三苯胺類光敏染料用于染料敏化太陽能電池的研究

【摘要】： 染料敏化太陽能電池(Dye-sensitized Solar Cells,DSCs)是一種低成本、高效率和環(huán)保的太陽能電池,自上世紀(jì)90年代以來便受到各國研究者的高度重視,已展現(xiàn)出十分誘人的應(yīng)用前景。在染料敏化太陽能電池體系中,最核心的部分是吸附了單層光敏染料的納米多孔半導(dǎo)體電極。光敏染料起著吸收太陽光并將激發(fā)態(tài)電子注入到納米半導(dǎo)體導(dǎo)帶的作用,是DSCs獲得高光電轉(zhuǎn)換效率和長壽命的決定因素之一。 在已報道的染料敏化劑中,含貴金屬的釕基敏化劑性能最好,但其成本較高。而不含貴金屬的純有機(jī)染料敏化劑具有結(jié)構(gòu)多樣、易于設(shè)計(jì)、成本低廉和摩爾消光系數(shù)高等優(yōu)點(diǎn)。所以,設(shè)計(jì)合成用于替代釕基染料的純有機(jī)染料敏化劑已經(jīng)成為一項(xiàng)非常重要的工作?；诖?本論文主要研究高效、低成本有機(jī)染料敏化劑的設(shè)計(jì)與合成。三苯胺(Triphenylamine,TPA)及其衍生物是一類性能優(yōu)良的光電材料,本論文即是選用三苯胺為基本骨架,通過簡單的有機(jī)反應(yīng),設(shè)計(jì)和合成一系列三苯胺類有機(jī)敏化劑。系統(tǒng)研究了染料的光學(xué)、電化學(xué)性質(zhì)以及在DSCs中應(yīng)用,為高效、低成本的有機(jī)敏化劑的設(shè)計(jì)與合成提供理論依據(jù)。主要開展了如下幾方面研究工作: 1、以三苯胺(TPA)作為基本骨架,設(shè)計(jì)合成了六種具有D-π-A(electrondonor-πconjugation-electron acceptor)分子結(jié)構(gòu)的新型三苯胺基染料,在此過程中還得到7種有用的反應(yīng)中間體,并對這些化合物進(jìn)行核磁、質(zhì)譜的表征。 2、研究了三苯胺基染料在溶液中以及在TiO_2膜電極上的光學(xué)性質(zhì),并分析了結(jié)構(gòu)對染料光學(xué)性質(zhì)的影響;所合成的三苯胺基染料都具有較高的摩爾消光系數(shù),吸附了染料的TiO_2膜電極具有較好的光捕獲能力。 3、研究了染料在溶液中的電化學(xué)性質(zhì),得到了它們的氧化電位,并分析了結(jié)構(gòu)對染料電化學(xué)性質(zhì)的影響。結(jié)果表明,所設(shè)計(jì)合成染料的基態(tài)氧化電位和激發(fā)態(tài)氧化電位完全滿足染料敏化電池中電子轉(zhuǎn)移的要求。 4、在B3LYP/6-31+G(d)(Becke three parameters hybrid functional withLee-Yang-Perdew correlation functionals)水平下對三苯胺基染料分子進(jìn)行密度泛函(Density Functional Theory,DFT)計(jì)算,染料分子前線軌道布居分析表明染料分子在光激發(fā)后發(fā)生有效的分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移。計(jì)算結(jié)果證明了三苯胺基染料分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的合理性。 5、研究了TiO_2膜的染料敏化時所用溶劑對電池性能產(chǎn)生的影響,結(jié)果表明,二氯甲烷(DCM)溶液敏化的膜電極,用于DSCs的測試,均表現(xiàn)出較好的光電性能。 6、通過入射單色光光電轉(zhuǎn)換效率(IPCE)以及電流-電壓曲線(I-V曲線)的測試,系統(tǒng)表征了三苯胺基染料敏化的DSCs的光電轉(zhuǎn)換性能,揭示了影響電池性能參數(shù)差異的因素。各個因素綜合起來,TC16染料敏化的太陽能電池由于其高的光電流和較高的電壓,而獲得了最高的光電轉(zhuǎn)換效率5.70%。 7、考察了三苯胺基染料敏化DSCs光電性能的部分影響因素,包括電解液中Li~+濃度、電解質(zhì)添加劑、輻照度以及染料共敏化作用等。結(jié)果表明,Li~+濃度的增大,某種程度上提高了TI-染料敏化電池的性能;硫氰酸胍(GT)的適量加入能提高電池的總體光電轉(zhuǎn)換性能;電池在低輻照度下可以表現(xiàn)出更好的光電轉(zhuǎn)換效率;染料的共敏化作用可以提高電池的電流,改善電池的性能。 8、測試了三苯胺類染料的熱穩(wěn)定性,結(jié)果表明所合成的染料都具有較高的熱穩(wěn)定性。在日光下測試了基于染料TC16封裝的電池的穩(wěn)定性。結(jié)果表明,電池在氧化還原電解質(zhì)存在的條件下沒有明顯的染料降解現(xiàn)象,并且能夠保持較好的穩(wěn)定性。 【關(guān)鍵詞】：染料敏化太陽能電池 三苯胺 敏化劑 光電轉(zhuǎn)化效率
