水熱合成法制備鉑基催化劑在水煤氣變換反應(yīng)中的研究

【摘要】：水煤氣變換(Water-gas shift,WGS)反應(yīng)是燃料電池制氫系統(tǒng)中的一個(gè)重要環(huán)節(jié)。傳統(tǒng)的WGS反應(yīng)催化劑不適用于燃料電池移動(dòng)制氫過(guò)程中苛刻的操作要求。負(fù)載型貴金屬（如Pt,Au等）催化劑是目前新型WGS催化劑的研究熱點(diǎn)。可還原氧化物載體(如CeO2和TiO2)負(fù)載的貴金屬催化劑中存在金屬載體相互作用，載體的粒徑尺寸，氧化還原性能甚至形貌對(duì)于WGS反應(yīng)活性影響很大。 本文通過(guò)水熱合成法制備了微觀形貌為納米棒、納米立方體和納米多面體的CeO2載體，表征了三種CeO2載體的晶體結(jié)構(gòu)和氧化還原特性。 首次以原位合成的方式引入活性組分，通過(guò)水熱合成法制備了低負(fù)載量的不同微觀形貌的Pt/CeO2催化劑，形貌分別為納米棒、納米立方體和納米多面體。利用XRD、FTIR、BET、TEM、ICP等手段對(duì)三種Pt/CeO2催化劑進(jìn)行了表征，并考察了它們?cè)谀M水煤氣體系中的WGS反應(yīng)催化活性和載體效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)微觀形貌為納米多面體的Pt/CeO2催化劑對(duì)WGS反應(yīng)具有最高的催化活性，并且可以有效地抑制甲烷化副反應(yīng)。 【關(guān)鍵詞】：水煤氣變換反應(yīng) 二氧化鈰 鉑基催化劑 載體效應(yīng) 水熱合成法
【學(xué)位授予單位】：天津理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 文獻(xiàn)綜述9-21
• 1.1 引言9
• 1.2 燃料電池技術(shù)對(duì) WGS 催化劑的要求9-10
• 1.3 WGS 反應(yīng)催化劑10-17
• 1.3.1 傳統(tǒng)的 WGS 反應(yīng)催化劑研究狀況10-11
• 1.3.2 WGS 反應(yīng)催化劑研究現(xiàn)狀11
• 1.3.3 CeO_2基水煤氣變換反應(yīng)催化劑11-16
• 1.3.4 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)16-17
• 1.4 負(fù)載型鉑基催化劑的常規(guī)制備方法17-18
• 1.4.1 浸漬法17
• 1.4.2 微乳液法17-18
• 1.4.3 保護(hù)劑法18
• 1.4.4 膠體法18
• 1.5 水熱合成法18-19
• 1.6 水煤氣變換反應(yīng)的研究意義19
• 1.7 論文工作構(gòu)想19-20
• 1.8 論文主要內(nèi)容20-21
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分21-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器21-22
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑21
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器21-22
• 2.2 Pt/ CeO_2催化劑制備22-23
• 2.2.1 水熱合成法制備 CeO_2載體22-23
• 2.2.2 水熱合成法制備 Pt/CeO_2催化劑23
• 2.3 催化劑理化性能表征23-25
• 2.3.1 N_2物理吸附23
• 2.3.2 X-射線粉末衍射（XRD）23
• 2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）23
• 2.3.4 氫氣程序升溫還原（H2-TPR）23-24
• 2.3.5 電感耦合等離子體發(fā)射光譜（ICP-OES）24
• 2.3.6 CO 吸附24
• 2.3.7 X-射線光電子能譜（XPS）24-25
• 2.3.8 原位傅里葉紅外實(shí)驗(yàn)（in-situ FTIR）25
• 2.4 催化劑反應(yīng)性能及評(píng)價(jià)方法25-26
• 2.5 催化動(dòng)力學(xué)研究26-28
• 第三章 三種 Pt/CeO_2催化劑的水煤氣變換反應(yīng)28-44
• 3.1 前言28
• 3.2 不同微觀形貌 CeO_2載體的表征28-31
• 3.2.1 N_2-吸附28-30
• 3.2.2 XRD30-31
• 3.2.3 TEM31
• 3.3 Pt/CeO_2催化劑的表征31-39
• 3.3.1 N_2-吸附31-33
• 3.3.2 XRD33-34
• 3.3.3 H_2-TPR34-35
• 3.3.4 ICP 和 CO 吸附35-36
• 3.3.5 XPS36-38
• 3.3.6 FTIR38-39
• 3.4 催化劑的 WGS 反應(yīng)活性評(píng)價(jià)39-41
• 3.4.1 溫度對(duì) Pt/CeO_2活性的影響39-40
• 3.4.2 空速對(duì) Pt/CeO_2活性的影響40
• 3.4.3 甲烷化反應(yīng)40-41
• 3.5 催化劑的動(dòng)力學(xué)研究41-43
• 3.5.1 內(nèi)外擴(kuò)散的影響41-42
• 3.5.2 三種 Pt/CeO_2催化劑的動(dòng)力學(xué)研究42-43
• 3.6 小結(jié)43-44
• 第四章 結(jié)論與展望44-45
• 4.1 結(jié)論44
• 4.2 不足與展望44-45
• 參考文獻(xiàn)45-49
• 發(fā)表論文和科研情況說(shuō)明49-50
• 致謝50-51

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