有機(jī)基太陽能電池中有序結(jié)構(gòu)材料及其界面和性能

【摘要】：有機(jī)材料遷移率的提高、薄膜器件界面的優(yōu)化以及器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)是提高有機(jī)太陽能電池轉(zhuǎn)換效率的重要途徑。本論文著重從這三個(gè)角度對有機(jī)太陽能電池展開了研究工作。 有機(jī)/無機(jī)雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料把有機(jī)和無機(jī)分子有序地復(fù)合在一起,既具有無機(jī)半導(dǎo)體的高遷移率又具有有機(jī)半導(dǎo)體的高光電活性以及易加工性等優(yōu)點(diǎn),有許多獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)和磁學(xué)性能。因此鈣鈦礦材料在各個(gè)領(lǐng)域特別是在發(fā)光二極管和薄膜場效應(yīng)晶體管上的研究和應(yīng)用較多,但是將有序鈣鈦礦材料應(yīng)用于太陽能電池的研究還未見報(bào)道。 我們研究制備了三種具有代表性的有序的有機(jī)/無機(jī)雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料：(NH3C6H40C6H4NH3)PbI4、(C14H13N2O2)2PbCl4和(3-BrC3H6NH3)2CuBr4,并對其各自的結(jié)構(gòu)、紫外-可見光吸收性能、結(jié)晶性、穩(wěn)定性和傳輸性能等進(jìn)行了表征,結(jié)果表明雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料有很好的光電性能,展示了其在光電領(lǐng)域廣闊的應(yīng)用前景。其中(NH3C6H4OC6H4NH3)PbI4以電子傳輸為主,具有較高的電子遷移率(0.065 cm2·V-1·s-1); (C14H13N2O2)2PbCl4在紫外光波段同時(shí)具有較好的光電響應(yīng)和光聲特性；(3-BrC3H6NH3)2CuBr4為p型半導(dǎo)體,在紫外-可見光范圍內(nèi)有很寬的吸收性能,又是排列規(guī)整的二維有序結(jié)構(gòu),有較高的遷移率。 在光電薄膜器件中,界面接觸和能級匹配等問題在很大程度上影響著器件的性能,為了探討材料在器件中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)及其相互作用,給器件性能優(yōu)化提供理論基礎(chǔ),我們設(shè)計(jì)了CuPc/Au/C60異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)原型器件,綜合運(yùn)用UPS、XPS等多種表征手段,探討了Au納米粒子與CuPc薄膜的有機(jī)/金屬接觸界面以及Au在器件中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)和作用,并對器件中各種材料的表面與界面的形成過程和性質(zhì)進(jìn)行了表征,得到了CuPc/Au/C60異質(zhì)結(jié)的能級結(jié)構(gòu)。我們還設(shè)計(jì)了未摻Au的CuPc/C60異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)作為對比。結(jié)果表明,在CuPc/Au/C60的界面形成過程中,Au與CuPc和C60之間產(chǎn)生了相互作用,生成的是不連續(xù)的Au納米團(tuán)簇。Au的極化作用使其與有機(jī)物之間形成了偶極層,同時(shí)XPS譜顯示了能帶彎曲的存在,所以CuPc/Au/C6o界面形成過程中二次邊所反映出來的功函變化是由于能帶彎曲和界面偶極共同作用的結(jié)果。