【學(xué)位授予單位】：南開大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-38
• 第一節(jié) 太陽能概述12-13
• 1.1.1 太陽與太陽能12-13
• 1.1.2 太陽能的利用方式13
• 第二節(jié) 太陽能電池的發(fā)展和分類13-14
• 第三節(jié) 染料敏化太陽能電池14-37
• 1.3.1 引言14-16
• 1.3.2 染料敏化太陽能電池的結(jié)構(gòu)和工作原理16-19
• 1.3.3 染料敏化太陽能電池的電極19-21
• 1.3.4 染料敏化太陽能電池中的電解質(zhì)21-22
• 1.3.5 染料敏化太陽能電池的染料22-37
• 第四節(jié) 論文選題及主要工作37-38
• 第二章 三苯胺染料的合成與表征38-62
• 第一節(jié) 染料的分子設(shè)計(jì)38-40
• 第二節(jié) 三苯胺染料的合成與表征40-48
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器40
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)藥品40-41
• 2.2.3 含各種官能團(tuán)的反應(yīng)中間體的合成41-45
• 2.2.4 三苯胺類染料的合成45-48
• 第三節(jié) 本章小結(jié)48-49
• 染料及部分中間體的核磁譜圖49-59
• 染料的紅外光譜59-62
• 第三章 染料敏化太陽能電池的制備流程及測試方法62-71
• 第一節(jié) DSCs的制備流程62-67
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器、材料及試劑62-63
• 3.1.2 DSCs電池的組裝63-67
• 第二節(jié) DSCs性能指標(biāo)及測試67-70
• 3.2.1 DSCs性能指標(biāo)68-69
• 3.2.2 DSCs性能測試方法69-70
• 第三節(jié) 本章小結(jié)70-71
• 第四章 染料的光學(xué)、電化學(xué)性質(zhì)及太陽能電池的光電性能71-114
• 第一節(jié) 染料的光學(xué)性質(zhì)71-82
• 4.1.1 紫外吸收光譜71-81
• 4.1.2 分子熒光光譜81-82
• 第二節(jié) 染料的電化學(xué)性質(zhì)82-87
• 4.2.1 CV測試手段和方法83
• 4.2.2 染料的基態(tài)和激發(fā)態(tài)氧化還原電位83-87
• 第三節(jié) 染料的密度泛函理論計(jì)算87-89
• 第四節(jié) 太陽能電池的光電性能89-103
• 4.4.1 膜敏化用溶劑的優(yōu)化90-93
• 4.4.2 不同DSCs的光電性能及其數(shù)據(jù)分析93-103
• 第五節(jié) 影響太陽能電池性能的因素探討103-111
• 4.5.1 電解液中Li~+濃度對電池性能的影響103-105
• 4.5.2 電解質(zhì)添加劑對電池性能的影響105-108
• 4.5.3 輻照度對電池性能的影響108-109
• 4.5.4 染料共敏化對電池性能的影響109-111
• 第六節(jié) 電池穩(wěn)定性的初步研究111-112
• 第七節(jié) 本章小結(jié)112-114
• 第五章 結(jié)論與展望114-117
• 參考文獻(xiàn)117-127
• 致謝127-128
• 個人簡歷 在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果128-129

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