功能化室溫離子液體的合成及其吸收高爐煤氣的研究

【摘要】：二氧化碳排放量在世界范圍內(nèi)分布極不均勻，中國CO2排放量已經(jīng)超越了美國，成為CO2排放量最高的國家。依照國家經(jīng)濟(jì)工作會議傳達(dá)的精神，全國把節(jié)能減排作為社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展?fàn)顩r的考察指標(biāo)。鋼鐵工業(yè)是國內(nèi)能源消耗量大、溫室氣體排放量高的行業(yè)，在節(jié)能減排中，承擔(dān)著重大的任務(wù)。本工作以高爐煤氣為背景，合成一系列功能化離子液體，開展對CO2捕捉的相關(guān)基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)研究，以達(dá)到提高高爐煤氣的熱值，減少溫室氣體排放量，降低CO2氣體在后續(xù)工藝中耗能循環(huán)的目的。 本工作首先利用四烷基氫氧化銨和氨基酸按一定比例混合，采用“一步合成法”直接合成得到粗產(chǎn)物，然后經(jīng)過減壓蒸餾，洗滌萃取得到產(chǎn)物，并對其產(chǎn)率進(jìn)行了計(jì)算；對合成的離子液體的熔點(diǎn)Tm、結(jié)晶化溫度Tg、分解溫度Tdec、密度ρ、黏度η進(jìn)行測量，得到此類離子液體比較適合作為CO2捕捉劑，且有η[N1111][β-Ala]＞η[N1111][Gly]；η[N4444][β-Ala]＞η[N4444][Gly]。采用FTS-135傅里葉紅外變換光譜儀和核磁共振1H NMR對離子液體進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，確認(rèn)產(chǎn)物為目標(biāo)產(chǎn)物。 在此基礎(chǔ)上，根據(jù)離子液體吸收CO2的特點(diǎn)，開展了以4種四烷基季胺氨基酸離子液體作為捕捉劑，對CO2氣體進(jìn)行捕集分離的實(shí)驗(yàn)研究，分析了其吸收反應(yīng)機(jī)理。實(shí)驗(yàn)采用高純CO2氣體，氣體流量為0.5L/min，吸收溫度為25℃。將上述4種離子液體捕捉劑均配置成40%的水溶液。通過比較CO2吸收速率、吸收量和吸收負(fù)荷，篩選出最佳捕捉劑。結(jié)果表明，四甲基季胺甘氨酸離子液體[N1111][Gly]的吸收速率和吸收負(fù)荷最好。采用[N1111][Gly]作為捕捉劑進(jìn)行脫除CO2基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)研究，探討離子液體濃度（c）和反應(yīng)溫度（T）對實(shí)驗(yàn)的影響。結(jié)果表明質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%的離子液體的吸收效率最高，達(dá)到85.2%；而實(shí)驗(yàn)溫度在298K~323K之間時(shí)對CO2的捕集影響不大。 用煤氣發(fā)生爐制備了CO和N2混氣（摩爾比為3:7），分別采用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%的四甲基季胺甘氨酸離子液體和質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的四乙烯五胺甲酸鹽兩種離子液體，對制備的CO和N2混氣進(jìn)行了吸收實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，離子液體對CO和N2的吸收率為零。 模擬高爐煤氣制備，以N2代替CO，得到CO2和N2摩爾比為1:4的混氣。用上述兩種離子液體對模擬高爐煤氣進(jìn)行吸收實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，離子液體對CO2仍具有吸收作用，但達(dá)到吸收飽和的時(shí)間延長了25min左右。因此，此兩類離子液體具備選擇性吸收的特性。 分別采用四乙烯五胺甲酸鹽離子液體和N-甲基-二乙醇胺復(fù)配及四甲基季胺甘氨酸離子液體和N-甲基-二乙醇胺復(fù)配得到兩種混合水溶液，探討了復(fù)合吸收劑對CO2的吸收效果，結(jié)果表明：復(fù)合吸收劑的吸收速率、吸收量、吸收達(dá)到飽和的時(shí)間相對于N-甲基-二乙醇胺均有所提高。四乙烯五胺甲酸鹽離子液體吸收量提高9%~18%，四甲基季胺甘氨酸離子液體吸收量提高15.01%~29.4%。說明離子液體復(fù)配也是提高CO2分離效果的一種有效途徑。 【關(guān)鍵詞】：功能化離子液體 高爐煤氣 結(jié)構(gòu)表征 復(fù)合吸收劑
【學(xué)位授予單位】：遼寧科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：O645.1;X757
【目錄】：

