染料敏化太陽能電池對電極的制備及其性能研究

【摘要】：探索染料敏化太陽能電池（DSSC）對電極非鉑新材料以及深入探究對電極電子輸運機理已成為該領(lǐng)域關(guān)鍵課題之一。本論文圍繞多元硒/硫化物及其復(fù)合材料的合成以及在DSSC對電極的應(yīng)用展開研究。在材料合成方面，探索多元硒/硫化物及其復(fù)合材料的可控合成方法，努力突破困擾多元化合物合成的技術(shù)瓶頸，為實現(xiàn)該類材料的可控合成奠定基礎(chǔ)；在電極制備方面，探索硒/硫化物等對電極的制備技術(shù)方法，優(yōu)化制備工藝參數(shù)，為該類對電極的制備提供實驗基礎(chǔ)；在性能檢測與表征方面，針對硒/硫化物等的材料特性與對電極的結(jié)構(gòu)特點，建立了一種窄帶系半導(dǎo)體化合物作對電極的性能表征體系，準確深入的表征該類對電極催化材料的綜合電化學(xué)性能；在電子輸運機理研究方面，探究硒/硫化物及其復(fù)合材料對電極的電子輸運本質(zhì)，為新型對電極的選材與結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了理論基礎(chǔ)。 發(fā)展了一種簡易制備多元硒/硫化物納米材料的方法。采用溶劑熱合成法，在綠色、溫和的條件下合成硒/硫化物納米晶，以乙二胺為溶劑和表面活性劑，實現(xiàn)了多元硒化物Cu2ZnSnSe4、Cu2SnSe3和多元硫化物Cu2ZnSnS4納米材料的可控合成。克服了多元化合物合成的技術(shù)瓶頸，合成的納米材料形貌規(guī)則、尺寸均勻、物相純凈且化學(xué)計量比準確。將合成的納米顆粒配制成“墨水”，采用滴涂和旋涂等工藝在FTO導(dǎo)電襯底上沉積薄膜并用作DSSC對電極催化層。研究了薄膜厚度、退火溫度等工藝參數(shù)對DSSC光電性能和對電極電化學(xué)性能的影響，探索出制備Cu2ZnSnSe4、Cu2SnSe3和Cu2ZnSnS4對電極的最佳工藝路線。針對這類窄帶系半導(dǎo)體化合物的能級結(jié)構(gòu)特點和對電極的結(jié)構(gòu)特點，建立光照對稱電池測量方法，即采用對電極-電解液-對電極的對稱電池結(jié)構(gòu)，在光照下進行電化學(xué)性能表征測試。該法避免了對電極受到光效應(yīng)和電效應(yīng)的交互影響，考察光效應(yīng)和電效應(yīng)分別對這類對電極的電化學(xué)性能影響，可以真實、準確的表征該類對電極的綜合電化學(xué)性能。分析了Cu2ZnSnSe4、Cu2SnSe3和Cu2ZnSnS4等對電極的電子輸運機理。與傳統(tǒng)的Pt等對電極的電子輸運過程分兩個步驟不同，窄帶系半導(dǎo)體化合物對電極的電子輸運除了從外電路接收電子和供給電子給電解液中的I3-，還需把電子從半導(dǎo)體的價帶激發(fā)到導(dǎo)帶，而光電陽極的透射光可以激發(fā)電子從半導(dǎo)體價帶躍遷到導(dǎo)帶。該類對電極電化學(xué)性能主要受電子激發(fā)的制約，而激發(fā)到導(dǎo)帶中的電子易與電解液中的I3-結(jié)合，實現(xiàn)對I3-的還原。 發(fā)展了一種疊層結(jié)構(gòu)的DSSC復(fù)合對電極。以晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)相匹配的Cu2ZnSnS4和Cu2ZnSnSe4為組元，采用旋涂-干燥-旋涂方式，實現(xiàn)了對疊層復(fù)合對電極的可控制備。利用Cu2ZnSnS4和Cu2ZnSnSe4吸光特性不同，制備的疊層對電極結(jié)構(gòu)可以更大限度的起到光陷作用，提高對電極半導(dǎo)體材料內(nèi)部的電子激發(fā)，電子激發(fā)效率的提高有利于電子從對電極轉(zhuǎn)移到電解液。實驗結(jié)果表明：以Cu2ZnSnS4/Cu2ZnSnSe4疊層結(jié)構(gòu)為對電極的DSSC的轉(zhuǎn)化效率得到了明顯的提高。 發(fā)展了一種Cu2ZnSnS4/MWCNT納米復(fù)合對電極材料。針對Cu2ZnSnS4等多元半導(dǎo)體硒/硫化物導(dǎo)電性能不強，構(gòu)建了以Cu2ZnSnS4和MWCNT為組元的“電催化活性納米晶/導(dǎo)電相”立體網(wǎng)絡(luò)導(dǎo)電介孔膜結(jié)構(gòu)，在半導(dǎo)體化合物中加入導(dǎo)電相MWCNT改善Cu2ZnSnS4等對電極的導(dǎo)電性能。立體網(wǎng)絡(luò)導(dǎo)電介孔膜結(jié)構(gòu)以MWCNT為骨架，為催化層內(nèi)部的電子提供了轉(zhuǎn)移到對電極/電解液的界面的快速通道，介孔膜結(jié)構(gòu)擁有巨大的催化面積，有利于增加對電極的催化點位。Cu2ZnSnS4/MWCNT納米復(fù)合對電極材料因同時具有較高的電催化活性和導(dǎo)電性而表現(xiàn)出優(yōu)秀的綜合電化學(xué)性能。以Cu2ZnSnS4/MWCNT為對電極的DSSC的轉(zhuǎn)化效率與Pt相當(dāng)，在制備成本和穩(wěn)定性等方面又獨具優(yōu)勢，是一種替代Pt的理想的對電極材料。 【關(guān)鍵詞】：染料敏化太陽能電池 對電極 硒化物 硫化物 電化學(xué)性能
