SO_2-O_2協(xié)同作用下氧化鈰高溫煤氣脫硫劑再生動力學(xué)研究

【摘要】：隨著中國經(jīng)濟的快速增長,人民的生活品質(zhì)日益提升,對資源的需求也日益增加,而我國能源儲藏量最大的是煤炭,這決定了我國長期的能源供給需依賴于煤炭資源。煤炭由于利用技術(shù)不夠成熟,在其促進經(jīng)濟飛速發(fā)展的同時,也成為重要的污染源,所以我國更加重視煤炭的高效清潔的利用,如IGCC技術(shù)的開發(fā)和利用。煤炭的氣化是煤炭高效潔凈利用的基礎(chǔ)。在煤炭氣化過程中,會產(chǎn)生大量含硫氣體,會腐蝕化工設(shè)備及管道,直接排放的話又對環(huán)境和人體健康造成危害,所以硫化物的脫除是煤炭潔凈利用的關(guān)鍵。高溫煤氣脫硫技術(shù)可以利用氣體中的熱量,操作和建設(shè)成本低,在脫硫過程容易回收硫資源,是一種極具潛力的脫硫技術(shù)。高溫煤氣脫硫劑的再生是一個重要的過程。本論文研究了氧化鈰高溫煤氣脫硫劑在固定床反應(yīng)器上的再生行為,分別在O2、SO2和O2-SO2協(xié)同氣氛中評價了氧化鈰脫硫劑的再生性能,考察了反應(yīng)溫度和反應(yīng)氣濃度等參數(shù)對再生反應(yīng)的影響。運用氣固非催化反應(yīng)動力學(xué)數(shù)學(xué)模型對實驗數(shù)據(jù)進行分析擬合。氧化鈰高溫煤氣脫硫劑在含O2氣氛中再生時,再生反應(yīng)溫度選擇500～800℃,反應(yīng)氣氛為1～5%O2,N2平衡,再生反應(yīng)產(chǎn)物主要是氧化鈰、二氧化硫和少量單質(zhì)硫。氧化鈰在含O2氣氛中再生反應(yīng)符合等效粒子模型,其動力學(xué)方程為：表面反應(yīng)控制區(qū)：擴散控制區(qū)：氧化鈰高溫煤氣脫硫劑在含SO2氣氛中再生時,再生溫度選擇550～800℃,反應(yīng)氣氛為1.06～5.65%SO2,N2平衡,反應(yīng)產(chǎn)物主要是氧化鈰和單質(zhì)硫,并且產(chǎn)物中沒有硫酸鹽的生成。氧化鈰在含SO2氣氛中再生反應(yīng)符合等效粒子模型,其動力學(xué)方程為：表面反應(yīng)控制區(qū)：擴散控制區(qū)：在固定床反應(yīng)器中,Ce2O2S與O2反應(yīng)速率較快,根據(jù)動力學(xué)互補原則,得出O2與SO2在協(xié)同氣氛下再生時的比例為1：1.25。氧化鈰脫硫劑在O2-SO2氣氛下再生反應(yīng)由反應(yīng)開始的化學(xué)反應(yīng)控制逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閿U散控制。表面反應(yīng)控制區(qū)：擴散控制區(qū)： 【關(guān)鍵詞】：高溫煤氣 協(xié)同 氧化鈰脫硫劑 動力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ546.5
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-13
• 第一章 文獻綜述及課題選擇13-33
• 1.1 前言13-14
• 1.2 煤氣脫硫技術(shù)的研究與進展14-23
• 1.2.1 低常溫氣體脫硫15-17
• 1.2.1.1 低溫甲醇洗脫硫15
• 1.2.1.2 栲膠法脫硫15-16
• 1.2.1.3 活性炭脫硫16-17
• 1.2.2 中溫氣體脫硫17-19
• 1.2.2.1 中溫氧化鋅脫硫劑17-18
• 1.2.2.2 中溫氧化錳脫硫劑18-19
• 1.2.3 高溫氣體脫硫19-22
• 1.2.3.1 高溫氧化鐵系脫硫劑19-20
• 1.2.3.2 高溫氧化鈣系脫硫劑20-21
• 1.2.3.3 高溫氧化鈰系脫硫劑21
• 1.2.3.4 高溫鐵酸鋅系脫硫劑21-22
• 1.2.3.5 高溫鈦酸鋅系脫硫劑22
• 1.2.4 小結(jié)22-23
• 1.3 高溫煤氣脫硫劑的再生23-25
• 1.3.1 再生溫度23
• 1.3.2 再生空速23-24
• 1.3.3 再生氣氛24-25
• 1.3.3.1 含氧氣氣氛再生24
• 1.3.3.2 含水蒸氣氣氛再生24-25
• 1.3.3.3 含二氧化硫氣氛再生25
• 1.3.4 小結(jié)25
• 1.4 硫回收現(xiàn)狀25-27
• 1.5 脫硫劑再生動力學(xué)模型27-31
• 1.5.1 收縮核模型27-29
• 1.5.2 粒子模型29-31
• 1.5.3 小結(jié)31
• 1.6 課題的選擇和研究內(nèi)容31-33
• 第二章 實驗部分33-43
• 2.1 實驗材料與實驗儀器33-34
• 2.1.1 實驗材料33-34
• 2.1.2 實驗儀器34
• 2.2 脫硫劑的表征方法34-35
• 2.2.1 脫硫劑的物相組成的測量(XRD)34-35
• 2.2.2 脫硫劑顆粒密度的測定35
• 2.2.3 脫硫劑的孔結(jié)構(gòu)的測量(BET)35
• 2.2.4 脫硫劑中硫含量的測量35
