常溫鐵系煤氣脫硫劑的研究

【摘要】：當前煤氣應用日益廣泛,給常溫煤氣脫硫劑產(chǎn)業(yè)帶來發(fā)展的契機。同時,也對脫硫劑提出了更高的要求,必須解決目前脫硫劑存在的各種不足,開發(fā)出工藝適用性強的脫硫劑產(chǎn)品。提高脫硫劑性能,首先必須對脫硫劑的脫硫機理、脫硫工藝影響因素等影響進行充分的研究。工業(yè)脫硫主要采用固定床反應器,其脫硫過程為動態(tài)變化過程,通過建立其數(shù)學模擬,確定反應器工藝參數(shù)的變化規(guī)律,對于反應器設計以及過程監(jiān)控都至關重要。本文即是在制備BMC高效常溫氧化鐵脫硫劑的基礎上,全面考察脫硫工藝因素對其應用的影響,進而探究其脫硫機理,并建立了脫硫反應固定床模型。本文研究的目的主要目的是解決目前脫硫劑存在的各種不足,并在此基礎上進行脫硫劑機理探究、建立常溫脫硫固定床反應模型,為脫硫工藝下一步研究開發(fā)工作作基礎指導性研究。 目前常溫成型氧化鐵脫硫劑存在原料利用率不高、一次工作硫容低、機械強度低、耐水性差、工藝適用性不足等缺點。在現(xiàn)有研究基礎上改進脫硫劑配方與制備工藝,成功制備出BMC成型氧化鐵煤氣脫硫劑。其各種物理、化學性能的評價結果顯示:φ4-6mm褐色圓柱狀顆粒;干強度高,徑向強度450N/cm~2,軸向強度70N/cm;濕強度高,水含量為40%時,壓力為2Mpa下粉末產(chǎn)率低于1%;耐水性好,水煮2小時無粉化;硫容高、壽命長,空速為200 h~(-1)與400 h~(-1)時,一次穿透硫容達20%以上,兩次累積均超過40%,在空速800 h~(-1)時,一次硫容仍大于15%,兩次累積大于25%。原料利用率大于80%。 對脫硫工藝因素:操作溫度、床層含水量、粒度、氣源 H_2S含量、空速進行了全面以及顯著性影響分析。結果表明:溫度、水分對脫硫劑的硫容均存在一個最佳值,在20℃、含水量20%左右脫硫劑硫容比其他條件下硫容要高;隨氣源H_2S含量增加,硫容稍有增高;脫硫劑顆粒粒徑越小,硫容增高顯著,但是床層阻力降同時也急劇上升;空速升高,硫容下降。而對各因素影響顯著性研究表明,其影響強弱依次為:溫度、顆粒粒度、水分含量、空速、氣源H_2S含量。BMC常溫煤氣脫硫劑在上述各種工藝因素考察試驗中表現(xiàn)出較強的適應能力,硫容隨因素水平的變化不明顯。 摘要 XRD測試表明BMC氧化鐵脫硫劑的活性組分為v一FeZO3·HZO(Lepidoeroeite), 添加粘結劑、結構性助劑等后經(jīng)過充分混合、成型干燥,工藝過程中活性氧化鐵沒有 發(fā)生轉變且得到充分分散,為活性組分的有效牙lj用莫定了基礎。氣體中HZS分子主要 進入在1 00A以下的微孔內發(fā)生化學吸附,屬弱吸附類型。結合SEM舊PMA分析, 在微孔內表面,Y一FeZO3·HZO與進入孔道的HZS發(fā)生脫硫反應變?yōu)镕eZs3,遇空氣 FeZS:再生,并析出S廣泛分布于顆粒內部。通過計算得出常溫下氧化鐵脫硫反應為 放熱反應,溫度升高不利于反應進行,理論放熱量減小。 在進行一系列合理假設的前提下,以非均相氣固反應為基礎,建立常溫氧化鐵 脫硫固定床模型。在常溫區(qū)內選擇20℃、40℃、60℃、80℃四個溫度點進行穿透試 驗。對穿透曲線分析認為HZS與脫硫劑的反應可分為“三區(qū)”。以總傳質系數(shù)Kf和吸 附平衡常數(shù)Kh來表述反應速率,建立反應模型。以單純型法計算對試驗數(shù)據(jù)以最小 二乘法進行回歸優(yōu)化計算,得到相關系數(shù)R0.%的計算穿透數(shù)據(jù),并與實測數(shù)據(jù)擬 合良好,從而確定模型參數(shù)Kf和Kh。以阿累烏尼斯方程對各溫度下模型參數(shù)進行表 征,InK與T線性關系好(R0.98)。經(jīng)過驗證內擴散達到完全消除,試驗結果可信 度高。 在本論文最后,作者結合本文研究經(jīng)驗,給脫硫劑研究和發(fā)展方向提出一些建 關健詞:脫HZS氧化鐵機理模型 一2一 【關鍵詞】：脫H_2S 氧化鐵 機理 模型
【學位授予單位】：煤炭科學研究總院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2004
【分類號】：TQ546.5
【目錄】：

