北京地區(qū)大氣甲烷的研究

【摘要】：我們總結了一套將甲烷的稻田排放和氧化反應匯以及大氣甲烷濃度監(jiān)測融合一體的研究方法，將三個步驟的數據進行綜合比較得到了一些結果。 對北京地區(qū)麥茬稻田連續(xù)兩年的觀測發(fā)現(xiàn)在正常的氣候條件下、依照當地農民的種植習慣，在一季水稻的整個生長期間，甲烷的排放量為36-48.9g／m~2稻田甲烷排放的日變化規(guī)律受到土壤溫度和水稻生理活動的影響。 持續(xù)觀測表明本地區(qū)的大氣甲烷濃度呈現(xiàn)上升的趨勢，1992年和1993年的大氣甲烷年平均濃度分別為1.73和1.80ppm。大氣甲烷濃度的季節(jié)變化與稻田甲烷排放通量存在較好的相關性，其日變化形態(tài)的緣由主要是受到甲烷氧化反應匯的日變化的影響。 我們利用長光程付立葉紅外光化學煙霧箱進行了的研究表明甲烷與OH自由基的反應速率為13.5／ppm／min。 我們針對甲烷的氧化反應匯，建立了一個包括23種大氣化學反應關鍵物種和35個反應的模式。模式計算得到了本地區(qū)地面的甲烷氧化反應速率為2.91E+5molecules／cm~3／s，而6km高處的氧化反應速率為1.92E+5 molecules／cm~3／8。這樣我們得到了本地區(qū)甲烷在地面的壽命為5.26年，而在6km高度的壽命為7.54年，以及計算出全國的甲烷氧化反應匯的大小為12.9Tg／年。 計算結果說明了甲烷氧化反應速率的日變化形態(tài)與輻射強度的變化相當符合。甲烷氧化反應速率的全日極大值出現(xiàn)在正午，而極小值出現(xiàn)在午夜或者凌晨。地面極大值與極小值之間較大，而高空的d[CH_4]／dt的日變化比較平緩。我們認為這是由于夜間OH自由基的的垂直分布造成的，而間接的原因是高空的[O_3]較大。 我們的研究還表明甲烷氧化反應速率的平均值隨著高度的上升而下降的，其原因是[H_2O]的垂直分布為遞減，而H_2O與O(~1D)的反應是OH自由基最主要的源。 我們的計算結果充分體現(xiàn)了d[CH_4]／dt強烈地受到[OH]的影響。而其他氧化物如O(~1D)則只是通過影響OH自由基的濃度才間接地對甲烷的氧化反應速率發(fā)生作用。 【關鍵詞】：
【學位授予單位】：中國環(huán)境科學研究院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：1995
【分類號】：X831
【目錄】：

• 第一部分 文獻綜述9-35
• 1.引言：全球氣候與溫室氣體9-11
• 2.大氣甲烷濃度的變化趨勢11-14
• 3.甲烷的源14-17
• 3.1.源排放的統(tǒng)計方法14-15
• 3.2.甲烷的全球排放量15-17
• 4.稻田甲烷的研究17-24
• 4.1.稻田甲烷研究的歷史17
• 4.2.稻田甲烷的產生,輸送以及氧化過程17-22
• 4.3.世界各國的稻田甲烷排放22-24
• 5.甲烷的匯24-35
• 5.1.引言24
• 5.2.研究甲烷的匯的方法24-28
• 5.2.1 質量平衡以及清除速率、平均壽命的表達24-25
• 5.2.2 甲烷清除中的化學過程25-28
• 5.3.對流層OH自由基的研究28-33
• 5.3.1 對流層OH自由基研究的簡介28
• 5.3.2 對流層OH自由基產生和清除的大氣化學過程28-29
• 5.3.3 對流層OH自由基的日變化,季節(jié)變化以及垂直分布和緯度分布29-33
• 5.4.甲烷的清除速率及壽命隨季節(jié)和空間的變化33-35
• 第二部分 北京地區(qū)的稻田甲烷排放規(guī)律的研究35-44
• 1.引言35-36
• 2.實驗方法36-38
• 2.1.農業(yè)條件的準備36
• 2.2.采樣方法36-37
• 2.3.樣品氣的分析和排放通量的計算37-38
• 3.結果與討論38-43
• 3.1.稻田甲烷排放的日變化規(guī)律的研究38-43
• 3.2.本地區(qū)通常的農業(yè)措施下稻田甲烷的排放水平43
• 4.結論43-44
• 第三部分 北京地區(qū)大氣甲烷濃度的監(jiān)測44-49
• 1.監(jiān)測結果44-46
• 2.結論46-49
• 第四部分 甲烷的大氣化學清除過程的研究49-71
• 1.實驗研究49-54
• 1.1.主要儀器設備49
• 1.2.光化學煙霧箱系統(tǒng)49-51
• 1.3.CH_4、OH自由基與空氣反應體系的研究51-52
• 1.3.1 實驗設計和觀測結果51
• 1.3.2 CH_4-OH-空氣反應體系中CH_4與OH自由基的反應速率常數計算51-52
• 1.4.實際大氣中甲烷清除過程的實驗研究52-54
• 2.甲烷在大氣中的清除過程的模式計算54-68
• 2.1.甲烷清除過程的大氣化學反應體系54-56
• 2.2.模式研究的方法56-57
• 2.3.模式的構成和流程57-58
• 2.4.反應模式運算方法58-60
• 2.4.1 源數據的插值計算方法58-59
• 2.4.2 模式中積分運算的數學方法59-60
• 2.5.模式研究的結果60-68
• 2.5.1 甲烷清除速率的日變化60-61
• 2.5.2 甲烷反應匯的季節(jié)變化61-65
• 2.5.3 不同高度的甲烷氧化反應匯的研究65-67
• 2.5.4 甲烷氧化速率與其它反應物的關系67-68
• 3.結論68-71
• 第五部分 總結71-73
• REFERENCES73-79
• 附錄：運算程序79-97
• 1.AKIMA插值運算程序79-82
• 2.甲烷氧化匯的模式計算程序82-97

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