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 論文審閱認定書3-4
• 致謝4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-9
• Extended Abstract9-12
• 目錄12-16
• 圖清單16-22
• 表清單22-24
• 變量注釋表24-26
• 1 緒論26-49
• 1.1 課題背景26-27
• 1.2 染料敏化太陽能電池簡介27-38
• 1.3 染料敏化太陽能電池對電極研究現(xiàn)狀38-45
• 1.4 機遇和挑戰(zhàn)45-47
• 1.5 本文的研究意義及內(nèi)容47-49
• 2 實驗方法與內(nèi)容49-60
• 2.1 實驗試劑與儀器49-50
• 2.2 材料合成與電池制備50-54
• 2.3 材料的物相表征54-55
• 2.4 材料的電化學(xué)性能測試55-59
• 2.5 本章小結(jié)59-60
• 3 Cu_2ZnSnSe_4的合成及其對電極性能研究60-79
• 3.1 引言60-61
• 3.2 Cu_2ZnSnSe_4樣品制備61-62
• 3.3 Cu_2ZnSnSe_4的物相表征62-68
• 3.4 Cu_2ZnSnSe_4對電極的性能測試與分析68-75
• 3.5 Cu_2ZnSnSe_4對電極電子輸運機理研究75-78
• 3.6 本章小結(jié)78-79
• 4 Cu_2SnSe_3的合成及其對電極性能研究79-93
• 4.1 引言79
• 4.2 Cu_2SnSe_3樣品制備79-81
• 4.3 Cu_2SnSe_3的物相表征81-86
• 4.4 Cu_2SnSe_3對電極的性能測試與分析86-90
• 4.5 Cu_2SnSe_3對電極的電子輸運機理研究90-91
• 4.6 本章小結(jié)91-93
• 5 Cu_2ZnSnS_4的合成及其對電極性能研究93-107
• 5.1 引言93-94
• 5.2 Cu_2ZnSnS_4樣品制備94-95
• 5.3 Cu_2ZnSnS_4的物相表征95-100
• 5.4 Cu_2ZnSnS_4對電極的性能測試與分析100-104
• 5.5 Cu_2ZnSnS_4對電極電子輸運機理研究104-105
• 5.6 本章小結(jié)105-107
• 6 Cu_2ZnSnS_4/Cu_2ZnSnSe_4復(fù)合對電極的制備及其性能研究107-120
• 6.1 引言107-108
• 6.2 Cu_2ZnSnS_4/Cu_2ZnSnSe_4樣品制備108
• 6.3 Cu_2ZnSnS_4/Cu_2ZnSnSe_4的物相表征108-113
• 6.4 Cu_2ZnSnS_4/Cu_2ZnSnSe_4復(fù)合對電極的性能測試與分析113-116
• 6.5 Cu_2ZnSnS_4/Cu_2ZnSnSe_4復(fù)合對電極電子輸運機理研究116-119
• 6.6 本章小結(jié)119-120
• 7 Cu_2ZnSnS_4/MWCNT 的制備及其對電極性能研究120-132
• 7.1 引言120-121
• 7.2 Cu_2ZnSnS_4/MWCNT 樣品制備121-122
• 7.3 Cu_2ZnSnS_4/MWCNT 的物相表征122-125
• 7.4 Cu_2ZnSnS_4/MWCNT 對電極的性能測試與分析125-129
• 7.5 Cu_2ZnSnS_4/MWCNT 對電極的電子輸運機理研究129-130
• 7.6 本章小結(jié)130-132
• 8 結(jié)論132-135
• 參考文獻135-144
• 作者簡歷144-146
• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集146

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