金納米晶合成及其在量子點敏化太陽能電池中的應(yīng)用

【摘要】：近幾年來，量子點敏化太陽能電池（QDSSCs）由于其光電轉(zhuǎn)換效率的快速提升，日益受到人們的關(guān)注。目前，Mn摻雜的CdS/CdSe共敏量子點敏化太陽能電池，光電轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)達(dá)到5.4%，顯示出較好的應(yīng)用前景。另外，由于量子點具有激子倍增效應(yīng)（MEG），即吸收一個光子可以產(chǎn)生多個電子-空穴對，其理論光電轉(zhuǎn)換效率高達(dá)44%，有望突破Schockley-Queisser極限（31%）。 盡管在量子點敏化太陽能電池領(lǐng)域開展了大量的研究工作，迄今為止，其最高光電轉(zhuǎn)換效率接近6%，依然遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于染料敏化太陽能電池報道的最高轉(zhuǎn)換效率（~11.5%）。主要原因在于其器件結(jié)構(gòu)尚需改善、光吸收尚需進(jìn)一步增強、載流子復(fù)合問題尚需進(jìn)一步解決。近年來，人們嘗試在量子點敏化太陽能電池中引入一維納米結(jié)構(gòu)材料，期望利用納米結(jié)構(gòu)材料獨特的光電特性提高量子點敏化太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率。在量子點敏化太陽能電池中，通常采用介孔的納米顆粒薄膜作為其光陽極，分離后的光生電子在這些顆粒薄膜中采用一種“跳躍”的形式在納米顆粒之間傳輸，這種傳輸方式會造成在納米顆粒界面之間產(chǎn)生嚴(yán)重的復(fù)合，使得其光電轉(zhuǎn)換效率難以提升。而一維納米結(jié)構(gòu)材料可以為光生電子提供直接的傳輸通道，通過在量子點敏化太陽能電池中引入一維納米結(jié)構(gòu)材料有望大幅度提高其光電轉(zhuǎn)換效率。然而，就目前的研究現(xiàn)狀而言，基于一維（1D）納米結(jié)構(gòu)的量子點敏化太陽能電池的性能并沒有預(yù)期的好，主要是由于其較低的比表面積使得量子點的擔(dān)載量較低。因此，增強光吸收是提高一維納米結(jié)構(gòu)基量子敏化太陽能電池的有效途徑。 最近，貴金屬納米顆粒金、銀、銅的表面等離子體共振效應(yīng)引起了研究者的高度重視。很多研究者利用金屬納米顆粒的光散射與局域表面等離子體共振效應(yīng)（LSPR）實現(xiàn)了薄膜太陽能電池的光吸收與光電流增強。在第一種方式中，光照射在貴金屬納米顆粒表面直接發(fā)生散射，這種散射效應(yīng)可以有效地增加光子在太陽能電池器件中的傳播路徑，從而達(dá)到增強太陽能電池光吸收的目的；在第二種方式中，貴金屬納米顆粒中的電子在光子的激發(fā)作用下，產(chǎn)生集體的電磁振蕩，即等離子體共振效應(yīng)，在金屬/半導(dǎo)體肖特基接觸附近并且處于激發(fā)態(tài)的電子能夠在冷卻前越過肖特基勢壘而注入到半導(dǎo)體導(dǎo)帶中。這種等離子體共振“熱電子”注入效應(yīng)被廣泛應(yīng)用在光催化和聚合物薄膜太陽能電池中提高光催化能力和器件的光電轉(zhuǎn)換效率。但就目前的研究現(xiàn)狀而言，很少有研究者嘗試把這種等離子體共振引起的“熱電子”注入現(xiàn)象應(yīng)用于一維納米結(jié)構(gòu)材料基量子點敏化太陽能電池中。 為解決一維納米結(jié)構(gòu)材料基量子點敏化太陽能電池中由于量子點擔(dān)載量較低造成的光吸收較弱的問題，在本論文中，我們制備了分散性較好的金納米晶，并將其引入到一維TiO2納米棒的量子點敏化太陽電池中，期望能夠利用其等離子體共振效應(yīng)在一定程度上增強光電轉(zhuǎn)換效率。具體開展了如下三個方面的研究工作： （1）金納米晶的制備：利用檸檬酸鈉還原法，調(diào)節(jié)檸檬酸鈉的量以及反應(yīng)時間，制備了尺寸為20nm，分散性較好的球形金納米晶；采用晶種生長法，制備了長約為55nm、寬約20nm的金納米棒。 （2）金納米晶在量子點敏化太陽能電池中的應(yīng)用：通過水熱合成法，以FTO為基底，在180oC生長TiO2納米棒陣列，成功制備了金紅石相的TiO2納米棒陣列；通過連續(xù)離子層吸附與化學(xué)水浴法制得TiO2/CdS/CdSe/ZnS光陽極，調(diào)節(jié)連續(xù)循環(huán)反應(yīng)的次數(shù)，最后得到最優(yōu)光陽極結(jié)構(gòu)為TiO2/15CdS/20CdSe/5ZnS，光電轉(zhuǎn)換效率為1.66%；金納米顆粒注入到優(yōu)化結(jié)構(gòu)的太陽能電池中，光電轉(zhuǎn)換效率可以從1.66%增加到1.73%，提高了大約4.2%。 （3） Au/TiO2納米棒陣列復(fù)合結(jié)構(gòu)光電性能的研究：利用原位生長法，在TiO2納米棒上復(fù)合金納米顆粒；XPS研究證實Au納米顆粒與TiO2復(fù)合后有電子轉(zhuǎn)移；I-t測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)Au/TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)在可見光（≥420nm）的照射下，可以產(chǎn)生明顯的光電流。該部分的研究結(jié)果表明：在可見光的激發(fā)下，Au納米顆粒的表面等離子體共振效應(yīng)產(chǎn)生的熱電子越過Au納米顆粒與TiO2導(dǎo)帶中的肖特基勢壘注入到TiO2導(dǎo)帶中，可以產(chǎn)生光電流。 【關(guān)鍵詞】：Au納米晶 TiO2納米棒陣列 表面等離子體共振效應(yīng) 熱電子注入 1D納米結(jié)構(gòu) 量子點敏化太陽能電池
【學(xué)位授予單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TM914.4;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 緒論13-33
• 1.1 概述13-14
• 1.2 量子點敏化太陽能電池及其研究現(xiàn)狀14-18
• 1.2.1 量子點敏化太陽能電池的基本原理14-16
• 1.2.2 量子點敏化劑的種類16-17
• 1.2.3 量子點敏化太陽能電池研究現(xiàn)狀17-18
• 1.2.4 量子點敏化太陽能電池存在的問題及展望18
• 1.3 表面等離子體共振技術(shù)及其應(yīng)用18-21
• 1.3.1 表面等離子體共振簡介18-20
• 1.3.2 表面等離子體共振的應(yīng)用20-21
• 1.4 表面等離子體共振技術(shù)在薄膜太陽能電池中的應(yīng)用21-24
• 1.4.1 表面等離子體共振增強薄膜太陽能電池的光吸收21-24
• 1.4.2 表面等離子體共振誘導(dǎo)光電流產(chǎn)生24
• 1.5 貴金屬納米粒子的制備方法24-25
• 1.6 目前存在的主要問題25-26
• 1.7 論文的研究目的、思路及內(nèi)容26-28
• 1.7.1 論文的研究目的與思路26-27
• 1.7.2 論文的主要研究內(nèi)容27-28
• 參考文獻(xiàn)28-33
• 第二章 金納米晶的制備33-45
• 2.1 引言33-34
• 2.2 實驗34-36
• 2.2.1 試劑和儀器34-35
• 2.2.2 實驗過程35-36
• 2.3 結(jié)果與討論36-41
• 2.3.1 金納米球形顆粒的形貌及光吸收36-40
• 2.3.2 金納米棒的形貌及光吸收40-41
• 2.4 本章小結(jié)41-42
• 參考文獻(xiàn)42-45
• 第三章 金納米晶在量子點敏化太陽能電池中的應(yīng)用45-61
• 3.1 引言45-46
• 3.2 實驗46-48
• 3.2.1 試劑和儀器46-47
• 3.2.2 實驗過程47-48
• 3.3 結(jié)果與討論48-57
• 3.3.1 TiO_2納米棒的形貌和結(jié)構(gòu)48-50
• 3.3.2 TiO_2/CdS/CdSe/ZnS 的形貌及光吸收性能50-52
• 3.3.3 TiO_2/CdS/CdSe/ZnS 電池的性能52-55
• 3.3.4 TiO_2/CdS/CdSe/ZnS/Au 電池的光電性能55-57
• 3.4 本章小結(jié)57-58
• 參考文獻(xiàn)58-61
• 第四章 金納米晶與 TiO_2復(fù)合的光電性能的研究61-71
• 4.1 引言61-62
• 4.2 實驗62
• 4.2.1 試劑和儀器62
• 4.2.2 實驗過程62
• 4.3 結(jié)果與討論62-67
• 4.3.1 TiO_2納米棒與金顆粒復(fù)合的形貌和結(jié)構(gòu)62-64
• 4.3.2 TiO_2納米棒與金顆粒復(fù)合的光電性能64-67
• 4.4 本章小結(jié)67-68
• 參考文獻(xiàn)68-71
• 工作總結(jié)與展望71-73
• 碩士期間發(fā)表和已完成的論文與工作73-75
• 致謝75-76

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