PEM水電解研究

【摘要】：氫氣是一種清潔高效的能源載體，并以其可再生和能量密度高等優(yōu)點(diǎn)使之在不遠(yuǎn)的將來(lái)必為廣泛應(yīng)用。故高效制備和使用氫能途徑的開(kāi)發(fā)迫在眉睫。聚合物電解質(zhì)膜（PEM）水電解因其穩(wěn)定的效率和安全可靠的性能，被認(rèn)為是一種前景廣闊的制氫方法。目前，高活性穩(wěn)定陽(yáng)極催化劑材料的制備成為PEM水電解研究的焦點(diǎn)，這是由于陽(yáng)極析氧反應(yīng)（OER）的動(dòng)力學(xué)過(guò)程緩慢，導(dǎo)致其在水電解過(guò)程中所需過(guò)電位較高。 本研究以氧化錫銻（ATO）為載體，采用一種簡(jiǎn)單廉價(jià)的方法制備出新型水電解陽(yáng)極催化劑IrO2/ATO，并對(duì)其相關(guān)性能進(jìn)行了表征。使用SEM、TEM、XRD及XPS等方法對(duì)所得催化劑材料的表面形貌、晶體結(jié)構(gòu)和表面元素組成進(jìn)行了分析。使用循環(huán)伏安、極化曲線、電化學(xué)交流阻抗及計(jì)時(shí)電流諸電化學(xué)測(cè)量方法對(duì)所得催化劑材料的電催化析氧活性和穩(wěn)定性進(jìn)行了表征，并研究了熱處理溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)性能等方面的影響。新型的制備方法步驟簡(jiǎn)單，操作條件常規(guī)，對(duì)設(shè)備要求低。該方法允許單批次制備大量催化劑材料且不產(chǎn)生任何有害氣體。研究發(fā)現(xiàn)，所得IrO2/ATO材料有較好的電化學(xué)催化析氧性能，并在酸性介質(zhì)和高過(guò)電位析氧條件下能保持良好的穩(wěn)定性。催化劑熱處理溫度對(duì)其結(jié)構(gòu)以及表面元素組成和價(jià)態(tài)都有顯著影響，因之其電化學(xué)催化析氧活性也隨熱處理溫度的不同而不同。綜合考量，400oC熱處理的IrO2/ATO催化劑性能最佳，1.6V時(shí)的析氧電流密度為105mA·cm-2，1.5V下析氧電流密度衰減速率為1.687×10-2(mA·cm-2)·h-1。 膜組件是PEM水電解的核心，傳統(tǒng)工藝所得膜組件催化層中催化劑顆粒以及聚合物粘結(jié)劑的分散隨機(jī)無(wú)序，難免催化劑利用率的損失且催化層內(nèi)傳質(zhì)阻力較大。在對(duì)傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)催化層進(jìn)行研究的基礎(chǔ)上，為降低催化層內(nèi)的傳質(zhì)阻力并提高催化劑利用率，通過(guò)電場(chǎng)誘導(dǎo)定向我們得到了結(jié)構(gòu)化的催化層，并對(duì)其進(jìn)行了PEM水電解測(cè)試。通過(guò)電化學(xué)交流阻抗譜研究發(fā)現(xiàn)，催化層經(jīng)交流電場(chǎng)誘導(dǎo)定向后可有效降低PEM水電解反應(yīng)的阻抗，且交流電場(chǎng)頻率也對(duì)其有一定影響。 【關(guān)鍵詞】：PEM水電解 IrO_2/ATO 催化劑 陽(yáng)極析氧反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TQ116.21;TQ426
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第1章 緒論7-15
• 1.1 課題目的和意義7
• 1.2 水電解陽(yáng)極材料的研究現(xiàn)狀7-11
• 1.3 催化層電場(chǎng)誘導(dǎo)定向的研究現(xiàn)狀11-14
• 1.4 本文研究?jī)?nèi)容與工作14-15
• 第2章 IrO_2/ATO催化劑納米顆粒的制備及電化學(xué)性能研究15-43
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器15-16
• 2.2 IrO_2/ ATO納米顆粒的制備及物理化學(xué)性能表征16-29
• 2.2.1 IrO_2/ ATO納米顆粒的制備16-17
• 2.2.2 IrO_2/ ATO納米顆粒表面形貌表征17-20
• 2.2.3 IrO_2/ ATO納米顆粒XRD分析20-24
• 2.2.4 IrO_2/ATO納米顆粒的XPS分析24-29
• 2.3 IrO_2/ATO催化劑電化學(xué)析氧性能研究29-42
• 2.3.1 循環(huán)伏安曲線研究30-35
• 2.3.2 極化曲線研究35-38
• 2.3.3 交流阻抗譜研究38-41
• 2.3.4 計(jì)時(shí)電流研究41-42
• 2.4 本章小結(jié)42-43
• 第3章 PEM水電解過(guò)程的電化學(xué)交流阻抗譜研究43-61
• 3.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器43-44
• 3.2 PEM水電解膜組件制備與電解池組裝測(cè)試44-46
• 3.2.1 膜組件制備44-46
• 3.2.2 電解池的組裝測(cè)試46
• 3.3 PEM水電解的電化學(xué)交流阻抗譜研究46-49
• 3.4 關(guān)于PEM水電解的電解池等效電路及相關(guān)參數(shù)的解析49-54
• 3.5 低偏置電位下的電化學(xué)交流阻抗譜研究54-55
• 3.6 陽(yáng)極催化層電場(chǎng)定向?qū)EM水電解性能影響的研究55-60
• 3.6.1 陽(yáng)極催化層的電場(chǎng)定向55
• 3.6.2 PEM水電解過(guò)程的電化學(xué)交流阻抗譜研究55-60
• 3.7 本章小結(jié)60-61
• 第4章 結(jié)論61-62
• 參考文獻(xiàn)62-66
• 致謝66

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