多功能導電凝膠電解質(zhì)的合成及其準固態(tài)染料敏化太陽能電池的性能研究

【摘要】：目前,在染料敏化太陽電池(Dye-Sensitized Solar Cells, DSSCs)中最常應用的電解質(zhì)是液態(tài)電解質(zhì),但由于其具有易揮發(fā)、難封裝等缺點,降低了電池的長期穩(wěn)定性,限制了DSSC的商業(yè)化進程。為了提高DSSC的長期穩(wěn)定性及光電轉(zhuǎn)換效率,本文以聚丙烯酸-十六烷基三甲基溴化銨[poly(acrylic acid)-cetyltrimethylammonium bromide, PAA-CTAB]以及聚丙烯酸-聚乙二醇[polyacrylate/poly(ethylene glycoi), PAA-PEG]為基體,負載I-/I3-氧化還原電對,制備性能優(yōu)異的準固態(tài)導電凝膠電解質(zhì),并詳細介紹了其制備過程、反應機理、性能表征等內(nèi)容。為了解決液態(tài)電解質(zhì)的易泄露、易揮發(fā)等問題,從而提高DSSC的長期穩(wěn)定性以及整個電池器件的光伏性能,本文將導電聚合物聚苯胺(polyaniline, PANi)或聚吡咯(polypyrrole, PPy)引入PAA-CTAB基體中制備導電凝膠電解質(zhì)PAA-CTAB/PANi、PAA-CTAB/PPy、PAA-CTAB.研究結(jié)果表明PANi、PPy在PAA-CTAB的基體中形成了相互連接的導電通道,有利于縮短I3-離子的傳輸距離,增加I3-離子與電子發(fā)生還原反應的面積,從而提高I3-離子與電子還原反應速率。實驗測得室溫條件下導電凝膠電解質(zhì)PAA-CTAB/PAN1、PAA-CTAB/PPy、 PAA-CTAB的離子電導率分別為：8.55、7.93、6.38 mS cm-,由PAA-CTAB、 PAA-CTAB/PANi、PAA-CTAB/PPy組裝的DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率分別為6.07%、7.11%、6.39%,這說明PANi、PPy能明顯提高電池的光伏性能。本文將導電聚合物引入準固態(tài)電解質(zhì)基體中,為電解質(zhì)的研究提供了新途徑,將其應用到準固態(tài)DSSC中以期能制備出高性能的DSSC。納米碳材料具有優(yōu)異的導電性、分子粒徑小有利于擴散進入PAA-CTAB的微孔結(jié)構(gòu)中、材料來源廣等優(yōu)勢。本文采用自由基聚合制備PAA-CTAB基體,將冷凍干燥后的基體分別浸泡在石墨烯(graphene, G)、氧化石墨烯(graphene oxide,GO)、石墨粉(nanographite, NG)的飽和液態(tài)電解質(zhì)溶液中,同時將冷凍干燥后的基體浸泡在不含納米碳材料的液體電解質(zhì)中作為參比,液體電解質(zhì)在滲透壓作用與毛細管作用下擴散進入PAA-CTAB基體中,吸附平衡后得到導電凝膠電解質(zhì)。室溫條件下與PAA-CTAB的相比PAA-CTAB/G、PAA-CTAB/GO、PAA-CTAB/NG的離子電導率都有明顯的提高,分別為：10.56、9.91、7.33 mS cm-1,這表明G、 GO、NG有效的提高了電解質(zhì)的電學性能;同時與PAA-CTAB組裝的DSSC的6.07%的光電轉(zhuǎn)換效率相比,由PAA-CTAB/G、PAA-CTAB/GO、PAA-CTAB/NG制備的DSSC的光電轉(zhuǎn)換效率分別為7.06%、6.35%、6.17%。這表明G、GO、 NG能顯著提高電解質(zhì)電化學性能。由上述兩步實驗可以看出,納米石墨烯具有大幅改善電解質(zhì)電化學性能的潛力,因此為了制備性能優(yōu)異的準固態(tài)電解質(zhì),本文將石墨烯摻雜到PAA-PEG基體中形成PAA-PEG/G導電凝膠電解質(zhì)。為了優(yōu)化實驗方案,控制石墨烯的含量分別為：0%～5%(m石墨燒/m單體),其他實驗條件一致,結(jié)果表明石墨烯含量為3%的導電凝膠電解質(zhì)的性能優(yōu)異,并測得電池的光電轉(zhuǎn)換效率為7.41%。通過將石墨烯含量分別為0%～5%的多孔PAA-PEG/G浸泡在含有石墨烯的液態(tài)電解質(zhì)中,來提高導電凝膠電解質(zhì)中石墨烯的含量,提升電解質(zhì)的電化學性能,實驗測得石墨烯含量為3%的電解質(zhì)得到了8.30%的光電轉(zhuǎn)換效率。本文采用自由基聚合制備了PAA-CTAB、PAA-PEG基準固態(tài)電解質(zhì),探討了導電物質(zhì)以及納米碳材料對電解質(zhì)的電學、電化學性能的影響。并將電解質(zhì)應用到電池中,測定電池的的光電轉(zhuǎn)換效率,為電解質(zhì)的研究開拓了新方向,推動了DSSC的研究進程。 【關(guān)鍵詞】：準固態(tài)導電凝膠電解質(zhì) 染料敏化太陽能電池 石墨烯 聚丙烯酸 聚苯胺
