稻草秸稈的預(yù)處理及生產(chǎn)乙醇的研究

【摘要】：纖維素生物質(zhì)作為一種來源廣泛、價格低廉的可再生資源,如果被用來生產(chǎn)液體燃料-乙醇,不僅可以減少化石能源的消耗而且可減少汽車尾氣中的有害成分,且大量用秸桿生產(chǎn)燃料乙醇可以避免其在農(nóng)田中大量直接焚燒,這都將大大減少引發(fā)全球氣候變化的溫室氣體的排放。本論文主要研究了稻草秸稈的化學(xué)、離子液體和羥氧自由基預(yù)處理技術(shù),同時對稻草秸稈高濃度底物的同步糖化發(fā)酵以及半纖維素水解液的制備和發(fā)酵等方面也進(jìn)行了較為全面的研究。本課題在能源問題和環(huán)境問題上均有一定的理論和現(xiàn)實意義。 用稀酸、石灰和氫氧化鈉等化學(xué)物質(zhì)對稻草秸稈進(jìn)行了處理,2% NaOH預(yù)處理效果最好,121℃處理1h木質(zhì)素去除率達(dá)到88.9%,同時有38.7%的半纖維素被脫除,處理后的殘渣酶解60小時水解率高達(dá)96.1%,分離后的堿液可以重復(fù)利用2-3次,進(jìn)而降低預(yù)處理的成本。 對氫氧化鈉處理的秸稈殘渣進(jìn)行了酶法水解,就其酶解動力學(xué)和機制以及酶解條件進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明底物的酶解得率與木質(zhì)素的去除率有關(guān),纖維素酶系的組成對酶解具有重要的影響,酶系中因纖維二糖酶的不足會造成纖維二糖對整個酶解的反饋抑制,可通過補加纖維二糖酶解除這種抑制；獲得的最佳酶解條件為底物濃度80 g/L,纖維素酶加入量20 FPU/g底物,纖維二糖酶12 CBIU/g底物,此時,48 h酶解得率為86.7%。在此最優(yōu)的條件下,進(jìn)行3 L反應(yīng)器實驗48 h酶解得率89.3%。 以糖得率并結(jié)合紅外分析稻草秸稈處理前后結(jié)晶指數(shù)的變化,篩選得到離子液體[EMIM]OAc,其對稻草秸稈具有較好的溶解特性。對處理秸稈(重生的纖維材料)的性能研究表明,重生的纖維材料由于結(jié)晶纖維素向無定型纖維素的轉(zhuǎn)化,更易與酶形成酶與底物復(fù)合物,這種酶與底物復(fù)合物因酶與纖維素結(jié)合更為緊密而起到保護酶的作用,使纖維素酶能耐更高的溫度,并在這樣的溫度下水解纖維素提高酶水解糖得率；通過考察[EMIM][OAc]濃度對纖維素酶的影響,發(fā)現(xiàn)[EMIM] [OAc]對纖維素酶具有較大的毒性,[EMIM] [OAc]達(dá)到3 M時,酶解液中基本上沒有糖。同時,實驗結(jié)果說明稻草秸稈的水解與木質(zhì)素的去除和纖維素結(jié)晶度在一定范圍內(nèi)存在一定程度的對應(yīng)關(guān)系,且木質(zhì)素去除率與纖維素的結(jié)晶度呈擬合的線性關(guān)系。FTIRs、XRD和SEM對[EMIM] [OAc]處理秸稈的結(jié)構(gòu)形態(tài)分析表明,稻草秸稈經(jīng)[EMIM][OAc]處理后有部分纖維素轉(zhuǎn)變?yōu)槔w維素Ⅱ或無定型纖維素。 稻草秸稈用羥氧自由基處理,在Ox-B濃度、處理溫度和液固比等單因素實驗的基礎(chǔ)上,基于Box-Benhnken中心組合實驗設(shè)計原理,利用Design-Expert 7.0.0軟件進(jìn)行實驗方案設(shè)計和數(shù)據(jù)擬合,得到羥氧自由基處理的最優(yōu)條件為：Ox-B濃度為21g/L處理溫度為57.2℃,液固比為40：1時。模型驗證實驗還原糖得率為94.5%,與預(yù)測值接近,表明實驗結(jié)果與模型預(yù)測結(jié)果沒有顯著性差異。羥氧自由基處理稻草秸稈的效果明顯,但是處理的稻草秸稈重量損失比較大。 對稻草秸稈用稀酸稀堿結(jié)合處理,獲得纖維素含量為88.5%,木質(zhì)素含量只有4.5%的纖維素含量豐富的底物,用耐高溫活性干酵母40℃同步糖化發(fā)酵濃度160 g/L的底物,發(fā)酵液中乙醇濃度達(dá)到58.7 g/L,超過了蒸餾對于纖維素酒精發(fā)酵液含量不得低于50 g/L的要求,降低了纖維素酒精蒸餾階段的能耗；物料平衡衡算的結(jié)果是：0.175kg乙醇/kg稻草秸稈(干重)即1kg稻草秸稈(干重)通過稀酸稀堿處理后,殘渣同步糖化發(fā)酵得到0.125kg乙醇,結(jié)合半纖維素水解液的發(fā)酵所獲得的0.05 kg,總共得到0.175kg乙醇/kg稻草秸稈(干重)。 