稀土鋯基燒綠石負載鎳催化劑用于甲烷干氣重整反應(yīng)

【摘要】：甲烷二氧化碳干氣重整制氫能夠高效轉(zhuǎn)化CH4和CO2兩種溫室氣體,制得合成氣的H2/CO為1,能直接用于費托合成和羰基化反應(yīng)。Ni基催化劑因為價格相對便宜、初始活性高成為重整制氫反應(yīng)的理想催化劑,但高溫重整過程中Ni顆粒易聚集、積碳導(dǎo)致催化劑的快速失活。制備高溫熱穩(wěn)定性好、比表面大的載體能促進Ni的分散,提高催化劑的活性和穩(wěn)定性[1]。我們前期的研究工作表明,燒綠石型復(fù)合氧化物具有優(yōu)良的高溫熱穩(wěn)定性和豐富表面缺位氧等,在甲烷重整制氫中表現(xiàn)出良好的活性和抗積碳性能[2]。但傳統(tǒng)共沉淀方法合成的燒綠石載體通常比表面非常小,不利于Ni活性中心的分散,文獻報道,燃燒合成法能夠有效提高燒綠石載體的比表面積[3]。如圖1所示,本文采用甘氨酸燃燒法制備了晶相較純的Ln2Zr2O7(Ln:La、Y、Pr、Sm)燒綠石載體,利用等體積浸漬法負載硝酸鎳,制得燒綠石型Ni基催化劑。通過XRD、H2-TPR、N2-BET、SEM、TEM、TGA-DSC、XPS等手段考察了催化劑的結(jié)構(gòu)性能及物理化學性質(zhì),并用于甲烷二氧化碳干氣重整反應(yīng)。結(jié)果表明:在A位4種不同元素制備的燒綠石中,Pr2Zr2O7燒綠石負載Ni基催化劑在甲烷干氣重整反應(yīng)中表現(xiàn)出最好的活性和抗積碳性能(圖2)。 【作者單位】：南昌大學化學學院
【關(guān)鍵詞】：鎳基催化劑 燒綠石 甘氨酸燃燒法 甲烷干氣重整 抗積碳性能
【分類號】：TQ116.2;O643.36
【正文快照】： ?La 7Ni/La902Zr2O7 or Y2Zr2O7or Pr2Zr2O7or Sm2Zr2O72Zr2O7?Ni?7Ni/Y2Zr2O7?7Ni/Pr2Zr2O77Ni/Sm2Zr2O780)????70??onversions(%Intensity(a.u.)??C4HC 7Ni/La??602Zr2O77Ni/Y2Zr2O7???7Ni/Pr2Zr2O77Ni/Sm2Zr2O75020 40 60 800 2 4 6 82????Time on stream(h)Fig.1 XRD patt

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