釕系合金對電極的制備及其染料敏化太陽能電池的性能研究

【摘要】：對電極是染料敏化太陽能電池(Dye-Sensitized Solar Cells, DSSC)的重要組成部分,主要功能是催化電解質中I3-還原為I-,同時收集并傳遞外電路電子。因此,對電極材料的導電性、電催化活性及穩(wěn)定性顯著影響著整個電池器件的光伏性質。傳統(tǒng)對電極常采用導電材料表面鍍鉑,因鉑具有良好的電導率、電催化活性及化學穩(wěn)定性：然而,鉑是貴金屬,在自然界的儲量有限,不利于由鉑對電極組裝的DSSC實現大規(guī)模工業(yè)化生產。尋找性能優(yōu)異且可替代Pt的新材料,降低對電極材料成本具有重要科學意義。本論文系統(tǒng)研究了氧化石墨烯／聚苯胺(GO/PANi)復合材料、鉑-釕(Pt-Ru)合金、釕-硒(Ru-Se)合金等對電極的制備及其對DSSC光伏性能的影響。層層自組裝是制備優(yōu)異電學、電化學性質納米結構的簡單方法。在此,我們研究了層層自組裝PANi-(GO/PANi)n導電多層膜的電學及電化學行為,研究結果表明導電多層膜的生長方式為均勻線性生長,且每雙層膜厚度基本一致；在硫酸電解質中氧化還原反應動力學受擴散過程控制;導電多層膜的電導率與組裝雙層數呈線性關系,表明組裝過程中表面電荷積累隨組裝雙層數增加而線性增加,表現出電子隧穿效應。導電多層膜對I-/I3-電解質的催化活性隨著組裝雙層數的增加而提高,氧化還原反應中的電荷轉移動力學過程受膜內電荷擴散作用所控制。將PANi-(GO/PANi)n導電多層膜作為對電極應用于DSSC,當組裝雙層數為1時,PANi-(GO/PANi)i對電極組裝的DSSC測得6.37%的光電轉換效率,而使用雙層數為4的對電極組裝的DSSC的光電轉換效率為7.41%。自組裝技術為制備高效率DSSC提供了新途徑,將其應用于DSSC有望刷新電池效率記錄。碳材料和導電聚合物在原材料來源、制備工藝等方面具有優(yōu)勢,在DSSC對電極領域應用也取得一定成果。但與金屬材料相比,此類材料的導電能力仍有待提高。鑒于燃料電池領域合金電催化材料所取得的優(yōu)秀成果,我們采用低溫水熱法制備Pt-Ru合金對電極,并用于組裝DSSC研究電池光伏性質。SEM觀察結果表明Pt:Ru=1:3時,PtRU3合金呈現均勻的納米棒結構,這種結構可為I-/I3-反應的發(fā)生提供更多的活性面積,使PtRu3合金具有更高的電催化活性。采用電化學方法(CV、 EIS、Tafel)分析Pt-Ru合金對電極的電催化性能,結果表明,對于I-/I3-電解質,PtRu3合金對電極具有比Pt對電極更優(yōu)的電催化活性和化學穩(wěn)定性。由PtRu3合金對電極組裝的DSSC的光電轉換效率為6.8%,高于基于Pt對電極的DSSC的效率(6.17%)。提高光捕獲率有利于提高DSSC的能量轉換效率。過渡金屬硒化物具有獨特的電子結構,我們采用低溫水熱法合成透明Ru-Se合金對電極。SEM觀察結果表明Ru0.33Se合金呈現均勻的介孔結構,這種結構可為I-/I3-提供更多傳輸通道,為氧化還原反應提供更大的反應面積。電化學測試結果表明Ru-Se合金對電極對I-/I3-的電催化活性優(yōu)于Pt對電極。紫外-可見光譜測試結果表明Ru-Se合金對電極具有良好的透光性。將透明Ru-Se合金對電極組裝成雙面DSSC,探究入射光分別從正面、背面和雙面同時照射時DSSC的光伏性質。研究結果表明,入射光從正面和背面入射時,由Ru0.33Se合金對電極組裝的DSSC的光電轉換效率分別為8.76%和5.90%。雙面同時照射DSSC,較之Pt對電極組裝的電池,基于Ru-Se合金對電極DSSC的最大輸出功率有明顯提高。由對電極入射的光能補償從Ti02光陽極入射的光損失,致使染料分子光捕獲率顯著提高,染料激發(fā)更高效。穩(wěn)定性測試結果表明由透明Ru-Se合金對電極組裝的雙面電池表現出快速的開關響應、良好的多重啟動功能、較低的電子復合和優(yōu)異的光電穩(wěn)定性能,在發(fā)動機、汽車和電源等領域中具有潛在的應用價值。 【關鍵詞】：染料敏化太陽電池 對電極 合金 雙面照射 層層自組裝