此外,我們還研究了有機(jī)／有機(jī)界面接觸的CuPc/氟代苝酰亞胺(DFPP)異質(zhì)結(jié),得到了材料界面處的能級結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)在該異質(zhì)結(jié)中發(fā)生了較強(qiáng)的電荷轉(zhuǎn)移。 我們制備了新型n型材料三-(5-氟-8-羥基喹啉)鋁(5FAlq3),該材料與金屬電極的界面研究未見報(bào)道。用UPS和XPS對在Ag上蒸鍍5FAlq3和在5FAlq3上蒸鍍Ag的漸變過程分別進(jìn)行了表征,得到了兩者的能級結(jié)構(gòu)。發(fā)現(xiàn)在Ag上沉積5FAlq3時(shí),芯能級的位移不是由于發(fā)生了能帶彎曲,而是Ag的極化作用使得5FAlq3與銀之間形成了界面偶極,實(shí)驗(yàn)結(jié)果用界面偶極模型可以得到很好的解釋。 最后,我們將合成得到的有序p型的(3-BrC3H6NH3)2CuBr4引入有機(jī)太陽能電池中,該材料在紫外-可見光譜范圍內(nèi)有較寬的吸收,與C60的吸收具有較好的互補(bǔ)性。從而有可能利用低成本、易加工且具有較高遷移率的有序雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料的優(yōu)點(diǎn),制備低成本的光伏器件。結(jié)合旋轉(zhuǎn)涂覆和真空蒸鍍兩種方法,我們制備了ITO/PEDOT:PSS/BPA-CuBr4/C60/Al結(jié)構(gòu)的太陽能電池原型器件,對其光伏性能進(jìn)行了分析,并對影響器件性能的薄膜退火溫度和表面形貌進(jìn)行了探討。結(jié)果表明在低溫退火條件下,鈣鈦礦材料中有機(jī)組分有序排列,使器件有最佳的性能,其開路電壓Voc,短路電流密度Jsc,填充因子FF和轉(zhuǎn)換效率η分別為0.38 V,0.21 mA·cm-2,0.25和0.021%,與未退火處理的器件相比,能量轉(zhuǎn)換效率提高了23倍。 為了探討表面等離子激元共振吸收特性對光伏器件性能的影響,我們設(shè)計(jì)了ITO/PEDOT:PSS/CuPc/Au/CuPc/C60/Al結(jié)構(gòu)太陽能電池器件。通過調(diào)節(jié)1 nm厚的Au在CuPc薄膜中的位置,發(fā)現(xiàn)當(dāng)Au納米粒子在CuPc薄膜中距離異質(zhì)結(jié)界面10 nm的位置時(shí),由于Au納米粒子的表面等離子激元共振有效地改變了激子在酞菁銅層的分布,并增加了激子密度,產(chǎn)生的激子能有效的擴(kuò)散至CuPc/C60異質(zhì)結(jié)界面而分離,此時(shí)光伏器件有最佳的性能,比未蒸鍍Au納米粒子的器件性能提高了2.85倍。 【關(guān)鍵詞】：鈣肽礦 有機(jī)半導(dǎo)體 異質(zhì)結(jié) 界面 能級 有機(jī)太陽能電池
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：TM914.4
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-8
• Abstract8-11
• 目次11-15
• 第一章 文獻(xiàn)綜述15-51
• 1.1 有序雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料的研究進(jìn)展15-21
• 1.1.1 引言15-16
• 1.1.2 有機(jī)/無機(jī)雜化鈣鈦礦的制備技術(shù)16-17
• 1.1.2.1 晶體制備技術(shù)16
• 1.1.2.2 薄膜沉積技術(shù)16-17
• 1.1.3 有機(jī)/無機(jī)雜化鈣鈦礦性能和應(yīng)用17-20
• 1.1.3.1 雜化鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)17-18
• 1.1.3.2 雜化鈣鈦礦的應(yīng)用18-20
• 1.1.4 展望20-21
• 1.2 新型n型Alq3衍生物材料的研究進(jìn)展21-24
• 1.2.1 配體修飾21-22
• 1.2.2 引入第二類配體22-23
• 1.2.3 改變配位金屬23
