納米結(jié)構(gòu)粒子及其懸浮液的太陽能吸收特性和調(diào)控方法研究

【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的飛速發(fā)展和世界人口的快速增長,對能源的依賴程度日益增強(qiáng),加之,傳統(tǒng)能源形式在燃燒過程中會(huì)對環(huán)境造成污染等缺點(diǎn),迫切需要發(fā)展新的可再生能源形式。太陽輻射作為地球上能量的主要來源,為緩解能源問題提供了有效途徑。太陽能的吸收和利用可以分為兩個(gè)方面：光熱轉(zhuǎn)換和光量子轉(zhuǎn)換,是太陽能向其他形式能量(如熱能、電能和化學(xué)能)的轉(zhuǎn)換過程。無論是光熱轉(zhuǎn)換還是光量子轉(zhuǎn)換,首要環(huán)節(jié)都需要強(qiáng)化材料對入射光的吸收性能。能量轉(zhuǎn)換方式不同,所涉及的有效吸收波段也不盡相同,這就需要對材料的吸收特性進(jìn)行有效調(diào)控,實(shí)現(xiàn)吸收性能的選擇性增強(qiáng)。本文以太陽能利用為背景,以納米結(jié)構(gòu)為研究對象(包括單一納米粒子和納米粒子的懸浮體系),開展納米結(jié)構(gòu)光譜特性調(diào)控方面的研究,同時(shí)對納米結(jié)構(gòu)的性能進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測試,主要內(nèi)容包括： 1、納米結(jié)構(gòu)光譜特性研究的理論方法 針對太陽能光熱轉(zhuǎn)換和光化學(xué)轉(zhuǎn)換的物理過程,基于電磁理論,建立納米結(jié)構(gòu)光譜特性計(jì)算模型,采用麥克斯韋方程組描述入射光與結(jié)構(gòu)之間的相互作用,通過Mie理論,離散偶極子近似(DDA)和時(shí)域有限差分(FDTD)等方法為物理問題建模。 2、單一組分納米粒子的吸收特性調(diào)控 分析半導(dǎo)體材料的禁帶特性,確定光譜調(diào)控目標(biāo)；基于單一組分的納米結(jié)構(gòu),建立理論模型,模擬納米結(jié)構(gòu)的光譜吸收特性；深入分析材料屬性、尺寸、形狀、縱橫比和周圍介電環(huán)境等因素對納米結(jié)構(gòu)吸收特性的影響；根據(jù)計(jì)算結(jié)果,揭示光譜吸收特性的調(diào)控機(jī)理。當(dāng)結(jié)構(gòu)尺寸較小時(shí),物體對光的吸收作用占主導(dǎo)地位；隨著尺寸的增大,吸收作用逐漸減弱,散射作用增強(qiáng),逐漸起主導(dǎo)作用。結(jié)構(gòu)對稱性的降低,使吸收性能得到增強(qiáng)。金屬材料周圍環(huán)境折射率的增加,會(huì)引起共振峰向長波方向的移動(dòng),光譜響應(yīng)波段變寬,并伴隨有吸收作用的減弱和散射作用的增強(qiáng)。 3、等離激元復(fù)合納米粒子的吸收特性及結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 針對單一組分納米結(jié)構(gòu)光譜調(diào)節(jié)范圍有限的問題,設(shè)計(jì)一種核殼形式的復(fù)合納米結(jié)構(gòu),利用金屬表面激發(fā)的等離激元共振(LSPR)效應(yīng),實(shí)現(xiàn)復(fù)合結(jié)構(gòu)光譜特性的調(diào)控?；诮饘俸桶雽?dǎo)體材料組成的兩層復(fù)合結(jié)構(gòu),建立光譜特性計(jì)算模型,從核心材料屬性、殼層材料屬性、核心和殼層相對厚度,以及核心和殼層材料組合形式等角度,揭示兩層核殼結(jié)構(gòu)的光譜調(diào)控過程；分析金屬／介質(zhì)／半導(dǎo)體三種材料類型組成的三層復(fù)合結(jié)構(gòu)的光譜吸收特性,討論各層厚度對吸收性能的影響；模擬復(fù)合結(jié)構(gòu)內(nèi)部的電場分布,解釋表面等離激元共振(LSPR)效應(yīng)對光譜特性的調(diào)控機(jī)理?？刂聘鲗雍穸瓤梢詫?shí)現(xiàn)LSPR共振峰在較寬波段范圍內(nèi)的調(diào)控。三層復(fù)合結(jié)構(gòu)的光譜特性,可調(diào)節(jié)性更高。 4、等離激元復(fù)合納米粒子懸浮體系的吸收特性調(diào)控 基于FDTD方法,分別對應(yīng)用于光化學(xué)轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的Al/CdS納米流體和應(yīng)用于光熱轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的TiO2/Ag納米流體進(jìn)行建模,模擬電磁波在納米流體內(nèi)部的傳播過程。深入分析結(jié)構(gòu)尺寸對納米流體吸收性能的調(diào)節(jié)作用；討論粒子之間的相互作用程度對吸收性能的影響；研究體系的光學(xué)特性與LSPR效應(yīng)和粒子間相互耦合作用之間的關(guān)系。針對不同的應(yīng)用背景,通過控制粒子尺寸、濃度等參數(shù),實(shí)現(xiàn)納米流體光譜特性的調(diào)控。復(fù)合結(jié)構(gòu)外徑尺寸較小,粒子濃度較大的等離激元納米流體,對入射光的吸收能力較強(qiáng)。 5、等離激元納米流體光熱轉(zhuǎn)換性能的實(shí)驗(yàn)測試 采用光致還原方法制備等離激元復(fù)合納米粒子,將其分散于水中,制備成等離激元納米流體。太陽光直接照射,對其光熱轉(zhuǎn)換性能進(jìn)行測試。采用Omega10K3MCD1熱敏電阻作為測溫傳感器,對納米流體內(nèi)部的溫度變化進(jìn)行監(jiān)測,通過Keithly2700多功能數(shù)據(jù)采集儀進(jìn)行數(shù)據(jù)收集,采用Hoge-3校準(zhǔn)方程對測量數(shù)據(jù)進(jìn)行校準(zhǔn)。相同太陽輻照條件下,研究分析不同納米流體(Ti02納米流體、Ag納米流體和TiO2/Ag納米流體)的溫升特性,分析導(dǎo)致溫升性能出現(xiàn)差異的主要原因；討論濃度對納米流體光熱轉(zhuǎn)換性能的影響。TiO2/Ag等離激元納米流體的溫升性能均明顯高于Ti02普通納米流體。 【關(guān)鍵詞】：太陽能利用 等離激元共振 吸收特性強(qiáng)化 光譜調(diào)控 FDTD方法 DDA方法
