外循環(huán)徑向移動(dòng)床煤氣化制合成氣工藝研究

【摘要】：本文在外循環(huán)徑向移動(dòng)床(ECRMB)氣化反應(yīng)系統(tǒng)上,分別以海砂、天然橄欖石、橄欖石負(fù)載鎳基和鐵基金屬催化劑為固體熱載體循環(huán)床料,系統(tǒng)考察了不同固體熱載體循環(huán)床料條件下,氣化反應(yīng)溫度、水蒸氣與煤中碳的質(zhì)量比(S/C)和固體床料循環(huán)速率與進(jìn)料速率比(C/F)對(duì)煤熱解氣化過(guò)程的影響。該反應(yīng)系統(tǒng)利用解耦熱化學(xué)轉(zhuǎn)化理念,將氣化過(guò)程中耦合的復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)解耦分離,即熱解過(guò)程、焦油水蒸氣重整過(guò)程、燒炭燃燒過(guò)程從空間上解耦分離,優(yōu)化后再組合。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：外循環(huán)徑向移動(dòng)床氣化反應(yīng)系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)煤水蒸氣氣化制高品質(zhì)合成氣的目的；升高氣化反應(yīng)溫度和提高S/C都有利于提高氣體產(chǎn)率和降低產(chǎn)氣中焦油含量；海砂循環(huán)床料下,固體熱載體循環(huán)速率與進(jìn)料速率比(C/F)對(duì)煤氣化過(guò)程影響較小；橄欖石循環(huán)床料下,低固體熱載體循環(huán)速率與進(jìn)料速率比(C/F)有利于催化劑的充分還原,進(jìn)而有利于焦油的催化重整反應(yīng)；橄欖石負(fù)載鎳基催化劑對(duì)焦油具有較高的催化重整性能,但是鎳基催化劑同時(shí)作為載氧體,在還原過(guò)程中會(huì)氧化消耗一部分產(chǎn)氣。采用GC-MS氣質(zhì)聯(lián)用分析方法對(duì)氣化焦油組成進(jìn)行了定性和定量分析,結(jié)果表明：焦油中帶側(cè)鏈的化合物和脂肪鏈烴容易轉(zhuǎn)化脫除,而苯酚、聯(lián)苯、萘和蒽、菲、芴等稠環(huán)芳烴化合物即便是在催化劑作用下也很難完全脫除。 【關(guān)鍵詞】：煤 水蒸氣氣化 徑向移動(dòng)床 合成氣
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類(lèi)號(hào)】：TQ546
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-10
• 1 緒論10-23
• 1.1 煤的清潔高效利用10-11
• 1.2 煤的熱解氣化過(guò)程11-14
• 1.2.1 煤熱解氣化的影響因素12-14
• 1.2.2 解耦熱化學(xué)轉(zhuǎn)化14
• 1.3 焦油的脫除14-17
• 1.3.1 焦油的形成及危害14-15
• 1.3.2 焦油催化轉(zhuǎn)化催化劑15-17
• 1.4 國(guó)內(nèi)外煤氣化技術(shù)研究進(jìn)展17-22
• 1.5 本論文研究的目的、內(nèi)容及意義22-23
• 2 實(shí)驗(yàn)部分23-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料23-24
• 2.2 外循環(huán)徑向移動(dòng)床氣化工藝24-25
• 2.3 實(shí)驗(yàn)裝置及流程25-26
• 2.4 實(shí)驗(yàn)方法26
• 2.5 產(chǎn)品分析26-27
• 2.6 固體催化劑表征27
• 2.6.1 X光射線(xiàn)熒光光譜(XRF)27
• 2.6.2 X射線(xiàn)衍射(XRD)27
• 2.6.3 程序升溫還原(H_2-TPR)27
• 2.7 數(shù)據(jù)處理27-29
• 3 海砂為床料的煤氣化研究29-37
• 3.1 煤的熱解特性29-31
• 3.1.1 煤的熱重分析29-30
• 3.1.2 海砂為床料下煤的熱解實(shí)驗(yàn)30-31
• 3.2 海砂為床料的系統(tǒng)穩(wěn)定性31
• 3.3 氣化反應(yīng)溫度的影響31-33
• 3.4 S/C的影響33-34
• 3.5 C/F的影響34-36
• 3.6 本章小結(jié)36-37
• 4 橄欖石為床料的煤氣化研究37-46
• 4.1 橄欖石為床料的煤氣化系統(tǒng)穩(wěn)定性37-38
• 4.2 氣化反應(yīng)溫度的影響38-39
• 4.3 S/C的影響39-41
• 4.4 C/F的影響41-42
• 4.5 橄欖石催化劑表征42-44
• 4.5.1 橄欖石催化劑H_2-TPR表征42-43
• 4.5.2 欖石催化劑XRD表征43-44
• 4.6 本章小結(jié)44-46
• 5 橄欖石負(fù)載金屬催化劑的煤氣化研究46-53
• 5.1 橄欖石載鎳催化劑為床料的系統(tǒng)穩(wěn)定性46-47
• 5.2 鎳基催化劑添加量的影響47-48
• 5.3 鎳基和鐵基催化劑氣化效果對(duì)比48-49
• 5.4 鎳基催化劑表征49-51
• 5.4.1 鎳基催化劑H_2-TPR表征49-50
• 5.4.2 鎳基催化劑XRD表征50-51
• 5.5 本章小結(jié)51-53
• 6 焦油組成分析53-59
• 6.1 焦油GC-MS氣質(zhì)聯(lián)用分析53-57
• 6.2 本章小結(jié)57-59
• 結(jié)論59-61
• 參考文獻(xiàn)61-67
• 附錄A 外循環(huán)徑向移動(dòng)床氣化系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物圖67-68
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況68-69
• 致謝69-70

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