負(fù)載型金屬納米催化劑的制備及其對(duì)水煤氣的催化變換作用

【摘要】： 本文以鎂鋁尖晶石為載體，堿金屬與稀土氧化物為助劑，分別制備了釕基、金基納米催化劑。采用透射電鏡、掃描電鏡、X射線粉末衍射、BET比表面積測(cè)定、紫外可見(jiàn)等測(cè)試手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征。詳細(xì)考察了載體、活性組分、助催化劑等對(duì)水煤氣變換反應(yīng)的催化性能的影響。 (1)采用溶膠法制備了平均粒徑為4.9nm的納米氧化釕溶膠，以鎂鋁尖晶石為載體，制備了嵌埋式催化劑。釕納米粒子嵌埋于鎂鋁尖晶石載體內(nèi)部使得催化劑具有較好抗燒結(jié)性，從而獲得比較穩(wěn)定的催化活性。當(dāng)釕負(fù)載量為1 wt％，氧化鉀含量為18.6wt％，并添加適量氧化鑭時(shí)，400℃時(shí)催化反應(yīng)轉(zhuǎn)換率可以接近反應(yīng)的平衡轉(zhuǎn)換率。 (2)采用溶膠法制備了金溶膠，將金溶膠負(fù)載在鎂鋁尖晶石上，以納米氧化鈰、氧化鉀為助劑，制備出一系列催化劑。評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，隨著金負(fù)載量的增加，催化劑的活性呈現(xiàn)遞增的趨勢(shì)，在金基催化劑中添加助劑納米氧化鈰和氧化鉀對(duì)催化劑的活性有很好的促進(jìn)作用，在低溫下的促進(jìn)作用尤其顯著。對(duì)比研究了Au／CeO_2催化劑的催化性能，在300℃時(shí)轉(zhuǎn)換率達(dá)到90％左右。 (3)制備了不同大小的釕、金納米粒子，將其負(fù)載在鎂鋁尖晶石上，固定載體的種類、活性成分、助劑、載體粒子的大小等因素，考察了活性組分粒子大小對(duì)變換反應(yīng)催化活性的影響。結(jié)果表明，隨著納米粒子粒徑的減小，催化劑的活性均表現(xiàn)出遞增的趨勢(shì)。隨著納米粒子粒徑的減小，導(dǎo)致表面原子數(shù)劇烈增加，樣品有效比表面積大大增加，增加了反應(yīng)活性位，因此納米粒子越小，活性越好。當(dāng)釕粒子粒徑為2.6nm時(shí)，催化劑活性最好，金粒子粒徑為4nm左右時(shí)，催化劑的活性最好。 【關(guān)鍵詞】：釕 金 納米催化劑 鎂鋁尖晶石 水煤氣變換反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號(hào)】：O643.32
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-6
• 第一章 緒論6-27
• 1.1 引言6
• 1.2 變換反應(yīng)催化劑概述6-19
• 1.3 水煤氣變換反應(yīng)機(jī)理簡(jiǎn)介19-21
• 1.4 論文的選題意義及研究?jī)?nèi)容21-23
• 參考文獻(xiàn)23-27
• 第二章 嵌埋式納米釕基催化劑的制備及其催化變換反應(yīng)的性能研究27-40
• 2.1 引言27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分28-30
• 2.3 結(jié)果與討論30-37
• 2.4 小結(jié)37-38
• 參考文獻(xiàn)38-40
• 第三章 負(fù)載型金基催化劑對(duì)WGSR的催化性能研究40-54
• 3.1 引言40-41
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分41-44
• 3.3 結(jié)果與討論44-52
• 3.4 小結(jié)52-53
• 參考文獻(xiàn)53-54
• 第四章 納米粒子的粒徑對(duì)催化劑活性的影響54-69
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-58
• 4.3 結(jié)果與討論58-66
• 4.4 小結(jié)66-67
• 參考文獻(xiàn)67-69
• 結(jié)論69-71
• 附錄一 CO變換反應(yīng)的化學(xué)平衡常數(shù)及理論轉(zhuǎn)換率71-72
• 附錄二 變換反應(yīng)轉(zhuǎn)換率計(jì)算公式72-73
• 附錄三 催化活性評(píng)價(jià)裝置圖73-74
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表與交流的文章74-75
• 致謝75-76
• 詳細(xì)摘要76-78

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