用于水煤氣變換反應(yīng)的大孔Pt/TiO_2和Pt/CeO_2催化劑的研究
用于水煤氣變換反應(yīng)的大孔Pt/TiO_2和Pt/CeO_2催化劑的研究【摘要】:燃料電池被認(rèn)為是未來重要的能源設(shè)施,因此作為針對燃料電池制氫的重要反應(yīng)—水煤氣變換反應(yīng)(WGSR)又
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2009
【分類號】:O643.36
【目錄】:
- 中文摘要3-4
- ABSTRACT4-10
- 第一章 緒論10-37
- 1.1 水煤氣變換反應(yīng)(Water-Gas Shift Reaction)研究進(jìn)展11-24
- 1.1.1 變換反應(yīng)催化劑概述11-23
- 1.1.1.1 鐵鉻系高溫變換催化劑11-12
- 1.1.1.2 銅鋅系低溫變換催化劑12
- 1.1.1.3 鈷鉬系寬溫耐硫變換催化劑12-13
- 1.1.1.4 新型變換催化劑13-23
- 1.1.2 變換反應(yīng)機(jī)理介紹23-24
- 1.2 三維有序大孔材料(3DOM)的進(jìn)展24-31
- 1.2.1 三維有序大孔材料的研究背景24-30
- 1.2.1.1 三維有序大孔(3DOM)材料模板的制備方法25-26
- 1.2.1.2 模板的填充方法26-30
- 1.2.1.3 模板的去除方法30
- 1.2.2 大孔材料的潛在應(yīng)用領(lǐng)域30-31
- 1.3 濃乳液聚合法及其在泡孔材料制備中的應(yīng)用31-36
- 1.3.1 濃乳液法背景介紹31-32
- 1.3.2 制備方法32
- 1.3.3 濃乳液聚合法特點(diǎn)32-33
- 1.3.4 濃乳液聚合法制備泡孔材料33-34
- 1.3.5 濃乳液聚合法的應(yīng)用34-36
- 1.4 選題設(shè)想36-37
- 第二章 實驗裝置和實驗方法37-44
- 2.1 實驗試劑與氣體37-38
- 2.2 催化劑制備38-39
- 2.2.1 實驗設(shè)備38-39
- 2.2.2 催化劑制備39
- 2.3 催化劑表征39-41
- 2.3.1 粉末 X 射線衍射(XRD)39
- 2.3.2 比表面積(BET)39
- 2.3.3 掃描電鏡(SEM)39
- 2.3.4 程序升溫還原(H2-TPR)39-40
- 2.3.5 熱重-差熱分析(TG-DTA)40
- 2.3.6 X 光電子能譜(XPS)40
- 2.3.7 場發(fā)射投射電子顯微鏡(HRTEM)40-41
- 2.3.8 催化劑組分含量測定41
- 2.3.9 化學(xué)吸附41
- 2.4 催化劑性能測試41-43
- 2.4.1 反應(yīng)裝置41-42
- 2.4.2 水煤氣變換反應(yīng)性能測試42-43
- 2.5 平衡轉(zhuǎn)化率的計算43-44
- 第三章 3DOM Pt/MOx催化劑的制備、表征及在水煤氣變換反應(yīng)中的應(yīng)用44-73
- 3.1 實驗部分45-48
- 3.1.1 催化劑制備45-47
- 3.1.1.1 模板的制備45-46
- 3.1.1.2 3DOM 氧化物的制備46-47
- 3.1.1.3 3DOM Pt/MOx(M=Ti、Ce、Zr、Al)催化劑的制備47
- 3.1.2 催化劑性能測試47
- 3.1.3 催化劑表征47-48
- 3.2 結(jié)果與討論48-71
- 3.2.1 載體的篩選48-50
- 3.2.1.1 掃描電鏡48-49
- 3.2.1.2 活性評價49-50
- 3.2.2 結(jié)構(gòu)與性質(zhì)50-51
- 3.2.2.1 比表面積和孔結(jié)構(gòu)50-51
- 3.2.2.2 吸脫附曲線和孔徑分布51
- 3.2.3 掃描電鏡51-52
- 3.2.4 熱重-差熱分析52-53
- 3.2.5 X 射線衍射分析53-54
- 3.2.6 載體焙燒溫度的影響54-55
- 3.2.6.1 X 射線衍射分析54
- 3.2.6.2 活性測試54-55
- 3.2.7 還原溫度的影響55-56
- 3.2.8 空速的影響56-57
- 3.2.9 Pt 含量的影響57-60
- 3.2.9.1 高分辨透射電鏡57-58
- 3.2.9.2 程序升溫還原58-59
- 3.2.9.3 活性測試59-60
- 3.2.10 酸處理60-67
- 3.2.10.1 高分辨透射電鏡60-61
- 3.2.10.2 X 射線光電子能譜61-63
- 3.2.10.3 反應(yīng)后催化劑的高分辨透射電鏡63-65
- 3.2.10.4 穩(wěn)定性65-67
- 3.2.11 大孔結(jié)構(gòu)對催化性能的影響67-69
- 3.2.11.1 孔徑分布67-68
- 3.2.11.2 程序升溫還原68-69
- 3.2.11.3 活性測試69
- 3.2.12 與介孔催化劑對比69-71
- 3.3 小結(jié)71-73
- 第四章 CeO_2摻雜3DOM Pt/TiO_2的制備及其在水煤氣變換反應(yīng)中的應(yīng)用73-81
- 4.1 催化劑制備73
