催化水煤氣變換反應(yīng)的計(jì)算模擬進(jìn)展

【摘要】：綜述了對(duì)具有廣泛工業(yè)應(yīng)用的水煤氣變換(WGS)反應(yīng)進(jìn)行理論模擬所取得的進(jìn)展,重點(diǎn)討論反應(yīng)機(jī)理方面獲得的成果。對(duì)于傳統(tǒng)的銅鋅、鐵鉻和鈷鉬等非均相催化劑而言,羧基機(jī)理和氧化還原機(jī)理占統(tǒng)治地位,而助劑和載體對(duì)反應(yīng)機(jī)理也有影響,有時(shí)甚至直接參與反應(yīng)過(guò)程。對(duì)改進(jìn)型、新型催化劑如金或負(fù)載金等催化WGS反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí)過(guò)程尚未結(jié)束。對(duì)鐵族羰基絡(luò)合均相催化WGS反應(yīng)機(jī)理的理解逐步深入。理論模擬研究將從少數(shù)簡(jiǎn)單的WGS模型體系擴(kuò)展到更多復(fù)雜的真實(shí)體系;在預(yù)言新的催化體系反應(yīng)機(jī)理上,與實(shí)驗(yàn)研究相比,有望體現(xiàn)出費(fèi)用低和非常便利的優(yōu)勢(shì),并能為催化劑的設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)和成功案例。 【作者單位】： 中國(guó)石油大學(xué)(北京)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 反應(yīng)機(jī)理 水煤氣變換反應(yīng) 密度泛函 分子模擬
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(20873180,21036008,21273842) 教育部留學(xué)人員科研啟動(dòng)基金項(xiàng)目
【分類(lèi)號(hào)】：TQ541
【正文快照】： 水煤氣變換(WGS)反應(yīng)最早發(fā)現(xiàn)于1888年[1],距今已有一百二十多年,其工業(yè)應(yīng)用歷史悠久。它主要用于合成氨[2]、制氫[3]以及調(diào)節(jié)合成氣加工過(guò)程中的一氧化碳和氫氣摩爾比CO/H2等工業(yè)領(lǐng)域中,近年來(lái)由于在燃料電池中的廣泛應(yīng)用,更是引起極大關(guān)注。該反應(yīng)是由水(H2O)和一氧化碳(CO

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