染料敏化太陽能電池的電極界面特性研究

【摘要】：太陽能是一種無污染、取之不盡、用之不竭的能源,在未來的能源結構中,太陽能無疑將占據最重要的地位。染料敏化太陽能電池(DSSCs)以其高效率、低成本和制作簡單而引起了人們的廣泛關注,目前,由瑞士Gratzel研究小組研發(fā)的TiO2基染料敏化太陽能電池的光電轉化效率已超過12%。近年來,染料敏化太陽能電池雖然取得了重大突破,但離產業(yè)化還有很大的距離,成本、效率和長期穩(wěn)定性是制約DSSCs發(fā)展的瓶頸問題。為了進一步改善電池性能和降低電池制造成本,學位申請人從兩方面著手,一方面利用電化學阻抗譜(EIS)技術研究電池的界面特性,探討電子和離子在電池內部的傳輸機制,尋求改善電極性能的方法；另一方面用廉價的天然染料做敏化劑,討論天然染料敏化的電池性能,期望能進一步降低電池成本,推動其產業(yè)化進程。論文包括以下幾部分內容： (1)采用水熱法制備TiO2漿料,測試了不同的聚乙二醇4000(PEG)添加量、不同靜置時間和不同光照強度的DSSCs的光電性能和EIS。測試結果顯示PEG添加量為TiO2質量的10%時DSSC阻抗最小,輸出電流密度和光電轉換效率最大。電池的短路電流隨著光照強度的增加而增加,而填充因子卻隨著光強的增加而減小,光電轉換效率隨著光強的增加先增大后減小。阻抗譜測試結果顯示,界面電阻Rk、RPt和Rw隨光強大致呈下降趨勢；隨著靜置時間的延長,電池的光電輸出性能下降,但是阻抗譜在低頻區(qū)的響應更有規(guī)律。 (2)采用Cr(NO3)3、Sr(NO3)2、La(NO3)3、Ce(NO3)3、Co(NO3)2、Mg(NO3)2對TiO2薄膜表面進行修飾,用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和光電子能譜(XPS)測試電極的物相及表面結構,用電化學工作站測試電池的I-V曲線和電化學阻抗譜。結果顯示,經適當時間的浸泡燒結后,會在TiO2表面留下一層粒徑較大的包覆層,包覆層使得電極的總表面積有所增大,染料吸附量增多,從而提高了電池的光電轉換效率。EIS測試結果顯示,表面修飾電極的界面電阻大于未修飾電極,界面電阻的增大是暗電流減小和光電轉換效率提高的因素之一。 (3)根據加入I-濃度的不同設計了三種電解質,用這三種電解質溶液分別組裝電池,測試電池的EIS,分析了阻抗譜的形狀,探討了電解質對電池界面性能的影響。實驗發(fā)現,電解質對Rk和Cμ的影響都很大。高偏壓段Rk和Cμ與外置偏壓都呈指數規(guī)律變化。在相同的電解液中分別用三電極法和兩電極法測試電池阻抗譜,分析-0.8V和-0.9V偏壓下阻抗譜的形狀特征,討論測量方法對電極界面性能的影響。結果顯示,-0.8V偏壓下測試的兩電極電池在低頻區(qū)出現了感抗,而三電極電池在低頻區(qū)出現了半無限擴散線；-0.9V偏壓下,兩種電池低頻區(qū)由于測試限度問題均出現了不完整的圓弧部分,擬合結果顯示三電極電池的界面電阻和擴散電阻均小于兩電極電池。 (4)用水溶劑提取法從火龍果皮、心里美和紫甘藍三種天然植物中提取色素,用無水乙醇從冬青葉、麥冬果實、山竹皮、樟樹葉、樟樹果實等5種天然植物中提取色素,測試了天然染料的UV-vis吸收光譜特征及天然染料敏化的DSSC的性能特征。光電性能測試結果顯示,在水溶液榨取的染料中心里美敏化性能最佳；無水乙醇萃取的染料中山竹皮敏化效果最佳,EIS測試結果顯示心里美、冬青和山竹皮敏化的DSSCs在暗態(tài)下有最大的Rk值,說明暗反應最弱,光電性能最好,和IV測試結果一致。利用超聲波萃取法,用無水乙醇和丙酮混合溶液從29種天然植物中提取色素,測試了29種天然染料敏化的電池的紫外可見光吸收光譜和I-V曲線,實驗發(fā)現29種植物敏化的DSSCs的Voc從0.46V變化到0.64V,Isc從0.05mA·cm-2變化到3.01mA·cm-2。 【關鍵詞】：染料敏化太陽能電池 TiO_2 界面特性 電化學阻抗譜 天然染料
【學位授予單位】：中國礦業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• Extended Abstract8-13
• Contents13-15
• 圖清單15-20
• 表清單20-22
• 變量注釋表22-23
• 1 緒論23-45
• 1.1 引言23-24
• 1.2 染料敏化太陽能電池的結構、工作原理和性能指標24-28
• 1.3 染料敏化太陽能電池的材料28-41
• 1.4 TiO_2基太陽能電池的研究現狀41-43
• 1.5 本論文的主要研究內容43-45
• 2 制備工藝及測試條件對電池界面特性的影響45-61
• 2.1 引言45
• 2.2 理論部分45-51
• 2.3 實驗部分51-52
• 2.4 結果與討論52-60
• 2.5 本章小結60-61
• 3 表面修飾電極的界面特性研究61-91
• 3.1 引言61
• 3.2 實驗部分61-62
• 3.3 Cr(NO_3)_3修飾電極的性能研究62-72
• 3.4 Sr(NO_3)_2修飾電極的性能研究72-79
• 3.5 La(NO_3)_3修飾電極的性能研究79-85
• 3.6 其他表面修飾電極的性能研究85-89
• 3.7 本章小結89-91
• 4 電解質對染料敏化太陽能電池界面性能的影響91-101
• 4.1 引言91
• 4.2 實驗部分91-92
• 4.3 電解質對DSSCs光電性能的影響92-93
• 4.4 不同電解質組裝的DSSCs的EIS測試93-98
• 4.5 三電極法測量DSSCs的阻抗譜98-100
• 4.6 本章小結100-101
• 5 天然染料敏化的太陽能電池的性能研究101-121
• 5.1 引言101
• 5.2 水溶液提取的天然染料作為DSSCs的敏化劑101-107
• 5.3 無水乙醇提取的天然染料作為DSSCs的敏化劑107-111
• 5.4 丙酮和無水乙醇共同提取的天然染料作為DSSCs的敏化劑111-119
• 5.5 本章小結119-121
• 6 結論和展望121-124
• 6.1 結論121-122
• 6.2 展望122-124
• 參考文獻124-137
• 作者簡歷137-139
• 學位論文數據集139

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