固體核磁共振研究甲烷在Mo/HZSM-5上的芳構(gòu)化反應(yīng)(英文)

【摘要】：近年來,甲炕在無氧條件下在 Mo/HZSM-5上的芳構(gòu)化反應(yīng)成為國內(nèi)外研究者的一個研究熱點(diǎn)。眾多研究者在數(shù)十年的研究中在以下方面取得共識：HZSM-5的酸性和獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)與具有活性的 Mo 的組分是甲烷芳構(gòu)化不可缺少的因素。但是在反應(yīng)機(jī)理、中間體和最初活化甲烷的活性中心等方面有著爭議。固體核磁共振技術(shù)在表征催化劑的結(jié)構(gòu)、觀測反應(yīng)過程中的中間體和產(chǎn)物有著明顯的特點(diǎn)和優(yōu)勢。本文利用核磁共振技術(shù)通過觀察在催化劑表面的~(13)C 物種來揭示反應(yīng)過程中反應(yīng)物的產(chǎn)生和鉬金屬氧化態(tài)的變化。如圖所示,在600℃甲烷在6/HZSM-5上反應(yīng)1小時(shí),有二氧化碳生成,表明在催化劑上的三氧化鉬被甲烷還原成+4價(jià)的二氧化鉬,但觀測不到苯等產(chǎn)物,說明二氧化鉬不是活性中心。在700℃時(shí)反應(yīng)30分鐘,在觀察到一氧化碳、二氧化碳的同時(shí)觀測到碳化鉬的生成, 而且觀測到苯、乙烯等吸附在催化劑表面上的產(chǎn)物,證實(shí)了碳化鉬是活化甲烷的中心,這是第一次用固體核磁技術(shù)同時(shí)觀測到在催化劑表面上活性中心和產(chǎn)物,顯示了固體核磁共振在催化反應(yīng)機(jī)理研究中的獨(dú)特優(yōu)勢。 【作者單位】：中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所波譜與原子分子國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所波譜與原子分子國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所波譜與原子分子國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【分類號】：O643.32
【正文快照】： Figure 1 shows the 13e speetra of methane reaetion on 6Mo艦zsM一5 at di價(jià)rent temPeratUre.After adsorption of methane on 6Mo/H ZSM一5 without any thermal treatment，there 15 a single Peak of adsothed methane on eatalyst(figure la).After heating to 873 K

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