• 1.2.4 其他修飾23-24
• 1.3 有機(jī)界面的研究進(jìn)展24-33
• 1.3.1 有機(jī)光電器件及其界面24
• 1.3.2 有機(jī)半導(dǎo)體界面能級理論24-26
• 1.3.2.1 無機(jī)半導(dǎo)體界面理論25-26
• 1.3.2.2 有機(jī)半導(dǎo)體界面偶極的形成26
• 1.3.3 有機(jī)半導(dǎo)體界面電子結(jié)構(gòu)的研究方法26-30
• 1.3.3.1 同步輻射光電子能譜27-28
• 1.3.3.2 有機(jī)半導(dǎo)體界面電子結(jié)構(gòu)參數(shù)28-29
• 1.3.3.3 科大表面物理站簡介29-30
• 1.3.4 有機(jī)分子的取向與生長30-31
• 1.3.4.1 內(nèi)自由度30
• 1.3.4.2 相互作用勢30
• 1.3.4.3 有機(jī)晶體晶胞參數(shù)30-31
• 1.3.5 薄膜生長的三種模式31
• 1.3.6 有機(jī)半導(dǎo)體薄膜的制備技術(shù)31-33
• 1.3.6.1 有機(jī)分子束真空沉積(OMBD)32
• 1.3.6.2 溶液旋涂法32-33
• 1.3.6.3 分子自組裝法33
• 1.4 有機(jī)太陽能電池的研究進(jìn)展33-48
• 1.4.1 太陽能電池產(chǎn)生的背景33-34
• 1.4.2 太陽能電池的發(fā)展歷程34-35
• 1.4.3 有機(jī)太陽能電池35-45
• 1.4.3.1 有機(jī)小分子太陽能電池35-36
• 1.4.3.2 有機(jī)聚合物太陽能電池36-39
• 1.4.3.3 有機(jī)太陽能電池的不足39
• 1.4.3.4 有機(jī)半導(dǎo)體材料選擇的要求39-40
• 1.4.3.5 等離子體太陽能電池40-43
• 1.4.3.6 有機(jī)疊層太陽能電池43-45
• 1.4.4 太陽能電池的性能分析45-48
• 1.5 課題的提出48-49
• 1.6 本課題的研究內(nèi)容49-51
• 第二章 雜化鈣鈦礦材料的制備與表征51-73
• 2.1 (NH_3C_6H_4OC_6H_4NH_3)PbI_4的制備與表征51-58
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)部分51-53
• 2.1.1.1 實(shí)驗(yàn)原料51
• 2.1.1.2 原料的預(yù)處理51-52
• 2.1.1.3 中間產(chǎn)物有機(jī)銨鹽的制備52
• 2.1.1.4 雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)晶體的制備52
• 2.1.1.5 雜化鈣鈦礦材料薄膜的制備52-53
• 2.1.2 (NH_3C_6H_4OC_6H_4NH_3)PbI_4的性能表征與結(jié)果討論53-57
• 2.1.2.1 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料的表征53
• 2.1.2.2 元素分析53
• 2.1.2.3 紫外-可見吸收光譜53-54
• 2.1.2.4 X-射線衍射譜54-55
• 2.1.2.5 透射電鏡55
• 2.1.2.6 伏安特性55-57
• 2.1.3 小結(jié)57-58
• 2.2 (C_(14)H_(13)N_2O_2)_2PbCl_4的制備與表征58-62
• 2.2.1 樣品的制備58-59
• 2.2.2 (C_(14)H_(13)N_2O_2)_2PbCl_4的性能表征與結(jié)果討論59-62
• 2.2.2.1 元素分析59
• 2.2.2.2 紅外光譜和紫外-可見吸收光譜59-60
• 2.2.2.3 透射電鏡和電子衍射60-61
• 2.2.2.4 表面光電壓譜和及紫外-可見光聲光譜61-62
• 2.2.3 小結(jié)62
• 2.3 (3-BrC_3H_6NH_3)_2CuX_4(X=Br,Cl)的制備及表征62-70
• 2.3.1 樣品的制備63-64
• 2.3.2 結(jié)果與討論64-70
