銅鋅錫硫薄膜太陽能電池吸收層的制備與性能研究

【摘要】：銅鋅錫硫(Cu2ZnSnS4，簡稱CZTS)薄膜吸收系數(shù)高,禁帶寬度為1.5eV,處于單結(jié)太陽能電池的理想帶隙值,成本低且不含有毒元素,是理想的薄膜太陽能電池吸收層材料。因此開展CZTS薄膜材料和CZTS薄膜太陽能電池的研究具有重要的學術(shù)意義和應(yīng)用價值。磁控濺射法具有可控性強,重復性好,制備薄膜均勻致密等優(yōu)點,適合制備CZT金屬預(yù)制膜。固態(tài)硫化CZT金屬預(yù)制膜,對設(shè)備損傷和環(huán)境污染少,安全環(huán)保,是環(huán)境友好型的生產(chǎn)方式。因此本文采用磁控濺射制備的銅錫鋅(CZT)金屬預(yù)制膜,然后固態(tài)硫化預(yù)制膜制備CZTS薄膜。采用X射線衍射儀(XRD)、紫外拉曼光譜儀(Raman)、X射線能譜儀(EDS)、掃描電鏡(SEM)和紫外-可見分光光度計(UV-vis)分別對薄膜的物相結(jié)構(gòu)、化學成分、表面形貌和透射率進行表征。研究了CZT金屬預(yù)制膜中金屬含量及硫化工藝對CZTS薄膜的成分、組織結(jié)構(gòu)和光學性能的影響規(guī)律,分析了固態(tài)硫化法制備CZTS薄膜的的機理,并初步制備了CZTS薄膜太陽能電池,研究結(jié)果如下：1)在鈉鈣玻璃上制備的CZT金屬預(yù)制膜中Zn和Sn的含量對CZTS薄膜的性能影響較大。Zn含量增加,可有效降低Cu的含量,有利于抑制CuxS的生成。預(yù)制膜Zn/Sn比在0.21-0.36范圍內(nèi),制備的CZTS薄膜晶粒大小隨Zn的含量的增加變大,結(jié)晶程度提高。金屬預(yù)制膜中的Sn含量增加至Cu/(Zn+Sn)=0.3, Zn/Sn=0.24左右,可有效提高CZTS薄膜的結(jié)晶度,使薄膜更均勻致密。而CZTS膜中出現(xiàn)Sn2S3等雜相時,降低薄膜的質(zhì)量,會引起薄膜的光學帶隙顯著變小。2)將在鈉鈣玻璃上Zn、Sn、Cu金屬層沉積時間分別為92s、2173s和221s獲得的CZT金屬預(yù)制膜,在500℃下、N2氣氛中固態(tài)硫化20min后,可制得單相鋅黃錫礦結(jié)構(gòu)的CZTS。制備的CZTS薄膜化學成分貧Cu富Zn,接近CZTS薄膜性能最優(yōu)比,薄膜表面均勻平整,結(jié)晶度較好,光吸收系數(shù)達104cm-1,光學帶隙為1.52eV。3)在鍍Mo鈉鈣玻璃上沉積的CZT金屬預(yù)制膜,硫化溫度對形成CZTS薄膜有重要的影響。固態(tài)硫化20mmin后,在400～450℃硫化時,薄膜可形成CZTS相,但含有雜質(zhì)CuS和Sn2S3,且薄膜表面不平整,孔隙較多。在硫化溫度為500℃時,可形成單相鋅黃錫礦結(jié)構(gòu)的CZTS,薄膜表面晶粒分布均勻,緊密排列。當硫化溫度為550℃時,生成的CZTS薄膜與Mo的結(jié)合力差,容易脫落。4)硫化時間對制備CZTS薄膜的穩(wěn)定性影響較大。在500℃時,隨著硫化時間增加,薄膜的Cu和Sn含量增加,Zn的含量顯著減少。500℃下CZTS存在著分解,硫化時間增長會促進CZTS分解形成SnS,導致薄膜疏松,表面容易隆起,同時引起裝置內(nèi)的氣壓升高,Zn的流失加重。硫化時間過長,CZTS薄膜中會出現(xiàn)Cu2SnS3、 Sn2S3等雜質(zhì),造成薄膜的光學帶隙變小。在500℃下硫化20min獲得質(zhì)量良好的單相CZTS薄膜。5)硫化后的薄膜再進行低溫退火處理,能有效優(yōu)化薄膜形貌和光學性能。結(jié)果顯示,退火溫度為300℃制備的CZTS薄膜的晶粒尺寸約75nm,表面平整致密,光吸收系數(shù)達104cm-1,光學帶隙為1.50eV,適合作為薄膜太陽能電池的吸收層。6)初步制備了Glass/Mo/CZTS/CdS/i-ZnO/ZnO:Al/Ag結(jié)構(gòu)CZTS薄膜太陽能電池,其開路電壓為121mV,短路電流密度為0.014 mA·cm-2,填充因子為0.25。 【關(guān)鍵詞】：薄膜太陽能電池 固態(tài)硫化 磁控濺射 銅鋅錫硫薄膜
【學位授予單位】：廣東工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TM914.42