• 第一章 文獻綜述9-27
• §1．1 常溫煤氣脫硫9-16
• 1．1．1 脫硫方法10-12
• 1．1．2 干法脫硫12-13
• 1．1．3 氧化鐵脫硫劑13-16
• 1．1．3．1 氧化鐵脫硫劑原料的開發(fā)13-14
• 1．1．3．2 國內外氧化鐵脫硫劑產(chǎn)品研制14-16
• §1．2 常溫煤氣脫硫工藝及影響因素16-19
• 1．2．1 脫硫工藝16-18
• 1．2．2 脫硫工藝影響因素研究18-19
• §1．3 氧化鐵煤氣脫硫機理與反應動力學研究19-23
• 1．3．1 脫硫機理19-21
• 1．3．2 脫硫工藝影響因素以及動力學的研究21-23
• §1．4 本文研究目的、意義及創(chuàng)新點23-27
• 第二章 常溫成型氧化鐵煤氣脫硫劑的制備及評價27-41
• §2．1 脫硫劑的制備27-31
• 2．1．1 制備工藝27-28
• 2．1．2 原料的選擇28
• 2．1．3 添加劑的優(yōu)選28-31
• 2．1．3．1 粘結劑28-30
• 2．1．3．2 結構助劑(載體)30-31
• §2．2 脫硫劑的性能評價31-40
• 2．2．1 物理性能31-34
• 2．2．2 化學性能(脫硫活性)34-40
• §2．3 小結40-41
• 第三章 脫硫工藝影響因素的研究41-53
• §3．1 溫度的影響41-42
• §3．2 空速的影響42-44
• §3．3 水分的影響44-46
• §3．4 顆粒粒度的影響46-47
• §3．5 氣源H_2S含量的影響47-48
• §3．6 工藝因素影響顯著性研究48-49
• §3．7 小結49-53
• 第四章 常溫成型氧化鐵脫硫機理的研究53-71
• §4．1 氧化鐵脫硫反應機理53-64
• 4．1．1 脫硫活性組分的確定53-61
• 4．1．1．1 X光衍射分析(XRD)53-58
• 4．1．1．2 電子探針顯微分析(SEM/EPMA)58-61
• 4．1．2 脫硫反應及熱力學計算61-64
• §4．2 H_2S在氧化鐵脫硫劑中擴散機理的研究64-69
• §4．3 小結69-71
• 第五章 常溫氧化鐵脫硫固定床模型的建立71-95
• §5．1 脫硫固定床模型研究路線72-78
• 5．1．1 研究思路73-74
• 5．1．2 研究中所作的假設74-75
• 5．1．3 反應數(shù)學模型的建立75-76
• 5．1．4 固定床模型參數(shù)K_f、K_h初始值的確定76-77
• 5．1．5 固定床模型數(shù)值解77
• 5．1．6 溫度對脫硫反應的影響77-78
• §5．2 研究試驗78-93
• 5．2．1 消除內外擴散試驗78-80
• 5．2．2 固定床模擬試驗80-82
• 5．2．3 動力學試驗數(shù)據(jù)及處理82-88
• 5．2．4 溫度對固定床模型參數(shù)的影響88-91
• 5．2．5 常溫氧化鐵脫硫固定床模型的確定91-93
• §5．3 小結93-95
• 第六章 結論、存在的不足與建議95-99
• 參考文獻99-105
• 附表105-109
• 致謝109

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