• 2.3.2.1 元素分析64
• 2.3.2.2 紅外光譜64-65
• 2.3.2.3 紫外-可見吸收光譜65-66
• 2.3.2.4 X-射線衍射譜66-68
• 2.3.2.5 偏光顯微鏡與掃描電鏡圖68
• 2.3.2.6 霍爾電阻率測試68-69
• 2.3.2.7 熱性質(zhì)69-70
• 2.3.3 小結(jié)70
• 2.4 本章小結(jié)70-73
• 第三章 有機(jī)小分子半導(dǎo)體光伏器件界面的研究73-85
• 3.1 硅片基底的清洗73
• 3.2 CuPc/Au/C_(60)表面和界面的研究73-79
• 3.2.1 薄膜的制備74
• 3.2.2 CuPc/Au/C_(60)的UPS和XPS分析74-78
• 3.2.2.1 CuPc/Au/C_(60)的UPS分析74-77
• 3.2.2.2 CuPc/Au/C_(60)的XPS分析77-78
• 3.2.3 小結(jié)78-79
• 3.3 CuPc/C_(60)表面和界面的研究79-82
• 3.3.1 CuPc/C_(60)的UPS研究79-80
• 3.3.2 CuPc/C_(60)的XPS研究80-81
• 3.3.3 小結(jié)81-82
• 3.4 酞菁銅/氟代花酰亞胺異質(zhì)結(jié)界面的研究82-84
• 3.4.1 實(shí)驗(yàn)部分83
• 3.4.2 結(jié)果與討論83
• 3.4.3 小結(jié)83-84
• 3.5 本章小結(jié)84-85
• 第四章 5FAlq_3和Ag之間界面的研究85-97
• 4.1 研究5FAlq_3和Ag之間界面的意義85-86
• 4.2 研究5FAlq_3和Ag之間界面的方法86
• 4.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備86
• 4.4 實(shí)驗(yàn)部分86-95
• 4.4.1 樣品準(zhǔn)備86-87
• 4.4.2 結(jié)果與討論87-95
• 4.4.2.1 5FAlq_3/Ag和Ag/5FAlq_3的UPS分析87-89
• 4.4.2.2 5FAlq_3/Ag和Ag/5FAlq_3的XPS分析89-95
• 4.5 本章小結(jié)95-97
• 第五章 有機(jī)基光伏器件的制備與研究97-113
• 5.1 BPA-CuBr_4/C_(60)結(jié)構(gòu)光伏器件97-106
• 5.1.1 薄膜器件的制備97-99
• 5.1.1.1 基底材料的選擇和清洗97-98
• 5.1.1.2 器件的制備98-99
• 5.1.1.3 光電性能測試99
• 5.1.2 BPA-CuBr_4/C_(60)薄膜的紫外-可見吸收光譜與熒光光譜99-101
• 5.1.3 BPA-CuBr_4/C_(60)和BPA-CuBr_4薄膜的掃描電鏡圖101-102
• 5.1.4 光伏特性102-105
• 5.1.4.1 器件性能分析102-105
• 5.1.4.2 器件性能的重復(fù)性與穩(wěn)定性105
• 5.1.5 小結(jié)105-106
• 5.2 CuPc/Au/CuPc/C_(60)結(jié)構(gòu)光伏器件106-112
• 5.2.1 器件的制備106-107
• 5.2.2 CuPc/C_(60)及CuPc/Au/CuPc/C_(60)異質(zhì)結(jié)吸收特性107-109
• 5.2.3 光伏特性109-111
• 5.2.4 小結(jié)111-112
• 5.3 本章小結(jié)112-113
• 第六章 主要結(jié)論與創(chuàng)新點(diǎn)113-117
• 6.1 主要結(jié)論113-115
• 6.2 創(chuàng)新點(diǎn)115-116
• 6.3 問題與展望116-117
• 參考文獻(xiàn)117-137
• 附錄Ⅰ 主要原料與試劑137-139
• 附錄Ⅱ 儀器測試及樣品制備方法139-141
• 作者簡介141
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表論文和基金項(xiàng)目141-142

