共沉淀制備1Pd5Fe_2O_3/Al_2O_3吸附劑及其中溫煤氣脫汞性能的研究

【摘要】：氣化是潔凈煤轉(zhuǎn)化的龍頭技術(shù)。相較于煤燃燒,煤氣化過程會釋放出更高濃度的單質(zhì)汞。單質(zhì)汞具有劇毒性、揮發(fā)性和生物蓄積性,對人類健康及生態(tài)環(huán)境危害很大;同時又具有高飽和蒸氣壓、低水溶性、低熔點等特點,更難脫除。因此,研發(fā)高效的脫除煤氣中單質(zhì)汞的吸附劑更為必要。貴金屬鈀(Pd)具有優(yōu)良的中溫煤氣脫汞能力,但易被硫化氫毒化;氧化鐵具有良好的同時脫除常溫煤氣中單質(zhì)汞和硫化氫的能力,但其高溫脫汞活性較差。依據(jù)鈀和氧化鐵的特征性能,設(shè)計鈀鐵雙金屬吸附劑,在對煤氣中Hg和H_2S聯(lián)合脫除的同時,還能提高吸附劑的脫汞活性溫度窗口,從而簡化煤氣凈化工藝、節(jié)約成本。據(jù)此,本論文在前期研究工作的基礎(chǔ)上制備了1Pd5Fe_2O_3/Al_2O_3的雙活性組分吸附劑,并對其中溫煤氣脫汞性能進行研究。本課題組前期采用等體積浸漬法制備了多個系列的雙金屬吸附劑,考察了第二金屬的添加對Pd基吸附劑脫汞性能的影響,發(fā)現(xiàn)過渡金屬添加的效果受吸附劑載體類型和制備工藝的影響,而浸漬法制備的Fe-Pd/γ-Al_2O_3吸附劑脫汞活性降低?；诮n法制備時的組分比例,本論文選擇了共沉淀法、沉積沉淀法及分步沉淀法分別制備1Pd5Fe_2O_3/Al_2O_3吸附劑,在200 oC模擬煤氣(N2-CO-H_2-H_2S-Hg)氣氛下的固定床反應(yīng)器上進行了脫汞活性評價,比較分析了不同制備方法制得吸附劑的脫汞行為,考察了優(yōu)選的共沉淀法操作條件沉淀劑類型、沉淀體系pH值及焙燒溫度等因素對吸附劑物化性質(zhì)的影響,并進一步結(jié)合XRD、BET、TEM、SEM、Raman及XPS等表征結(jié)果,探討PdO-Fe_2O_3/Al_2O_3吸附劑的脫汞機理。得到如下主要結(jié)論:(1)不同方法制備的吸附劑比較結(jié)果顯示,等體積浸漬、沉積沉淀、分步沉淀及共沉淀四種方法制備的吸附劑的脫汞活性順序為:共沉淀法≈沉積沉淀法等體積浸漬法分步沉淀法。(2)沉淀體系pH值主要影響吸附劑活性組分含,隨著pH值升高,氧化鐵負載率逐漸升高,而Pd負載率降低;吸附劑物理結(jié)構(gòu)主要受焙燒溫度影響,隨著焙燒溫度升高,比表面積下降,孔徑、總孔體積變大。(3)氨水做沉淀劑時,吸附劑最佳制備條件為pH=10,焙燒溫度為600oC;碳酸銨為沉淀劑時,吸附劑最佳制備條件為pH=8,焙燒溫度為700 oC,其脫汞效率在480 min內(nèi)能夠維持在95%以上,汞容高達41.4μg/g。(4)PdO-Fe_2O_3/Al_2O_3吸附劑在模擬煤氣中脫汞機理為:PdO易被煤氣中H_2與CO還原為Pd0;Pd0和Hg0反應(yīng)生成鈀汞齊;吸附劑中Fe_2O_3和H_2S反應(yīng)生成FeSx和Sad(吸附態(tài)活性單質(zhì)硫),Sad能夠與Hg0結(jié)合生成Hg S。 【關(guān)鍵詞】：煤氣 單質(zhì)汞脫除 共沉淀法 鈀鐵雙金屬吸附劑 pH值 焙燒溫度
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ424;TQ546.5
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-8
• 符號說明8-12
• 第一章 文獻綜述與選題背景12-24
• 1.1 課題背景12-13
• 1.2 汞的污染及危害13-16
• 1.2.1 汞的性質(zhì)及危害13-14