• 中文摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 1. 緒論11-20
• 1.1 課題的來源及研究背景11-12
• 1.2 現(xiàn)代化高爐 CO_2減排與節(jié)能技術(shù)12-16
• 1.2.1 高爐噴吹還原氣工藝12-13
• 1.2.2 TGRBF 工藝13-14
• 1.2.3 HRG 工藝（俄羅斯）14-15
• 1.2.4 HRG 法（德國）15
• 1.2.5 JFE 法15-16
• 1.3 現(xiàn)代化 CO_2的捕集技術(shù)16-20
• 1.3.1 吸收分離法16-18
• 1.3.2 吸附分離法18
• 1.3.3 膜分離法18-19
• 1.3.4 CO_2捕集與分離技術(shù)在鋼鐵工業(yè)中的應(yīng)用19
• 1.3.5 CO_2脫除的意義19-20
• 2. 離子液體簡介20-28
• 2.1 離子液體發(fā)展歷程20-21
• 2.2 離子液體的合成方法21-22
• 2.2.1 直接合成法21
• 2.2.2 兩步法合成21-22
• 2.3 離子液體吸收 CO_2的吸收傳質(zhì)理論22-24
• 2.3.1 雙膜理論22-23
• 2.3.2 滲透理論23-24
• 2.3.3 表面更新理論24
• 2.4 氨基酸類離子液體24-26
• 2.4.1 氨基酸作為陽離子類型25
• 2.4.2 氨基酸作為陰離子類型25
• 2.4.3 氨基酸離子液體的應(yīng)用25-26
• 2.4.4 氨基酸離子液體的發(fā)展前景26
• 2.5 課題研究的目的及內(nèi)容26-28
• 3. 合成離子液體的結(jié)構(gòu)表征和吸收特性28-43
• 3.1 離子液體的合成方法28-31
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)所用儀器和藥品28-29
• 3.1.2 離子液體合成步驟29-30
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象30-31
• 3.2 離子液體的表征31-36
• 3.2.1 離子液體的物理性質(zhì)31-32
• 3.2.2 CO_2在離子液體中的擴(kuò)散系數(shù)32-33
• 3.2.3 離子液體的紅外表征33-35
• 3.2.4 離子液體的核磁共振譜圖及分析35-36
• 3.3 離子液體吸收 CO_2性能36-43
• 3.3.1 吸收反應(yīng)機(jī)理36-37
• 3.3.2 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)方法37-38
• 3.3.3 不同離子液體種類的 CO_2吸收曲線38-39
• 3.3.4 不同濃度 [N1111][Gly] 的 CO_2吸收曲線39-41
• 3.3.5 不同溫度下離子液體[N1111][Gly]的 CO_2吸收曲線41-43
• 4. 復(fù)合吸收劑對 CO_2的吸收43-46
• 4.1 多胺類離子液體 - MDEA 復(fù)配水溶液對 CO_2的吸收43-44
• 4.1.1 吸收機(jī)理43-44
• 4.1.2 吸收性能測試與討論44
• 4.2 氨基酸類離子液體 - MDEA 復(fù)配水溶液對 CO_2的吸收44-46
• 5. 功能化離子液體對模擬高爐煤氣的吸收46-50
• 5.1 四乙烯五胺甲酸鹽對模擬高爐煤氣的吸收46-48
• 5.1.1 四乙烯五胺甲酸鹽對 CO 和 N2混合氣體的吸收46-47
• 5.1.2 四乙烯五胺甲酸鹽對模擬高爐煤氣中 CO_2的吸收47-48
• 5.2 氨基酸離子液體對模擬高爐煤氣的吸收48-50
• 5.2.1 氨基酸離子液體對 CO 和 N2混合氣體的吸收48
• 5.2.2 氨基酸離子液體對模擬高爐煤氣的吸收48-50
• 6. 結(jié)論與展望50-52
• 6.1 結(jié)論50-51
• 6.2 展望51-52
• 參考文獻(xiàn)52-56
• 附錄56-59
• 致謝59-60
• 作者簡介60-61
• 符號含義61-62

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