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倒置異質(zhì)結(jié)有機(jī)太陽能電池的電子傳輸層    吳冰;劉彭義;李艷武;侯林濤;

過渡金屬Co與半導(dǎo)體單晶MoS_2 highly edge surface相互作用    周黎明;胡永軍;林彰達(dá);

Ag-BaO薄膜內(nèi)場助光電發(fā)射增強(qiáng)現(xiàn)象研究    張琦鋒北京大學(xué)電子學(xué)系!北京100871,吳錦雷

GaP(111)表面吸氧的AES及WF研究    李海洋,張訓(xùn)生,徐亞伯,朱立,齊仲甫

Ar~+離子轟擊對GoAs(100)表面的影響    鮑德松,季振國,張訓(xùn)生,董峰

Fe/GaAs(100)界面構(gòu)成和電子態(tài)的同步輻射研究    祝傳剛,徐彭壽,李偉剛,郭紅志,陸爾東,徐發(fā)強(qiáng),潘海斌

NEA光電陰極電子表面逸出幾率的計(jì)算和應(yīng)用    宗志園,錢蕓生,富容國,常本康

Fe/S/GaAs(100)界面形成研究    祝傳同,張笑言,祝傳剛

MBE梯度摻雜GaAs光電陰極激活實(shí)驗(yàn)研究    鄒繼軍;常本康;杜曉晴;

GaAs_(1-x)Sb_x/GaAs量子阱的Type-II特性    成鳴飛;成玨飛;羅向東;

拓?fù)浣^緣體Bi_2Se_3薄膜中Fe原子摻雜的STM研究    宋燦立;蔣燁平;王以林;李志;王立莉;何珂;陳曦;馬旭村;薛其坤;

復(fù)合半導(dǎo)體AZO/TiO_2薄膜光催化性能研究    劉岑岑;張溪文;韓高榮;

高Al組分AlGaN的P型結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與制備    康俊勇;

高溫激活的變摻雜GaAs光電陰極研究    陳懷林;常本康;張俊舉;杜曉晴;

有機(jī)半導(dǎo)體表面與界面電子結(jié)構(gòu)的同步輻射光電子能譜研究    張文華

III族氮化物半導(dǎo)體中極化場的調(diào)控    李金釵

Cu_2O/TiO_2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備表征及其光催化性能研究    黃壘

Ⅲ族氮化物半導(dǎo)體薄膜場發(fā)射性能研究    王如志

氧化鋅薄膜及其與鈣鈦礦氧化物異質(zhì)結(jié)特性研究    孫高峰

GaAs光電陰極及像增強(qiáng)器的分辨力研究    任玲

鈣鈦礦超導(dǎo)/鐵電/鐵磁薄膜與異質(zhì)結(jié)制備及物性研究    夏豐金

拓?fù)浣^緣體薄膜表面態(tài)和摻雜效應(yīng)的STM研究    陳牧

硅微尖的場發(fā)射電子能譜    宋翠華

新型Ⅲ-Ⅴ族光電子材料的理論與實(shí)驗(yàn)研究    李佳健

金紅石相TiO_2薄膜/ZnO納米線復(fù)合材料的制備及其光電催化性能研究    高飛

EIS方法研究TiO_2薄膜光陽極界面電荷傳輸    劉佳

金屬/共軛聚合物表面與界面的光電子能譜研究    趙偉

新型GaAs基和Si基光電子材料系的研究    楊躍

短溝MOSFET閾值電壓模型    馮露

電化學(xué)阻抗圖譜法TiO_2薄膜光電極的多相光催化機(jī)理研究    梁可心

濺射法制備TiO_2薄膜的性能及其光催化機(jī)理研究    劉保順

ZnOM（M=S，Se）及Cu，S共摻p型w-Zn_（1-y）Cu_yO_（1-x）S_x合金薄膜的制備和表征    潘慧霖