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 第一章 緒論14-28
• 1 DSSC的結構及工作原理14-16
• 2 DSSC的光伏性能參數16-18
• 3 DSSC的研究現狀18-26
• 3.1 光陽極的研究進展18-19
• 3.2 染料敏化劑的研究進展19-20
• 3.3 電解質的研究進展20-22
• 3.4 對電極的研究進展22-26
• 3.4.1 Pt對電極22-23
• 3.4.2 導電聚合物對電極23-24
• 3.4.3 碳材料對電極24-25
• 3.4.4 無機化合物對電極25-26
• 4 本文選題的依據26-28
• 第二章 (GO/PANi)_n導電多層膜在DSSC對電極中的應用28-47
• 1 引言28-29
• 2 實驗部分29-34
• 2.1 實驗藥品與儀器設備29-30
• 2.2 實驗步驟30-32
• 2.2.1 玻璃基底預處理30
• 2.2.2 帶正電荷PANi溶液及帶負電荷GO溶液的配置30-31
• 2.2.3 (GO/PANi)_n導電多層膜的自組裝31
• 2.2.4 納米TiO_2光陽極的制備31-32
• 2.2.5 I~-/I_3~-電解液的制備32
• 2.3 測試表征方法32-34
• 2.3.1 (GO/PANi)_n導電多層膜的形貌32-33
• 2.3.2 (GO/PANi)_n導電多層膜的生長機理33
• 2.3.3 (GO/PANi)_n導電多層膜的電學特性33
• 2.3.4 (GO/PANi)_n對電極的催化性能33
• 2.3.5 光伏性能測試33-34
• 2.3.6 IPCE測試34
• 3 結果討論34-46
• 3.1 PANi-(GO/PANi)_n的形貌34-35
• 3.2 吸附時間的影響35-36
• 3.3 組裝雙層數的影響36-37
• 3.4 PANi-(GO/PANi)_n的電學性能37-39
• 3.5 電子隧穿效應39-40
• 3.6 PANi-(GO/PANi)_n的電催化性能40-44
• 3.7 DSSC的光伏性能44-45
• 3.8 IPCE測試45-46
• 4 本章小結46-47
• 第三章 Pt-Ru合金對電極的合成及其DSSC性能研究47-58
• 1 引言47-48
• 2 實驗部分48-51
• 2.1 實驗藥品與儀器設備48-49
• 2.2 實驗步驟49-50
• 2.2.1 Pt-Ru納米棒合金對電極的制備49
• 2.2.2 I~-/I_3~-電解液的制備49
• 2.2.3 DSSC電池器件組裝49-50
• 2.3 測試表征50-51
• 2.3.1 電化學表征50
• 2.3.2 光伏性能測試50
• 2.3.3 其他表征50-51
• 3 結果討論51-57
• 3.1 Pt-Ru合金對電極的形貌、結構分析51-53
• 3.2 Pt-Ru合金對電極的CV測試53-54
• 3.3 Pt-Ru合金對電極的EIS和Tafel測試54-56
• 3.4 DSSC的光伏性能56-57
• 4 本章小結57-58
• 第四章 用于雙面DSSC的透明Ru-Se合金對電極的研究58-73
• 1 引言58-59
• 2 實驗部分59-62
• 2.1 實驗藥品與儀器設備59-60
• 2.2 實驗步驟60-61
• 2.2.1 合金對電極的制備60
• 2.2.2 I~-/I_3~-電解液的制備60-61
• 2.3 測試表征61-62
• 2.3.1 電池器件的組裝和測試61
• 2.3.2 其他表征61-62
• 3 結果討論62-72
• 3.1 Ru-Se合金對電極的結構、形貌分析62-64
• 3.2 Ru-Se合金對電極的CV測試64-65
• 3.3 Ru-Se合金對電極的EIS和Tafel測試65-67
• 3.4 DSSC的光伏性能67-70
• 3.5 DSSC的穩(wěn)定性70-72
• 4 本章小結72-73
• 第五章 全文總結73-75
• 參考文獻75-86
• 個人簡歷86
• 發(fā)表的學術論文86
• 獲獎情況86-88
• 致謝88-89

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