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目錄9-12
• 主要符號表12-13
• 1 緒論13-24
• 1.1 研究背景及意義13-14
• 1.2 研究動(dòng)態(tài)14-22
• 1.2.1 基于光熱轉(zhuǎn)換的吸收特性控制15-18
• 1.2.2 基于光量子轉(zhuǎn)換的吸收特性控制18-22
• 1.3 本文研究內(nèi)容22-24
• 2 納米結(jié)構(gòu)光譜特性研究的理論方法24-45
• 2.1 Mie理論24-28
• 2.1.1 散射系數(shù)24-27
• 2.1.2 散射截面和吸收截面27-28
• 2.2 離散偶極子近似(DDA)28-31
• 2.2.1 DDA方法基本原理29
• 2.2.2 偶極子極化率29-30
• 2.2.3 計(jì)算模型30-31
• 2.3 時(shí)域有限差分(FDTD)31-43
• 2.3.1 麥克斯韋方程31-33
• 2.3.2 材料模型33-36
• 2.3.3 離散方程36-42
• 2.3.4 邊界條件42-43
• 2.4 本章小結(jié)43-45
• 3 單一組分納米粒子的吸收特性調(diào)控45-65
• 3.1 引言45
• 3.2 半導(dǎo)體材料的光譜特性45-48
• 3.2.1 禁帶特性45-47
• 3.2.2 光譜特性調(diào)控目標(biāo)47-48
• 3.3 單一組分納米結(jié)構(gòu)吸收特性的影響因素48-63
• 3.3.1 材料屬性的影響48-54
• 3.3.2 尺寸的影響54-56
• 3.3.3 形狀的影響56-59
• 3.3.4 縱橫比的影響59-61
• 3.3.5 周圍介電環(huán)境的影響61-63
• 3.4 本章小結(jié)63-65
• 4 等離激元復(fù)合納米粒子的吸收特性及結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)65-86
• 4.1 引言65
• 4.2 兩層等離激元納米結(jié)構(gòu)的吸收特性調(diào)控65-78
• 4.2.1 核心材料屬性對吸收特性的調(diào)控65-69
• 4.2.2 殼層材料屬性對吸收特性的調(diào)控69-70
• 4.2.3 各層厚度對吸收特性的調(diào)控70-74
• 4.2.4 核殼材料組合形式對吸收特性的影響74-78
• 4.3 三層等離激元納米結(jié)構(gòu)的吸收特性調(diào)控78-84
• 4.3.1 核心尺寸的影響78-80
• 4.3.2 殼層厚度的影響80-81
• 4.3.3 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)81-83
• 4.3.4 近場分布83-84
• 4.4 本章小結(jié)84-86
• 5 等離激元復(fù)合納米粒子懸浮體系的吸收特性調(diào)控86-99
• 5.1 引言86
• 5.2 Al/CdS復(fù)合納米粒子懸浮體系的吸收特性86-93
• 5.2.1 模型設(shè)置87
• 5.2.2 材料模型87-88
• 5.2.3 內(nèi)徑R_1的影響88-89
• 5.2.4 外徑R_2的影響89-92
• 5.2.5 濃度的影響92-93
• 5.3 TiO_2/Ag復(fù)合納米粒子懸浮體系的吸收特性93-97
• 5.3.1 尺寸因素的影響93-97
• 5.3.2 體積濃度的影響97
• 5.4 本章小結(jié)97-99
• 6 等離激元納米流體光熱轉(zhuǎn)換性能的實(shí)驗(yàn)測試99-110
• 6.1 引言99
• 6.2 TiO_2/Ag等離激元納米流體的制備99-101
• 6.3 TiO_2/Ag等離激元納米流體光熱轉(zhuǎn)換性能測試101-109
• 6.3.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及方法101-103
• 6.3.2 熱電阻標(biāo)定103-106
• 6.3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析106-108
• 6.3.4 實(shí)驗(yàn)誤差分析108-109
• 6.4 本章小結(jié)109-110
• 7 結(jié)束語110-113
• 7.1 主要結(jié)論110-111
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)111-112
• 7.3 工作展望112-113
• 致謝113-114
• 攻讀博士期間發(fā)表的相關(guān)論文114-115
• 參考文獻(xiàn)115-124

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