休哈達(dá)假絲酵母(Candida shehatae 1766)木糖發(fā)酵的基礎(chǔ)研究表明：該酵母在混合糖發(fā)酵時會優(yōu)先利用葡糖糖；在純木糖和混合糖相同糖濃度對比發(fā)酵中,兩者乙醇產(chǎn)量和糖利用率沒有太大區(qū)別,發(fā)酵72 h乙醇濃度都為16 g/L左右。休哈達(dá)假絲酵母(Candida shehatae 1766)半纖維素酸解液發(fā)酵結(jié)果表明,該菌株在較低的pH下具有較好發(fā)酵性能；對沒有經(jīng)過脫毒處理的半纖維素水解液也具有較好的發(fā)酵性能,發(fā)酵72 h乙醇濃度達(dá)到13.7 g/L。 【關(guān)鍵詞】：稻草秸稈 預(yù)處理 酶解 離子液體 羥氧自由基 發(fā)酵
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：TQ223.122
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-24
• 1.1 概述11
• 1.2 燃料乙醇的研究意義11-12
• 1.3 國內(nèi)外燃料乙醇產(chǎn)業(yè)發(fā)展現(xiàn)狀12-13
• 1.4 纖維素生物質(zhì)生產(chǎn)乙醇的優(yōu)勢13
• 1.5 纖維素生物質(zhì)制備乙醇的研究13-22
• 1.5.1 纖維素生物質(zhì)14-15
• 1.5.2 纖維素生物質(zhì)的預(yù)處理15-17
• 1.5.3 新型綠色溶劑離子液體17-19
• 1.5.4 纖維素酶的研究概況19-20
• 1.5.5 纖維素生物質(zhì)的乙醇發(fā)酵20-22
• 1.5.6 乙醇的脫水回收22
• 1.6 本論文的研究內(nèi)容22-24
• 第二章 稻草秸稈的化學(xué)處理24-42
• 2.1 前言24
• 2.2 材料與方法24-28
• 2.2.1 材料與試劑24
• 2.2.2 實驗儀器24-25
• 2.2.3 預(yù)處理25
• 2.2.4 酶水解25
• 2.2.5 分析方法25-28
• 2.3 結(jié)果與討論28-40
• 2.3.1 稀酸預(yù)處理28-30
• 2.3.2 石灰預(yù)處理30-31
• 2.2.3 氫氧化鈉預(yù)處理31-32
• 2.3.4 氫氧化鈉和過氧乙酸預(yù)處理32-33
• 2.3.5 四種預(yù)處理工藝的比較33-35
• 2.3.6 稻草秸稈的酶法糖化35-39
• 2.3.7 批式酶解3L反應(yīng)器實驗39-40
• 2.4 本章小結(jié)40-42
• 第三章 稻草秸稈的離子液體處理42-57
• 3.1 前言42
• 3.2 材料與方法42-44
• 3.2.1 材料與試劑42
• 3.2.2 實驗儀器42-43
• 3.2.3 實驗方法43-44
• 3.3 結(jié)果與討論44-55
• 3.3.1 離子液體的篩選44-45
• 3.3.2 離子液體處理稻草秸稈的條件45-47
• 3.3.3 離子液體的回收利用47-48
• 3.3.4 稻草秸稈離子液體處理后的性能研究48-50
• 3.3.5 影響稻草秸稈酶解的因素50-52
• 3.3.6 稻草秸稈處理前后結(jié)構(gòu)形貌分析52-55
• 3.4 本章小結(jié)55-57
• 第四章 稻草秸稈的羥氧自由基處理57-66
• 4.1 前言57
• 4.2 材料與方法57-58
• 4.2.1 材料與試劑57
• 4.2.2 實驗儀器57
• 4.2.3 實驗方法57-58
• 4.3 結(jié)果與討論58-65
• 4.3.1 Ox-B處理單因素分析58-61
• 4.3.2 響應(yīng)面優(yōu)化Ox-B處理條件61-64
• 4.3.3 模型驗證實驗64-65
• 4.4 本章小結(jié)65-66
• 第五章 稻草秸稈高底物濃度同步糖化發(fā)酵66-78