• 1.2.2 我國煤中汞的賦存形態(tài)及含量14
• 1.2.3 汞在煤氣化過程中的釋放規(guī)律14-15
• 1.2.4 汞污染的控制與防治15-16
• 1.3 汞脫除用吸附劑16-20
• 1.3.1 炭基吸附劑16-18
• 1.3.2 貴金屬吸附劑18
• 1.3.3 金屬氧化物吸附劑18-20
• 1.4 吸附劑制備方法20-21
• 1.4.1 浸漬法20
• 1.4.2 固相法20
• 1.4.3 沉淀法20-21
• 1.5 課題選擇及研究內(nèi)容21-24
• 第二章 實驗部分24-34
• 2.1 實驗藥品和儀器24-26
• 2.1.1 實驗藥品24
• 2.1.2 實驗分析測試儀器24-26
• 2.2 吸附劑的制備26-28
• 2.2.1 并流沉淀法制備吸附劑26-27
• 2.2.2 分步沉淀法制備吸附劑27
• 2.2.3 沉積沉淀法制備吸附劑27-28
• 2.3 脫汞活性評價實驗28-29
• 2.3.1 固定床實驗裝置28-29
• 2.3.2 實驗步驟29
• 2.3.3 吸附劑汞容的測定實驗29
• 2.4 吸附劑的評價指標29-30
• 2.5 吸附劑的表征方法30-31
• 2.6 吸附劑制備方法的優(yōu)選31-34
• 第三章 氨水為沉淀劑制備鈀鐵吸附劑及其脫汞性能34-46
• 3.1 pH值的影響34-41
• 3.1.1 pH值對吸附劑前驅(qū)體性質(zhì)的影響35-36
• 3.1.2 pH值對吸附劑孔結(jié)構(gòu)的影響36-38
• 3.1.3 pH值對吸附劑化學組成的影響38
• 3.1.4 pH值對吸附劑晶體結(jié)構(gòu)的影響38-39
• 3.1.5 pH值對吸附劑脫汞性能的影響39-41
• 3.2 焙燒溫度的影響41-45
• 3.2.1 焙燒溫度對吸附劑晶體結(jié)構(gòu)的影響41-42
• 3.2.2 焙燒溫度對吸附劑孔結(jié)構(gòu)的影響42-44
• 3.2.3 焙燒溫度對吸附劑脫汞性能的影響44-45
• 3.3 本章小結(jié)45-46
• 第四章 碳酸銨為沉淀劑制備鈀鐵吸附劑及其脫汞性能46-66
• 4.1 pH值的影響47-54
• 4.1.1 pH值對吸附劑前驅(qū)體性質(zhì)的影響47-48
• 4.1.2 pH值對吸附劑孔結(jié)構(gòu)的影響48-51
• 4.1.3 pH值對吸附劑化學組成的影響51-52
• 4.1.4 pH值對吸附劑晶體結(jié)構(gòu)的影響52
• 4.1.5 pH值對吸附劑脫汞性能的影響52-54
• 4.2 焙燒溫度的影響54-59
• 4.2.1 焙燒溫度對吸附劑晶體結(jié)構(gòu)的影響54
• 4.2.2 焙燒溫度對吸附劑孔結(jié)構(gòu)的影響54-57
• 4.2.3 焙燒溫度對吸附劑脫汞性能的影響57-59
• 4.3 脫汞機理探討及活性影響因素分析59-63
• 4.3.1 X射線粉末衍射（XRD）分析59
• 4.3.2 拉曼光譜（Raman）分析59-60
• 4.3.3 X射線光電子能譜(XPS)分析60-61
• 4.3.4 活性組分的表面含量分析61-62
• 4.3.5 脫汞活性影響因素分析62-63
• 4.5 本章小結(jié)63-66
• 第五章 總結(jié)與展望66-70
• 5.1 論文總結(jié)66-67
• 5.2 本工作的創(chuàng)新點67
• 5.3 對今后工作的建議67-70
• 參考文獻70-78
• 致謝78-80
• 碩士期間發(fā)表論文80

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