Mo/ZSM5活性中心結(jié)構(gòu)及甲烷脫氫耦合機理的DFT研究

【摘要】：正應(yīng)用密度泛函理論計算,研究了ZSM-5分子篩負(fù)載的碳化鉬活性中心上甲烷脫氫耦合生成乙烯的完整催化反應(yīng)歷程。首先構(gòu)建并優(yōu)化了三種單體及二聚體碳化鉬活性中心結(jié)構(gòu),在此基礎(chǔ)上探討了甲烷活化機理。結(jié)果表明,整個過程包括四個步驟:甲烷C-H鍵活化、脫氫氣及C-C鍵耦合、第二個甲烷C-H鍵活化、脫氫氣及生成乙烯。甲烷C-H鍵活化發(fā)生在碳化鉬活性中心的Mo=CH2鍵上,活化能為25 kcal/mol;脫氫氣發(fā)生在與Mo相連的兩個C-H鍵之間,并與C-C鍵耦合協(xié)同進行;最后一步脫氫氣的活化能達(dá)68 kcal/mol,是整個歷程的速控步驟。 【作者單位】：遼寧師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院功能材料化學(xué)研究所
【分類號】：TQ221.12;O643.12
【正文快照】： 應(yīng)用密度泛函理論計算,研究了ZSM-5分子篩負(fù)載的碳化鉬活性中心上甲烷脫氫耦合生成乙烯的完整催化反應(yīng)歷程。首先構(gòu)建并優(yōu)化了三種單體及二聚體碳化鉬活性中心結(jié)構(gòu),在此基礎(chǔ)上探討了甲烷活化機理。結(jié)果表明,整個過程包括四個步驟:甲烷C-H鍵活化、脫氫氣及C-C鍵耦合、第二個甲

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