不同結(jié)構(gòu)γ-Al_2O_3對(duì)鎳基催化劑低溫甲烷化反應(yīng)性能的影響

【摘要】：天然氣(甲烷為主)作為一種優(yōu)質(zhì)、高效、清潔能源,廣泛的應(yīng)用于工業(yè)與民用市場(chǎng)。近年來(lái)煤經(jīng)合成氣甲烷化制備天然氣的工作得到了廣泛的關(guān)注,而Ni基催化劑較高的活性以及相對(duì)低廉的價(jià)格受到研究者的青睞。研究表明載體的選擇對(duì)Ni基催化劑的活性與壽命影響較大,因此深入研究金屬Ni與載體之間的相互作用將有助于高效甲烷化催化劑的設(shè)計(jì)與制備。本課題選用meso-γ-Al2O3(介孔)和nano-γ-Al2O3(納米顆粒)作為催化劑的載體,探討了不同尺度結(jié)構(gòu)的載體與金屬Ni之間的相互作用方式與強(qiáng)度。采用等體積浸漬法制備15%Ni/meso-γ-Al2O3和15%Ni/nano-γ-Al2O3兩種催化劑,焙燒還原后在漿態(tài)床反應(yīng)器中對(duì)其甲烷化性能評(píng)價(jià)。從表1可知,15%Ni/nano-γ-Al2O3具有明顯更高的活性和CH4選擇性。盡管BET結(jié)果顯示nano-γ-Al2O3(138m2/g)和meso-γ-Al2O3(153m2/g)有近似的比表面積,但從圖1(a)XRD譜圖可以看出nano-γ-Al2O3負(fù)載的金屬Ni有更好的分散度,并且圖1b結(jié)果顯示15%Ni/nano-γ-Al2O3金屬Ni還原峰向高溫方向移動(dòng)且形成了更多的NiAl2O4(750oC),說(shuō)明nano-γ-Al2O3與金屬Ni存在更強(qiáng)的相互作用;圖2TEM結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)15%Ni/nano-γ-Al2O3催化劑中氧化鋁納米顆粒通過(guò)與金屬Ni結(jié)合而相互聚集,因此金屬鎳顆粒之間被氧化鋁納米顆粒阻隔,防止了催化劑的燒結(jié),圖3中15%Ni/nano-γ-Al2O3催化劑的穩(wěn)定性試驗(yàn)結(jié)果與此現(xiàn)象是相符的,而meso-γ-Al2O3負(fù)載前后結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯變化。圖4中載體27AlMAS-NMR結(jié)果表明nano-γ-Al2O3的Al3+penta百分含量(0.90%)是meso-γ-Al2O3(0.52%)的1.7倍,而氧化鋁表面的配位不飽和Al3+penta是活性組分鎳的結(jié)合位點(diǎn),與NiO結(jié)合后生成更穩(wěn)定的Al3+octa六配位飽和結(jié)構(gòu),因此,更多的Al3+penta含量將會(huì)明顯提高了金屬鎳的分散度和穩(wěn)定性。 【作者單位】：中科院山西煤炭化學(xué)研究所 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)
【關(guān)鍵詞】：金屬與載體相互作用 鎳 nano-γ-AlO 甲烷化 Al+penta
【基金】：基金(2011GW301)資助項(xiàng)目:國(guó)際合作項(xiàng)目,荷蘭殼牌公司項(xiàng)目
【分類(lèi)號(hào)】：O643.32
【正文快照】： 不同結(jié)構(gòu)γ-Al_2O_3對(duì)鎳基催化劑低溫甲烷化反應(yīng)性能的影響@白云星$中科院山西煤炭化學(xué)研究所!山西太原030001$中國(guó)科學(xué)院大學(xué)!北京100049 @張俊峰$中科院山西煤炭化學(xué)研究所!山西太原030001 @韓怡卓$中科院山西煤炭化學(xué)研究所!山西太原030001 @譚猗生$中科院山西煤

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