三種Au(111)催化水煤氣變換反應(yīng)機(jī)理的比較

【摘要】：采用密度泛函理論對(duì)三種水煤氣變換反應(yīng)(WGSR)機(jī)理(氧化還原機(jī)理、羧基機(jī)理、甲酸基的生成機(jī)理)在Au(111)面上的反應(yīng)歷程進(jìn)行詳細(xì)討論.通過(guò)對(duì)表面吸附物種(H2O、CO、OH、O、H、CO2、COOH、HCOO)的吸附行為進(jìn)行研究,得到最佳活性吸附中心.對(duì)三種機(jī)理中的14個(gè)基元反應(yīng)的活化能進(jìn)行分析,得出WGSR在Au(111)上按照羧基機(jī)理和氧化還原機(jī)理進(jìn)行的可能性較大,按照甲酸基的生成機(jī)理進(jìn)行的可能性較小.相比較羧基機(jī)理和氧化還原機(jī)理,反應(yīng)更有可能按照羧基機(jī)理進(jìn)行,最佳反應(yīng)途徑為H2O-H→OH+CO→COOH+OH→CO2. 【作者單位】： 浙江工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程與材料學(xué)院 先進(jìn)催化材料實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 密度泛函理論 Au()表面 反應(yīng)機(jī)理
【基金】：浙江省自然科學(xué)基金(Y406069)資助項(xiàng)目~~
【分類號(hào)】：O643.32
【正文快照】： 水煤氣變換反應(yīng)(CO+H2O=CO2+H2,簡(jiǎn)稱WGSR)廣泛應(yīng)用在制氫工業(yè)、合成氨工業(yè)、甲醇合成、甲醇重整制氫中CO的去除、汽車尾氣的凈化處理以及燃料電池電動(dòng)車等方面.因此,近年來(lái)水煤氣變換反應(yīng)引起國(guó)內(nèi)外研究者的極大興趣,隨之,新穎的WGSR催化劑的研究也成為熱點(diǎn).目前在眾多金屬催

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