甲烷部分氧化制合成氣Rh／Al_2O_3催化劑的原位Raman光譜表征

【摘要】：采用原位Raman光譜,程序升溫還原(H2—TPR)、程序升溫脫附(O2-TPD)和甲烷的脈沖反應(yīng)等實(shí)驗(yàn)技術(shù),對(duì)造成600和900℃焙燒的Rh／Al2O3催化劑上甲烷部分氧化(POM)制合成氣反應(yīng)的機(jī)理差異的原因進(jìn)行了考察。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,與600℃焙燒的樣品相比,900℃焙燒的樣品上Rh與Al2O3的相互作用增強(qiáng),Rh-O鍵強(qiáng)增大,Rh物種更易于被氧化,在反應(yīng)條件下,后者上O2-的濃度明顯高于前者,使POM 反應(yīng)更傾向于按燃燒-重整機(jī)理進(jìn)行。 【作者單位】：廈門(mén)大學(xué)固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化學(xué)化工學(xué)院化學(xué)系 廈門(mén)大學(xué)固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化學(xué)化工學(xué)院化學(xué)系 廈門(mén)大學(xué)固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化學(xué)化工學(xué)院化學(xué)系 廈門(mén)大學(xué)固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化學(xué)化工學(xué)院化學(xué)系 廈門(mén)大學(xué)固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室化學(xué)化工學(xué)院化學(xué)系
【關(guān)鍵詞】：Rh／AlO 原位Raman光譜 甲烷部分氧化 合成氣 反應(yīng)機(jī)理
【基金】：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項(xiàng)目(2005CB221400) 國(guó)家自然科學(xué)基金(20433030,20021002,20423002) 福建省科技重大專(zhuān)項(xiàng)(2005HZ01—3)資助
【分類(lèi)號(hào)】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化(P()M)制CO和H:作為合成氣化學(xué)的 “龍頭”反應(yīng)，其重要性和應(yīng)用前景引人注目。有關(guān)負(fù)載型金 屬催化劑上P〔)M反應(yīng)的機(jī)理究竟是燃燒一重整還是直接氧化 至今仍然是人們爭(zhēng)論的焦點(diǎn)之一川。在前期的研究工作中， 我們采用原位時(shí)間分辨紅外(TRFTIR)光譜對(duì)600和900℃

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