半焦煤氣廢脫硫劑同時脫除煙氣中SO_2和Hg~0的實(shí)驗(yàn)研究

【摘要】：燃煤電廠排放的二氧化硫和汞是大氣中硫污染和汞污染的主要來源。近年來,對燃煤煙氣中二氧化硫和汞的排放濃度的控制也越來越嚴(yán)格,2015年開始實(shí)施的《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定了二氧化硫和汞的排放限值分別為100 mg/m3和0.03 mg/m3。經(jīng)超聲輔助加壓浸漬法制備的半焦脫硫劑對煤氣中的硫化氫具有良好的脫除效果,而其再生較為困難,故稱其為半焦煤氣廢脫硫劑,經(jīng)檢測此廢脫硫劑依舊具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu),豐富的表面官能團(tuán),且其表面又有鋅錳銅金屬負(fù)載物。根據(jù)文獻(xiàn),這些特性應(yīng)該是有利用價值的。結(jié)合當(dāng)前對燃煤煙氣中二氧化硫和汞的排放限制,如果能夠?qū)⒋藦U脫硫劑用于脫除煙氣中二氧化硫和汞,則既可以解決廢脫硫劑的處理問題,又可以得到一種凈化煙氣的廉價吸附劑,達(dá)到以廢治廢的目的。本文利用固定床活性評價裝置對半焦煤氣廢脫硫劑(DZMCSC)的脫硫脫汞性能進(jìn)行評價,通過對比超聲水合半焦(USC)和半焦吸附劑(ZMCSC)的脫硫脫汞結(jié)果,并利用BET,XRD,XPS,FTIR等表征手段檢測其脫硫脫汞前后的物理化學(xué)特性的變化,揭示DZMCSC脫硫脫汞機(jī)理。主要結(jié)論如下:固定床實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示廢脫硫劑DZMCSC能夠在120℃下同時脫除模擬煙氣中的SO2和Hg0,官能團(tuán)-OH,C=O和COOH是SO2和Hg0共同的活性吸附位,兩種氣體同時存在時,它們之間會存在競爭吸附;廢脫硫劑DZMCSC表現(xiàn)出良好的脫汞能力,通過對比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)脫汞能力大小順序?yàn)镈ZMCSCZMCSCUSC,結(jié)果揭示出DZMCSC對Hg0的脫除包含物理吸附脫除和化學(xué)吸附脫除,其中以化學(xué)吸附為主;化學(xué)吸附具體表現(xiàn)在兩方面,一方面官能團(tuán)-OH,C=O和COOH是化學(xué)吸附汞的主要官能團(tuán),另一方面ZnO,MnO2和ZnS是化學(xué)吸附的主要活性組分,其中ZnS的作用至關(guān)重要,因?yàn)樵诤鯕夥障?ZnS可以被氧化為元素S,然后元素S再與Hg0相結(jié)合生成穩(wěn)定的HgS。且隨著DZMCSC吸附的H2S量的增加,其脫汞效果增強(qiáng)。針對廢脫硫劑DZMCSC較差的SO2脫除能力,對其采用超聲輔助浸漬氨法進(jìn)行改性,結(jié)果顯示氨改性后的吸附劑其脫硫能力顯著提高,且隨著改性液氨水濃度的提高,脫硫效果增強(qiáng),但同時也會稍微削弱其脫汞能力。吸附硫劑經(jīng)氨水改性后的廢脫硫劑DZMCSC的孔隙結(jié)構(gòu)變發(fā)達(dá),原因是表面物理吸附的H2S分子與堿性的氨發(fā)生反應(yīng),從而使被H2S分子堵塞的孔打開,這有利于DZMCSC物理吸附脫硫脫汞;同時XRD結(jié)果顯示廢脫硫劑DZMCSC經(jīng)氨改性后,其中的金屬硫化物ZnS含量減小,故其脫汞能力稍微有所下降。 【關(guān)鍵詞】：超聲輔助加壓浸漬法 廢脫硫劑 模擬煙氣 脫汞 脫硫
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X773
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述與課題選擇11-25
• 1.1 課題背景11-15
• 1.2 國內(nèi)外脫硫脫汞現(xiàn)狀15
• 1.2.1 脫硫現(xiàn)狀15
• 1.2.2 脫汞現(xiàn)狀15
• 1.3 國內(nèi)外煙氣脫硫脫汞技術(shù)15-18
• 1.3.1 煙氣脫硫技術(shù)15-17
• 1.3.1.1 濕法脫硫15-16
• 1.3.1.2 半干法脫硫16
• 1.3.1.3 干法脫硫16-17
• 1.3.2 煙氣脫汞技術(shù)17-18
• 1.4 吸附劑制備與改性方法18-23
• 1.4.2 脫汞改性方法18-21
• 1.4.3 脫硫改性方法21-23
• 1.5 廢棄脫硫劑的危害及處理方法23-24
• 1.5.1 廢棄脫硫劑的危害23
• 1.5.2 廢棄脫硫劑的處理方法23
• 1.5.3 廢棄半焦脫硫劑的再生23-24
• 1.7 課題研究內(nèi)容和方法24-25
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分25-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器25-27
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品25
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器25-27
• 2.2 吸附劑的制備27-29
• 2.3 吸附劑表征手段29-30
• 2.4 吸附劑脫硫和脫汞性能評價指標(biāo)30-31
• 第三章 不同脫除順序下各吸附劑的脫除性能比較31-40
• 3.1 DZMCSC 的孔隙結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)特性分析31-33
• 3.2 DZMCSC的脫汞性能測試與分析33-34
• 3.3 DZMCSC的脫硫性能測試與分析34-35
• 3.4 DZMCSC同時脫硫脫汞性能測試與分析35-39
• 3.5 本章小結(jié)39-40
• 第四章 廢棄脫硫劑脫汞實(shí)驗(yàn)研究40-53
• 4.1 吸附劑脫汞效果與比較與分析40-48
• 4.1.1 吸附劑的BET表征與分析41-42
• 4.1.2 吸附劑的XRD表征與分析42-44
• 4.1.3 吸附劑的XPS表征與分析44-46
• 4.1.4 吸附劑的FTIR表征與分析46-48
• 4.1.5 小結(jié)48
• 4.2 不同脫硫程度下廢棄脫硫劑的脫汞能力比較48-52
• 4.2.1 DZMCSC脫汞性能測試與分析48-49
• 4.2.2 各吸附劑的BET分析49-50
• 4.2.3 各吸附劑的XRD分析50-52
• 4.3 本章小結(jié)52-53
• 第五章 氨改性廢棄半焦脫硫劑脫硫53-58
• 5.1 氨改性后DZMCSC的脫硫脫汞性能分析53-55
• 5.2 氨改性后DZMCSC的BET分析55-56
• 5.3 氨改性后DZMCSC的FTIR分析56-57
• 5.4 本章小結(jié)57-58
• 第六章 總結(jié)58-60
• 6.1 總結(jié)58-59
• 6.2 創(chuàng)新點(diǎn)59
• 6.3 展望59-60
• 參考文獻(xiàn)60-68
• 致謝68-69
• 碩士期間發(fā)表論文69

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