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 第一章 緒論14-28
• 1.1 引言14-15
• 1.2 DSSC的結(jié)構(gòu)及基本原理15-25
• 1.2.1 DSSC的結(jié)構(gòu)15
• 1.2.2 DSSC的工作原理15-17
• 1.2.3 光陽極17-19
• 1.2.4 電解質(zhì)19-24
• 1.2.5 對電極24-25
• 1.3 本課題的研究目的、主要內(nèi)容及創(chuàng)新性25-28
• 1.3.1 本課題的研究目的25-26
• 1.3.2 主要研究內(nèi)容26
• 1.3.3 本論文的創(chuàng)新性26-28
• 第二章 PAA-CTAB/PANi準固態(tài)電解質(zhì)的制備及其準固態(tài)染料敏化太陽能電池的性能研究28-46
• 2.1 引言28
• 2.2 實驗部分28-33
• 2.2.1 實驗試劑和儀器28-29
• 2.2.2 PAA-CTAB的合成29-30
• 2.2.3 PANi的合成30
• 2.2.4 PPy的合成30
• 2.2.5 導電凝膠電解質(zhì)的制備30-31
• 2.2.6 準固態(tài)DSSC的組裝31
• 2.2.7 電解質(zhì)的測試及表征方法31-33
• 2.3 結(jié)果分析與討論33-45
• 2.3.1 PAA-CTAB的合成原理33-35
• 2.3.2 PAA-CTAB的多孔結(jié)構(gòu)35-36
• 2.3.3 導電凝膠電解質(zhì)的紅外光譜36
• 2.3.4 電解質(zhì)的離子電導率時間的關(guān)系36-38
• 2.3.5 電解質(zhì)的Arrhenius關(guān)系圖38-40
• 2.3.6 Pt對電極對I_3~-的催化活性40-42
• 2.3.7 導電凝膠電解質(zhì)的EIS譜與Tafel極化曲線42-44
• 2.3.8 準固態(tài)DSSC的光伏性能44-45
• 2.4 總結(jié)45-46
• 第三章 PAA-CTAB/納米碳準固態(tài)電解質(zhì)的制備及其準固態(tài)染料敏化太陽能電池的性能研究46-62
• 3.1 引言46-47
• 3.2 實驗部分47-51
• 3.2.1 實驗藥品與儀器47-48
• 3.2.2 多孔PAA-CTAB的合成48
• 3.2.3 導電凝膠電解質(zhì)的制備48-49
• 3.2.4 準固態(tài)DSSC的組裝49
• 3.2.5 表征及分析方法49-51
• 3.3 實驗結(jié)果分析51-61
• 3.3.1 電解質(zhì)的紅外光譜51
• 3.3.2 準固態(tài)DSSC的電荷傳輸理論51-53
• 3.3.3 多孔PAA-CTAB對液態(tài)電解質(zhì)的吸附動力學53-54
• 3.3.4 導電凝膠電解質(zhì)的電學性能54-56
• 3.3.5 Pt對電極對I~-/I_3~-的電催化活性56-58
• 3.3.6 電解質(zhì)的EIS譜與Tafel極化曲線58-60
• 3.3.7 準固態(tài)DSSC的光伏曲線60-61
• 3.4 總結(jié)61-62
• 第四章 PAA-PEG/G準固態(tài)電解質(zhì)的制備及其準固態(tài)染料敏化太陽能電池的性能研究62-81
• 4.1 引言62
• 4.2 實驗部分62-66
• 4.2.1 實驗藥品及儀器62-63
• 4.2.2 多孔PAA-PEG的合成63-64
• 4.2.3 導電凝膠電解質(zhì)的制備64
• 4.2.4 準固態(tài)DSSC的制備64-65
• 4.2.5 分析與表征方法65-66
• 4.3 實驗結(jié)果分析66-80
• 4.3.1 PAA-PEG的合成原理66-68
• 4.3.2 PAA-PEG的微孔結(jié)構(gòu)68
• 4.3.3 多孔PAA-PEG對液態(tài)電解質(zhì)的吸附動力學68-73
• 4.3.4 離子電導率73-74
• 4.3.5 Pt對電極對I~-/I_3~-的電催化活性74-76
• 4.3.6 電解質(zhì)的EIS譜與Tafel極化曲線76-78
• 4.3.7 準固態(tài)DSSC的光伏曲線78-80
• 4.4 總結(jié)80-81
• 第五章 總結(jié)81-83
• 5.1 實驗結(jié)果總結(jié)81-82
• 5.2 不足與展望82-83
• 參考文獻83-91
• 致謝91-92
• 個人簡歷92
• 發(fā)表的學術(shù)論文及獲獎情況92-93

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