CO_2氣氛下高灰分劣質(zhì)煤氣化特性研究

【摘要】：我國煤炭的特點(diǎn)是高灰分、高硫，全國原煤平均灰分含量23.6%左右，平均硫分含量1.1%左右。特別是在西南地區(qū)，灰、硫的含量更高。隨著國內(nèi)燃料用煤的日益緊張，劣質(zhì)煤的高效利用引起廣泛關(guān)注。當(dāng)前新型煤化工行業(yè)蓬勃發(fā)展，煤炭氣化作為煤化工行業(yè)的龍頭和關(guān)鍵技術(shù)，因其能夠顯著提高煤炭利用效率，減少煤炭直接燃燒的污染排放，而受國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注。目前國內(nèi)外針對劣質(zhì)煤氣化特性的研究并不多見，在結(jié)合國內(nèi)煤炭資源具體情況、企業(yè)實(shí)際需求的情況下，加大對于煤化工行業(yè)技術(shù)的理論和試驗(yàn)研究，尤其是劣質(zhì)煤熱解、氣化特性試驗(yàn)研究，具有重要學(xué)術(shù)意義和工程應(yīng)用價值。 本文在深入分析煤炭氣化研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，首先研究了高灰分低熱值劣質(zhì)煤的CO_2氣化特性。利用熱重分析儀研究了取自重慶南桐和松藻煤礦的兩種劣質(zhì)煤炭氣化特性，包括升溫速率、粒徑、灰含量對氣化反應(yīng)的影響，計(jì)算出了相應(yīng)的表觀活化能和指前因子，并分析求解了煤炭CO_2氣化反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)和模型。針對煤樣高灰分的特性，通過酸洗脫灰、精煤浸漬等方法，研究了煤灰分中三種典型金屬離子Na~+、Ca~(2+)、Fe~(3+)對于煤樣氣化反應(yīng)性的影響。另外，在自行設(shè)計(jì)的固定床氣化反應(yīng)器上，進(jìn)行了不同氣化溫度和氣化劑濃度下南桐劣質(zhì)煤樣的氣化試驗(yàn)，并利用氣相色譜儀分析了不同反應(yīng)條件下產(chǎn)氣組分和熱值，對比分析探討了劣質(zhì)煤CO_2氣化及O_2/H_2O氣化產(chǎn)氣特性。 研究結(jié)果表明，升溫速率和煤粉的粒徑對煤的CO_2氣化有重要影響。隨升溫速率的升高或者煤樣粒徑減小，樣品活化能在降低；南桐劣質(zhì)煤樣CO_2氣化反應(yīng)級數(shù)取1.0時，動力學(xué)參數(shù)線性擬合效果最佳，而松藻劣質(zhì)煤樣則在n=1.2時擬合效果最佳；通過對兩種高灰分劣質(zhì)煤粉的CO_2氣化反應(yīng)動力學(xué)指前因子A及反應(yīng)活化能E的線性擬合發(fā)現(xiàn)，ln A與E存在著ln A=a·E+b的線性關(guān)系，即指前因子和活化能之間存在著動力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)。煤灰分對氣化反應(yīng)表現(xiàn)出一定催化作用。隨著灰煤比的增加，氣化反應(yīng)速率常數(shù)在增加，反應(yīng)速率加快。 研究結(jié)果還表明，高灰分煤樣中的無機(jī)鹽金屬離子Na~+、Ca~(2+)、Fe~(3+)對于煤炭CO_2氣化反應(yīng)催化作用明顯，能有效降低氣化反應(yīng)活化能，提升反應(yīng)速率，降低反應(yīng)溫度。氣化反應(yīng)DTG曲線氣化失重峰在煤樣浸漬金屬離子后均向低溫區(qū)發(fā)生偏移，氣化失重速率明顯加快，失重峰值對應(yīng)溫度下降幅度在100℃左右，氣化反應(yīng)更加劇烈。對比三種金屬離子，對于煤樣CO_2氣化反應(yīng)的催化作用：Ca~(2+) Fe~(3+)Na~+。 固定床氣化試驗(yàn)研究的結(jié)果表明，劣質(zhì)煤CO_2氣化活性很低，產(chǎn)氣熱值不高，碳轉(zhuǎn)化率低。采用O_2/H_2O氣化劑時，氣化溫度和富氧濃度對南桐劣質(zhì)煤的富氧蒸汽氣化有重要影響。高溫和富氧有利于氣化煤炭的利用轉(zhuǎn)化，產(chǎn)氣熱值遠(yuǎn)高于CO_2氣氛下產(chǎn)氣熱值，但最高的碳轉(zhuǎn)化率并未與最佳產(chǎn)氣熱值對應(yīng)。通過提高固定床氣化爐的氣化溫度，氣化產(chǎn)氣中CO的濃度快速且持續(xù)增加，最高含量達(dá)到27.4%，而H2的濃度先增后減；隨著氣化劑中氧濃度的增加，氣化產(chǎn)氣中CO_2的濃度快速增加，而H2和CO含量呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢。 【關(guān)鍵詞】：氣化 劣質(zhì)煤 動力學(xué) 催化 固定床