• 5.1 前言66
• 5.2 材料與方法66-67
• 5.2.1 材料與試劑66
• 5.2.2 實驗儀器66
• 5.2.3 預(yù)處理66-67
• 5.2.4 發(fā)酵培養(yǎng)基67
• 5.2.5 纖維物料成分、酶活力、還原糖、單糖和乙醇測定67
• 5.2.6 酶水解67
• 5.2.7 同步糖化發(fā)酵67
• 5.2.8 掃描電鏡觀察秸稈纖維的形態(tài)67
• 5.3 結(jié)果與討論67-76
• 5.3.1 稻草秸稈處理前后組成的變化67-68
• 5.3.2 稻草秸稈處理前后的表面形態(tài)的變化68-70
• 5.3.3 最大底物濃度的確定70-71
• 5.3.4 兩種底物在不同纖維素酶加入量的酶解71-72
• 5.3.5 稻草秸稈不同纖維素酶加入的同步糖化發(fā)酵72
• 5.3.6 稻草秸稈不同底物濃度下的同步糖化發(fā)酵72-73
• 5.3.7 稻草秸稈不同溫度下的同步糖化發(fā)酵73-74
• 5.3.8 三種底物在相同纖維素酶加入量的同步糖化發(fā)酵74-76
• 5.4 本章小結(jié)76-78
• 第六章 假絲酵母利用半纖維素水解液的發(fā)酵78-86
• 6.1 前言78
• 6.2 材料與方法78-80
• 6.2.1 材料與試劑78
• 6.2.2 實驗儀器78
• 6.2.3 培養(yǎng)基78-79
• 6.2.4 稻草半纖維素稀酸水解液的制備79
• 6.2.5 稀酸水解液的Overliming脫毒與氫氧化鈉水解液的制備79
• 6.2.6 種子液的培養(yǎng)79
• 6.2.7 合成培養(yǎng)基與半纖維素水解液的發(fā)酵79
• 6.2.8 菌體細(xì)胞干重測定79-80
• 6.2.9 還原糖、單糖和乙醇測定80
• 6.3 結(jié)果與討論80-85
• 6.3.1 Candida shehatae 1766發(fā)酵乙醇的基礎(chǔ)性研究80-83
• 6.3.2 Candida shehatae 1766發(fā)酵稻草秸稈稀酸水解液83-85
• 6.4 本章小結(jié)85-86
• 論文結(jié)論86-87
• 存在的問題與展望87-88
• 創(chuàng)新點88-89
• 致謝89-90
• 參考文獻(xiàn)90-102
• 附錄:作者在攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文102

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稻草秸稈組分的高效分離方法研究    都占魁;趙金生;楊正宇;

黑曲霉處理稻草秸稈提高沼氣發(fā)酵產(chǎn)氣率的研究    胡曉明;張無敵;高正卿;何桂源;陳勇;和智明;

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企業(yè)造假 帶來損失3億多元 出口解禁 稻草行業(yè)重現(xiàn)生機    記者閻平、王振宏

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3億元“買”來個“老教訓(xùn)”    新華社記者 閻平、王振宏

姜堰橋頭鎮(zhèn)年產(chǎn)香菇600萬公斤    記者 劉曉東

橋頭百名“土造紙”老板改行種香菇    記者 劉林　通訊員 盛杉 玉文 海晨

秸稈板不含甲醛“十二五”產(chǎn)值將上萬億    本刊記者 程暉

玉米加工關(guān)鍵技術(shù)獲突破    記者 彭溢　見習(xí)記者 車輪

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全市各地都有燒秸稈    余寬平

走好減少晚播小麥不利影響三步棋    丹珂

稻草秸稈的預(yù)處理及生產(chǎn)乙醇的研究    孫萬里

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稻草秸稈基活性炭的制備與應(yīng)用    韓彬

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