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-8
• 目錄8-11
• CONTENTS11-14
• 第一章 緒論14-30
• 1.1 太陽能電池概述14-16
• 1.1.1 太陽能電池的研究背景與意義14-15
• 1.1.2 太陽能電池的工作原理15-16
• 1.2 薄膜太陽能電池的分類和特點16-21
• 1.2.1 硅基薄膜太陽能電池17-18
• 1.2.2 有機聚合物薄膜太陽能電池18-19
• 1.2.3 無機化合物薄膜太陽能電池19-21
• 1.3 CZTS薄膜太陽能電池21-27
• 1.3.1 CZTS薄膜的性質(zhì)21-22
• 1.3.2 CZTS薄膜的制備方法22-26
• 1.3.3 CZTS薄膜太陽能電池結(jié)構(gòu)26-27
• 1.4 CZTS薄膜太陽能電池的發(fā)展現(xiàn)狀和問題27-28
• 1.5 本論文的研究目標和主要工作28-30
• 第二章 材料制備方法與表征手段30-38
• 2.1 實驗設(shè)備30-31
• 2.2 材料制備方法31-33
• 2.2.1 制備金屬預(yù)制膜31-32
• 2.2.2 金屬預(yù)制膜的固態(tài)硫化32-33
• 2.2.3 CdS薄膜的化學水浴法制備33
• 2.3 材料表征技術(shù)33-38
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡和能量色散譜33-35
• 2.3.2 X射線衍射35-36
• 2.3.3 拉曼光譜36-37
• 2.3.4 紫外-可見光透射光譜37-38
• 第三章 金屬預(yù)制膜成分對固態(tài)硫化CZTS薄膜性能影響38-54
• 3.1 CZTS薄膜的制備38-40
• 3.2 CZT金屬膜中Zn的含量對CZTS薄膜性能的影響40-46
• 3.2.1 Zn含量變化對CZTS薄膜成分的影響40-42
• 3.2.2 Zn含量變化對CZTS薄膜組織結(jié)構(gòu)的影響42-44
• 3.2.3 Zn含量變化對CZTS薄膜光學性能的影響44-46
• 3.3 CZT金屬膜中Sn的含量對CZTS薄膜性能的影響46-52
• 3.3.1 Sn含量變化對CZTS薄膜成分的影響46-48
• 3.3.2 Sn含量變化對CZTS薄膜組織結(jié)構(gòu)的影響48-50
• 3.3.3 Sn含量變化對CZTS薄膜光學性能的影響50-52
• 3.4 本章小結(jié)52-54
• 第四章 CZTS薄膜硫化工藝的優(yōu)化54-79
• 4.1 硫化溫度對CZTS薄膜性能的影響54-62
• 4.1.1 硫化溫度對CZTS薄膜成分的影響55-57
• 4.1.2 硫化溫度對CZTS薄膜組織結(jié)構(gòu)的影響57-61
• 4.1.3 硫化溫度對CZTS薄膜光學性能的影響61-62
• 4.2 硫化時間對CZTS薄膜性能的影響62-69
• 4.2.1 硫化時間對CZTS薄膜成分的影響63-64
• 4.2.2 硫化時間對CZTS薄膜組織結(jié)構(gòu)的影響64-68
• 4.2.3 硫化時間對CZTS薄膜光學性能的影響68-69
• 4.3 硫化后低溫退火的溫度對CZTS薄膜性能的影響69-73
• 4.3.1 退火溫度對CZTS薄膜組織結(jié)構(gòu)的影響70-72
• 4.3.2 退火溫度對CZTS薄膜光學性能的影響72-73
• 4.4 CZTS薄膜在太陽能電池上的應(yīng)用73-77
• 4.4.1 CZTS太陽能電池結(jié)構(gòu)與制備工藝73-75
• 4.4.2 CZTS薄膜太陽能電池的性能測試75-77
• 4.5 本章小結(jié)77-79
• 總結(jié)與展望79-81
• 特色與創(chuàng)新之處81-82
• 參考文獻82-89
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文89-91
• 致謝91

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