- 4.2 表征73
- 4.3 結(jié)果與討論73-80
- 4.3.1 比表面積和粒徑大小73-74
- 4.3.2 掃描電鏡74-75
- 4.3.3 X 射線衍射分析75-76
- 4.3.4 高分辨透射電鏡76-77
- 4.3.5 程序升溫還原77-79
- 4.3.6 性能測試79-80
- 4.4 小結(jié)80-81
- 第五章 大孔-整體式氧化物的制備81-97
- 5.1 模板的制備81-85
- 5.1.1 實驗部分81-83
- 5.1.1.1 原理81-82
- 5.1.1.2 制備步驟82-83
- 5.1.2 表征83
- 5.1.3 結(jié)果與討論83-85
- 5.1.3.1 分散相體積分?jǐn)?shù)的影響83-84
- 5.1.3.2 表面活性劑數(shù)量的影響84-85
- 5.2 大孔-整體式氧化物的制備85-96
- 5.2.1 實驗部分85-87
- 5.2.1.1 大孔-整體式 SiO_2 的制備86
- 5.2.1.2 大孔-整體式 TiO_2 的制備86
- 5.2.1.3 大孔-整體式 Al_2O_3 的制備86-87
- 5.2.2 結(jié)果與討論87-96
- 5.2.2.1 大孔-整體式氧化物87-91
- 5.2.3.2 大孔-整體式 TiO_291-94
- 5.2.3.3 大孔-整體式 Al_2O_394-96
- 5.3 小結(jié)96-97
- 第六章 大孔-整體式 Pt/MO_x/Al_2O_3催化劑的制備及其對水煤氣變換反應(yīng)的性能研究97-116
- 6.1 大孔-整體式 Pt/TiO_2/Al_2O_3 的制備及其對水煤氣變換反應(yīng)的性能 研究97-102
- 6.1.1 大孔-整體式 Pt/TiO_2/Al_2O_3 的制備97
- 6.1.1.1 模版聚苯乙烯(PS)的制備97
- 6.1.1.2 大孔-整體式 Al_2O_3 的制備97
- 6.1.1.3 大孔-整體式 TiO_2/Al_2O_3 的制備97
- 6.1.1.4 大孔-整體式 Pt/TiO_2/Al_2O_3 的制備97
- 6.1.2 大孔-整體式 Pt/TiO_2/Al_2O_3 的表征及評價條件97-98
- 6.1.2.1 表征97-98
- 6.1.2.2 活性測試條件98
- 6.1.3 結(jié)果與討論98-102
- 6.1.3.1 掃描電鏡98
- 6.1.3.2 鈦溶膠填充次數(shù)的影響98-100
- 6.1.3.3 填充?-Al_2O_3 的影響100-101
- 6.1.3.4 鉑含量的影響101-102
- 6.2 大孔-整體式 Pt/CeO_2/Al_2O_3 的制備及其對水煤氣變換反應(yīng)性能的研究102-115
- 6.2.1 實驗部分102-103
- 6.2.1.1 催化劑制備102-103
- 6.2.1.2 催化劑性能測試103
- 6.2.1.3 催化劑表征103
- 6.2.2 結(jié)果與討論103-107
- 6.2.2.1 整體式形貌103-104
- 6.2.2.2 Ce(NO_3) 3 濃度的影響104-105
- 6.2.2.3 鉑前驅(qū)液的影響105-107
- 6.2.3 助劑的影響107-109
- 6.2.3.1 X 射線衍射分析107-108
- 6.2.3.2 程序升溫還原108
- 6.2.3.3 性能測試108-109
- 6.2.4 ZrO_2 的影響109-113
- 6.2.4.1 比表面積和粒徑大小109-110
- 6.2.4.2 X 射線衍射分析110
- 6.2.4.3 高分辨透射電鏡110-111
- 6.2.4.4 活性測試111-112
- 6.2.4.5 鋯含量的影響112-113
- 6.2.5 重整氣氣氛下的活性評價113-115
- 6.3 小結(jié)115-116
- 第七章 結(jié)論116-118
- 7.1 結(jié)論116-117
- 7.1.1 3DOM Pt/TiO_2 催化劑應(yīng)用于水煤氣變換反應(yīng)116
- 7.1.2 大孔-整體式 Pt/CeO_2/Al_2O_3 催化劑用于水煤氣變換反應(yīng)116-117
- 7.2 本論文創(chuàng)新之處117-118
- 參考文獻(xiàn)118-128
- 發(fā)表論文和科研情況說明128-130
- 致謝130
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水煤氣變換反應(yīng)對多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)能源轉(zhuǎn)換效率與溫室氣體排放的影響2024-08-18
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焦?fàn)t煤氣配半水煤氣生產(chǎn)合成氨擴(kuò)能改造2024-08-18
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質(zhì)子交換膜水電解池陽極催化劑和制氫技術(shù)的研究2024-08-18