán)88
• 4.3.7 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)形貌變化88-90
• 4.4 小結(jié)90-92
• 第五章 SO_2-O_2混合氣氛下氧化鈰高溫煤氣脫硫劑的再生行為92-116
• 5.1 再生裝置92
• 5.2 微分床脫硫劑再生行為的評價92-102
• 5.2.1 再生條件92-95
• 5.2.3 混合氣中O_2/SO_2濃度比對脫硫劑再生性能的影響95-98
• 5.2.4 SO_2/O2混合氣氛再生的反應(yīng)機理探討98-101
• 5.2.5 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)形貌變化101-102
• 5.3 積分床脫硫劑再生行為的評價102-114
• 5.3.1 再生條件102-105
• 5.3.3 混合氣氛中O_2/SO_2濃度比對脫硫劑再生性能的影響105-108
• 5.3.4 空速對脫硫劑再生性能的影響108-111
• 5.3.5 脫硫劑再生前后的XRD譜圖111-112
• 5.3.6 硫化再生循環(huán)112-113
• 5.3.7 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)形貌變化113-114
• 5.4 小結(jié)114-116
• 第六章 結(jié)語116-120
• 6.1 結(jié)論116-117
• 6.2 論文創(chuàng)新點117-118
• 6.3 今后工作設(shè)想118-120
• 參考文獻120-126
• 致謝126-128
• 碩士期間發(fā)表論文128

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