堿性水電解析氫活性陰極的研究

【摘要】：在當(dāng)前的制氫工業(yè)生產(chǎn)中，堿性水電解技術(shù)工業(yè)化早、技術(shù)成熟、設(shè)備成本低，但因為其能耗較高，限制了它的應(yīng)用規(guī)模。降低能耗最有效的手段之一是制備出電催化活性高、壽命長的活性陰極。 在堿性水電解制氫電極的制備過程中，通過對金屬電極極板表面進行電鍍，將普通的金屬電極制備為復(fù)合合金電極，可以降低極板的析氫過電位，進而使水電解制氫過程的能耗降低。 本文中采用分層電沉積法制備Ni-Mo-S三元合金電極，并通過實驗分析了電極制備過程中硫源含量、鉬源含量、Ni-S電鍍電流密度、Ni-Mo電鍍電流密度和電鍍液溫度對電極活性的影響。結(jié)果表明，Ni-S電鍍階段的硫源含量和電流密度的改變，相對于Ni-Mo電鍍階段的鉬源含量和電流密度的改變，對電極的析氫過電位影響更大。本實驗條件下適宜電鍍條件為硫脲在電鍍液中含量30g L-1，鉬酸鈉在電鍍液中含量25g L-1，Ni-S電鍍電流密度24mAcm-2，Ni-Mo電鍍電流密度24mAcm-2，電鍍液適宜溫度為40°C。 Ni-Mo-S電極的析氫活性很高，但是長期電解實驗顯示其鍍層容易脫落，槽電壓持續(xù)升高。為找到電催化活性高且壽命長的新型陰極，本文分別考察了Ni-S-Zn、Ni-P-S和Ni-P-Zn電極，發(fā)現(xiàn)Ni-P-Zn-40°C陰極在長期電解測試中槽電壓較低而且相對平穩(wěn)。進一步研究表明本實驗條件下Ni-S-Zn電極的適宜制備條件為Ni-S階段電沉積電流密度24mA cm-2，Ni-Zn電沉積階段電流密度24mAcm-2，Ni-S電鍍液中硫源硫脲30g L-1，Ni-Zn電鍍液中鋅源氯化鋅10g L-1，分層電鍍液溫度為40°C。 實驗結(jié)果表明，跟Ni-Mo-S電極相比，新型復(fù)合電極Ni-S-Zn綜合性能更好，它不僅能維持較高的電催化活性，在長期操作穩(wěn)定性上要更勝一籌。 【關(guān)鍵詞】：三元合金 電極極化曲線 電沉積 水電解制氫
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：TQ116.21
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-6
• 目錄6-8
• 第一章 文獻綜述8-25
• 1.1 引言8
• 1.2 水電解發(fā)展歷史和技術(shù)創(chuàng)新8-13
• 1.2.1 水電解發(fā)展歷史8-11
• 1.2.2 最近的技術(shù)創(chuàng)新11-13
• 1.3 水電解過程13-15
• 1.3.1 水電解過程13-14
• 1.3.2 水電解槽內(nèi)電路模擬14-15
• 1.4 電極動力學(xué)15-18
• 1.5 電極的材料與電極制備方法18-19
• 1.5.1 電極材料的發(fā)展18-19
• 1.5.2 電極制備方法19
• 1.6 研究趨勢19-23
• 1.6.1 電極19-20
• 1.6.2 電催化劑20-22
• 1.6.3 電解質(zhì)和添加劑22
• 1.6.4 氣泡管理22-23
• 1.7 本文研究意義及內(nèi)容23-25
• 1.7.1 研究意義23
• 1.7.2 研究內(nèi)容23-25
• 第二章 實驗方案與方法25-33
• 2.1 實驗方案設(shè)計25-27
• 2.1.1 電極基體預(yù)處理25
• 2.1.2 電極基體的電沉積25-26
• 2.1.3 電鍍配方與工藝26-27
• 2.2 實驗設(shè)備與測量儀器27-29
• 2.3 陰極過電位測試29-31
• 2.3.1 陰極析氫過電位29
• 2.3.2 平衡電極電位的測量29-30
• 2.3.3 過電位的測量30-31
• 2.4 循環(huán)伏安曲線31-32
• 2.5 電化學(xué)參數(shù)分析32-33
• 第三章 Ni-Mo-S 活性陰極的實驗研究33-54
• 3.1 活性陰極的析氫機理研究33-38
• 3.1.1 Ni-S 合金陰極的研究33-34
• 3.1.2 吸附和脫附理論34-36
• 3.1.3 析氫機理的電子理論研究36-37
• 3.1.4 活性陰極失活的原因及改善方式37-38
• 3.2 Ni-Mo-S 活性陰極的催化析氫性能38-52
• 3.2.1 電催化電極的要求及活性陰極基體的選擇38-39
• 3.2.2 活性陰極基體的預(yù)處理以及電極制備39-40
• 3.2.3 電沉積工藝對電極表面的影響40-52
• 3.3 Ni-Mo-S 電極穩(wěn)定性測試52-54
• 第四章 新型復(fù)合電極的研究54-72
• 4.1 新型復(fù)合電極的制備與研究54-60
• 4.1.1 復(fù)合鍍層的制備54-55
• 4.1.2 電極預(yù)電解對其表面和性能的影響55-57
• 4.1.3 電極電催化性能的研究57-60
• 4.2 Ni-S-Zn 活性陰極的催化析氫性能60-71
• 4.2.1 Ni-S 階段電流密度對活性陰極催化析氫性能的影響61-63
• 4.2.2 Ni-Zn 階段電流密度對活性陰極催化析氫性能的影響63-65
• 4.2.3 Ni-S 階段硫源濃度對活性陰極催化析氫性能的影響65-67
• 4.2.4 Ni-Zn 階段鋅源濃度對活性陰極催化析氫性能的影響67-69
• 4.2.5 電沉積溫度對活性陰極催化析氫性能的影響69-71
• 4.3 Ni -S-Zn 電極與 Ni-Mo-S 電極的比較71-72
• 第五章 結(jié)論72-73
• 參考文獻73-82
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明82-83
• 致謝83

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