• 2.2.5 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)的測量(SEM)35
• 2.3 高溫氧化鈰脫硫劑的制備35-36
• 2.4 脫硫劑的硫化36-40
• 2.4.1 硫化裝置36-37
• 2.4.2 硫化過程37
• 2.4.3 脫硫劑硫化樣的XRD表征37-38
• 2.4.4 脫硫劑硫化樣的N_2吸附表征38-39
• 2.4.5 脫硫劑硫化樣的SEM表征39-40
• 2.5 實驗過程中氣體的測量40-41
• 2.5.1 H_2S氣體的測量40-41
• 2.5.2 SO_2氣體的測量41
• 2.5.3 O_2氣體的測量41
• 2.6 小結(jié)41-43
• 第三章 氧氣氣氛中氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)43-61
• 3.1 引言43
• 3.2 固定床再生實驗43-45
• 3.2.1 再生實驗裝置43-44
• 3.2.2 再生實驗條件44
• 3.2.3 再生轉(zhuǎn)化率44-45
• 3.3 再生實驗結(jié)果與討論45-51
• 3.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響45-48
• 3.3.2 氧氣體積分數(shù)對脫硫劑再生反應(yīng)的影響48-50
• 3.3.3 脫硫劑再生反應(yīng)DSC差熱分析50-51
• 3.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析51-60
• 3.4.1 等效粒子模型51-57
• 3.4.1.1 反應(yīng)級數(shù)的確定52-53
• 3.4.1.2 動力學(xué)參數(shù)確定53-57
• 3.4.2 未反應(yīng)收縮核模型57-58
• 3.4.3 模型優(yōu)選58-60
• 3.4.3.1 殘差分析58-59
• 3.4.3.2 方差分析59-60
• 3.5 小結(jié)60-61
• 第四章 二氧化硫氣氛中氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)61-77
• 4.1 引言61
• 4.2 固定床再生實驗61-63
• 4.2.1 再生實驗裝置61-62
• 4.2.2 實驗條件62
• 4.2.3 再生轉(zhuǎn)化率62-63
• 4.3 再生實驗結(jié)果與討論63-67
• 4.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響63-64
• 4.3.2 二氧化硫體積分數(shù)對脫硫劑再生反應(yīng)的影響64-66
• 4.3.3 脫硫劑反應(yīng)前后的SEM掃描圖66-67
• 4.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析67-75
• 4.4.1 等效粒子模型67-72
• 4.4.1.1 反應(yīng)級數(shù)的確定67-68
• 4.4.1.2 動力學(xué)參數(shù)確定68-72
• 4.4.2 未反應(yīng)收縮核模型72-73
• 4.4.3 模型優(yōu)選73-75
• 4.4.3.1 殘差分析73-74
• 4.4.3.2 方差分析74-75
• 4.5 小結(jié)75-77
• 第五章 SO_2-O_2協(xié)同氣氛下氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)77-91
• 5.1 引言77
• 5.2 固定床再生實驗77-79
• 5.2.1 再生實驗裝置77-78
• 5.2.2 實驗條件78-79
• 5.2.3 再生轉(zhuǎn)化率79
• 5.3 再生實驗結(jié)果與討論79-84
• 5.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響79-80
• 5.3.2 反應(yīng)氣濃度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響80-82
• 5.3.3 脫硫劑再生的SEM掃描圖82-84
• 5.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析84-90
• 5.4.1 動力學(xué)模型參數(shù)確定84-88
• 5.4.2 殘差分析88-90
• 5.5 小結(jié)90-91
• 第六章 結(jié)論與展望91-95
• 6.1 結(jié)論91-92
• 6.2 論文的創(chuàng)新點92
• 6.3 今后工作設(shè)想92-95
• 參考文獻95-101
• 致謝101-103
• 碩士期間發(fā)表論文目錄103

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