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：TQ541
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 主要符號表9-10
• 1 緒論10-22
• 1.1 課題研究背景及意義10-11
• 1.2 煤氣化過程基本理論11-16
• 1.2.1 煤氣化基本原理11-14
• 1.2.2 煤氣化過程的影響因素14-16
• 1.3 煤氣化技術(shù)研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢16-21
• 1.3.1 煤氣化工藝的分類16-17
• 1.3.2 煤氣化技術(shù)研究現(xiàn)狀17-19
• 1.3.3 煤氣化技術(shù)的發(fā)展趨勢19-21
• 1.4 本文的主要研究內(nèi)容21-22
• 2 高灰分劣質(zhì)煤 CO_2氣化反應(yīng)特性研究22-37
• 2.1 煤樣的選取與制備22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)裝置及系統(tǒng)23-25
• 2.2.1 TG 的基本原理23
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及工況23-25
• 2.3 CO_2氣氛下的氣化反應(yīng)特性25-30
• 2.3.1 南桐煤和松藻煤的氣化反應(yīng)特性25-26
• 2.3.2 升溫速率對氣化反應(yīng)的影響26-28
• 2.3.3 煤顆粒粒徑對氣化反應(yīng)的影響28-30
• 2.4 CO_2氣氛下氣化反應(yīng)動力學(xué)分析30-35
• 2.4.1 煤氣化動力學(xué)模型31-32
• 2.4.2 動力學(xué)參數(shù)分析32-35
• 2.4.3 氣化動力學(xué)補(bǔ)償效應(yīng)35
• 2.5 小結(jié)35-37
• 3 高灰分劣質(zhì)煤氣化產(chǎn)氣特性研究37-49
• 3.1 固定床氣化反應(yīng)器及實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)37-43
• 3.1.1 固定床煤氣化原理37-38
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及系統(tǒng)38-40
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)40-43
• 3.2 高灰分劣質(zhì)煤固定床 CO_2氣化產(chǎn)氣特性43-45
• 3.2.1 氣化床層溫度的影響43-44
• 3.2.2 CO_2濃度的影響44-45
• 3.3 高灰分劣質(zhì)煤固定床 O2/H_2O 氣化產(chǎn)氣特性45-47
• 3.3.1 氣化床層溫度的影響45-46
• 3.3.2 氧濃度的影響46-47
• 3.5 小結(jié)47-49
• 4 高灰分劣質(zhì)煤洗選浸漬氣化研究49-57
• 4.1 樣品的選取與制備49-50
• 4.2 煤灰對劣質(zhì)煤氣化特性的影響50-54
• 4.2.1 灰/煤質(zhì)量比的影響50-52
• 4.2.2 煤樣洗選除灰對氣化的影響52-54
• 4.3 Na~+、Ca~(2+)、Fe~(3+)金屬離子對脫灰煤氣化特性影響54-55
• 4.4 小結(jié)55-57
• 5 結(jié)論及建議57-59
• 5.1 本文主要結(jié)論57-58
• 5.2 進(jìn)一步工作建議58-59
• 致謝59-60
• 參考文獻(xiàn)60-64
• 附錄64
• A. 作者在攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文64
• B. 作者在攻讀碩士學(xué)位期間參與的科研項(xiàng)目64

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